Experimental and theoretical results for molecular-frame photoemission are presented for inner-valence shell photoionization of the CO molecule induced by linearly and circularly polarized light. The experimental recoil frame photoelectron angular distributions (RFPADs) obtained from dissociative photoionization measurements where the velocities of the ionic fragment and photoelectron were detected in coincidence, are compared to RFPADs computed using the multichannel Schwinger configuration interaction method. The formalism for including a finite lifetime of the predissociative ion state is presented for the case of general elliptically polarized light, to obtain the RFPAD rather than the molecular frame photoelectron angular distribution (MFPAD), which would be obtained with the assumption of instantaneous dissociation. We have considered photoionization of CO for the photon energies of 26.0 eV, 29.5 eV, and 32.5 eV. A comparison of experimental and theoretical RFPADs allows us to identify the ionic states detected in the experimental studies. In addition to previously identified states, we found evidence for the 2 2Δ state with an ionization potential of 25.3 eV and 2Σ+ states with ionization potentials near 32.5 eV. A comparison of the experimental and theoretical RFPADs permits us to estimate predissociative lifetimes of 0.25–1 ps for some of the ion states. Consideration of the MFPADs of a series of 2Π ion states indicates the importance of inter-channel coupling at low photoelectron kinetic energy and the limitations of a single-channel analysis based on the corresponding Dyson orbitals.

1.
D.
Dill
,
J. Chem. Phys.
65
,
1130
(
1976
).
2.
E.
Shigemasa
,
J.
Adachi
,
M.
Oura
, and
A.
Yagishita
,
Phys. Rev. Lett.
74
,
359
(
1995
).
3.
P.
Downie
and
I.
Powis
,
Phys. Rev. Lett.
82
,
2864
(
1999
).
4.
A.
Lafosse
,
M.
Lebech
,
J. C.
Brenot
,
P. M.
Guyon
,
O.
Jagutzki
,
L.
Spielberger
,
M.
Vervloet
,
J. C.
Houver
, and
D.
Dowek
,
Phys. Rev. Lett.
84
,
5987
(
2000
).
5.
A.
Lafosse
,
M.
Lebech
,
J. C.
Brenot
,
P. M.
Guyon
,
L.
Spielberger
,
O.
Jagutzki
,
J. C.
Houver
, and
D.
Dowek
,
J. Phys. B
36
,
4683
(
2003
).
6.
M.
Lebech
,
J. C.
Houver
,
D.
Dowek
, and
R. R.
Lucchese
,
J. Chem. Phys.
120
,
8226
(
2004
).
7.
D.
Dowek
,
M.
Lebech
,
J. C.
Houver
, and
R. R.
Lucchese
,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.
141
,
211
(
2004
).
8.
M.
Lebech
,
J. C.
Houver
,
A.
Lafosse
,
D.
Dowek
,
C.
Alcaraz
,
L.
Nahon
, and
R. R.
Lucchese
,
J. Chem. Phys.
118
,
9653
(
2003
).
9.
A.
Lafosse
,
J. C.
Brenot
,
P. M.
Guyon
,
J. C.
Houver
,
A. V.
Golovin
,
M.
Lebech
,
D.
Dowek
,
P.
Lin
, and
R. R.
Lucchese
,
J. Chem. Phys.
117
,
8368
(
2002
).
10.
R. R.
Lucchese
,
A.
Lafosse
,
J. C.
Brenot
,
P. M.
Guyon
,
J. C.
Houver
,
M.
Lebech
,
G.
Raseev
, and
D.
Dowek
,
Phys. Rev. A
65
,
020702
(
2002
).
11.
M.
Lebech
,
J. C.
Houver
,
D.
Dowek
, and
R. R.
Lucchese
,
J. Chem. Phys.
117
,
9248
(
2002
).
12.
D.
Rolles
,
M.
Braune
,
S.
Cvejanovic
,
O.
Gessner
,
R.
Hentges
,
S.
Korica
,
B.
Langer
,
T.
Lischke
,
G.
Prümper
,
A.
Reinköster
,
J.
Viefhaus
,
B.
Zimmermann
,
V.
McKoy
, and
U.
Becker
,
Nature (London)
437
,
711
(
2005
).
13.
J.
Adachi
,
K.
Ito
,
H.
Yoshii
,
M.
Yamazaki
,
A.
Yagishita
,
M.
Stener
, and
P.
Decleva
,
J. Phys. B
40
,
29
(
2007
).
14.
D.
Akoury
,
K.
Kreidi
,
T.
Jahnke
,
T.
Weber
,
A.
Staudte
,
M.
Schöffler
,
N.
Neumann
,
J.
Titze
,
L. P. H.
Schmidt
,
A.
Czasch
,
O.
Jagutzki
,
R. A. C.
Fraga
,
R. E.
Grisenti
,
R. D.
Muiño
,
N. A.
Cherepkov
,
S. K.
Semenov
,
P.
Ranitovic
,
C. L.
Cocke
,
T.
Osipov
,
H.
Adaniya
,
J. C.
Thompson
,
M. H.
Prior
,
A.
Belkacem
,
A. L.
Landers
,
H.
Schmidt-Böcking
, and
R.
Dörner
,
Science
318
,
949
(
2007
).
15.
F.
Martin
,
J.
Fernandez
,
T.
Havermeier
,
L.
Foucar
,
T.
Weber
,
K.
Kreidi
,
M.
Schoffler
,
L.
Schmidt
,
T.
Jahnke
,
O.
Jagutzki
,
A.
Czasch
,
E. P.
Benis
,
T.
Osipov
,
A. L.
Landers
,
A.
Belkacem
,
M. H.
Prior
,
H.
Schmidt-Bocking
,
C. L.
Cocke
, and
R.
Dorner
,
Science
315
,
629
(
2007
).
16.
M. S.
Schöffler
,
J.
Titze
,
N.
Petridis
,
T.
Jahnke
,
K.
Cole
,
L. P. H.
Schmidt
,
A.
Czasch
,
D.
Akoury
,
O.
Jagutzki
,
J. B.
Williams
,
N. A.
Cherepkov
,
S. K.
Semenov
,
C. W.
McCurdy
,
T. N.
Rescigno
,
C. L.
Cocke
,
T.
Osipov
,
S.
Lee
,
M. H.
Prior
,
A.
Belkacem
,
A. L.
Landers
,
H.
Schmidt-Böcking
,
T.
Weber
, and
R.
Dörner
,
Science
320
,
920
(
2008
).
17.
X. J.
Liu
,
H.
Fukuzawa
,
T.
Teranishi
,
A.
De Fanis
,
M.
Takahashi
,
H.
Yoshida
,
A.
Cassimi
,
A.
Czasch
,
L.
Schmidt
,
R.
Dorner
,
K.
Wang
,
B.
Zimmermann
,
V.
McKoy
,
I.
Koyano
,
N.
Saito
, and
K.
Ueda
,
Phys. Rev. Lett.
101
,
083001
(
2008
).
18.
F. P.
Sturm
,
M.
Schoffler
,
S.
Lee
,
T.
Osipov
,
N.
Neumann
,
H. K.
Kim
,
S.
Kirschner
,
B.
Rudek
,
J. B.
Williams
,
J. D.
Daughhetee
,
C. L.
Cocke
,
K.
Ueda
,
A. L.
Landers
,
T.
Weber
,
M. H.
Prior
,
A.
Belkacem
, and
R.
Dorner
,
Phys. Rev. A
80
,
032506
(
2009
).
19.
M.
Yamazaki
,
J.-I.
Adachi
,
Y.
Kimura
,
M.
Stener
,
P.
Decleva
, and
A.
Yagishita
,
J. Chem. Phys.
133
,
164301
(
2010
).
20.
R. N.
Zare
,
Mol. Photochem.
4
,
1
(
1972
).
21.
C.
Jonah
,
J. Chem. Phys.
55
,
1915
(
1971
).
22.
M.
Lebech
,
J. C.
Houver
,
D.
Dowek
, and
R. R.
Lucchese
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
073001
(
2006
).
23.
W. B.
Li
,
R.
Montuoro
,
J. C.
Houver
,
L.
Journel
,
A.
Haouas
,
M.
Simon
,
R. R.
Lucchese
, and
D.
Dowek
,
Phys. Rev. A
75
,
052718
(
2007
).
24.
D.
Dowek
,
M.
Lebech
,
J. C.
Houver
, and
R. R.
Lucchese
,
Mol. Phys.
105
,
1757
(
2007
).
25.
W. B.
Li
,
J. C.
Houver
,
A.
Haouas
,
F.
Catoire
,
C.
Elkharrat
,
R.
Guillemin
,
L.
Journel
,
R.
Montuoro
,
R. R.
Lucchese
,
M.
Simon
, and
D.
Dowek
,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.
156–158
,
30
(
2007
).
26.
P.
Baltzer
,
M.
Lundqvist
,
B.
Wannberg
,
L.
Karlsson
,
M.
Larsson
,
M. A.
Hayes
,
J. B.
West
,
M. R. F.
Siggel
,
A. C.
Parr
, and
J. L.
Dehmer
,
J. Phys. B
27
,
4915
(
1994
).
27.
A. W.
Potts
and
T. A.
Williams
,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.
3
,
3
(
1974
).
28.
S.
Svensson
,
M.
Carlsson-Gothe
,
L.
Karlsson
,
A.
Nilsson
,
N.
Martensson
, and
U.
Gelius
,
Phys. Scr.
44
,
184
(
1991
).
29.
M. A.
Hayes
and
C. J.
Noble
,
J. Phys. B
31
,
3609
(
1998
).
30.
M.
Ehara
,
M.
Ishida
, and
H.
Nakatsuji
,
Collect. Czech. Chem. Commun.
70
,
881
(
2005
).
31.
C.
Westphal
,
J.
Bansmann
,
M.
Getzlaff
, and
G.
Schönhense
,
Phys. Rev. Lett.
63
,
151
(
1989
).
32.
T.
Haarlammert
,
A.
Golovin
, and
H.
Zacharias
,
Phys. Rev. B
83
,
125435
(
2011
).
33.
T.
Jahnke
,
T.
Weber
,
A.
Landers
,
A.
Knapp
,
S.
Schössler
,
J.
Nickles
,
S.
Kammer
,
O.
Jagutzki
,
L.
Schmidt
,
A.
Czasch
,
T.
Osipov
,
E.
Arenholz
,
A.
Young
,
R. Díez
Muiño
,
D.
Rolles
,
F.
García de Abajo
,
C.
Fadley
,
M.
Van Hove
,
S.
Semenov
,
N.
Cherepkov
,
J.
Rösch
,
M.
Prior
,
H.
Schmidt-Böcking
,
C.
Cocke
, and
R.
Dörner
,
Phys. Rev. Lett.
88
,
073002
(
2002
).
34.
S.
Motoki
,
J.
Adachi
,
K.
Ito
,
K.
Ishii
,
K.
Soejima
,
A.
Yagishita
,
S. K.
Semenov
, and
N. A.
Cherepkov
,
Phys. Rev. Lett.
88
,
063003
(
2002
).
35.
F.
Heiser
,
O.
Gessner
,
J.
Viefhaus
,
K.
Wieliczek
,
R.
Hentges
, and
U.
Becker
,
Phys. Rev. Lett.
79
,
2435
(
1997
).
36.
K.
Ito
,
J.
Adachi
,
Y.
Hikosaka
,
S.
Motoki
,
K.
Soejima
,
A.
Yagashita
,
G.
Raseev
, and
N. A.
Cherepkov
,
Phys. Rev. Lett.
85
,
46
(
2000
).
37.
Y.
Hikosaka
and
J. H. D.
Eland
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
2
,
4663
(
2000
).
38.
J. H. D.
Eland
,
M.
Takahashi
, and
Y.
Hikosaka
,
Faraday Discuss.
115
,
119
(
2000
).
39.
I.
Znakovskaya
,
P.
von den Hoff
,
S.
Zherebtsov
,
A.
Wirth
,
O.
Herrwerth
,
M. J. J.
Vrakking
,
R.
de Vivie-Riedle
, and
M. F.
Kling
,
Phys. Rev. Lett.
103
,
103002
(
2009
).
40.
L. S.
Cederbaum
,
W.
Domcke
,
J.
Schirmer
, and
W.
von Niessen
,
Adv. Chem. Phys.
65
,
115
(
1986
).
41.
A. E.
Hansen
and
T. D.
Bouman
,
Chem. Phys. Lett.
45
,
326
(
1977
).
42.
M.
Lebech
,
J. C.
Houver
, and
D.
Dowek
,
J. Chem. Phys.
130
,
194307
(
2009
).
43.
S.
Wallace
and
D.
Dill
,
Phys. Rev. B
17
,
1692
(
1978
).
44.
R. E.
Stratmann
and
R. R.
Lucchese
,
J. Chem. Phys.
102
,
8493
(
1995
).
45.
R. E.
Stratmann
,
R. W.
Zurales
, and
R. R.
Lucchese
,
J. Chem. Phys.
104
,
8989
(
1996
).
46.
N. A.
Cherepkov
,
Chem. Phys. Lett.
87
,
344
(
1982
).
47.
A.
Lafosse
,
J. C.
Brenot
,
A. V.
Golovin
,
P. M.
Guyon
,
K.
Hoejrup
,
J. C.
Houver
,
M.
Lebech
, and
D.
Dowek
,
J. Chem. Phys.
114
,
6605
(
2001
).
48.
M.
Lebech
,
J. C.
Houver
, and
D.
Dowek
,
Rev. Sci. Instrum.
73
,
1866
(
2002
).
49.
M.
Richard-Viard
,
A.
Delboulbé
, and
M.
Vervloet
,
Chem. Phys.
209
,
159
(
1996
).
50.
M.
Evans
,
S.
Stimson
,
C. Y.
Ng
, and
C. W.
Hsu
,
J. Chem. Phys.
109
,
1285
(
1998
).
51.
L.
Nahon
,
C.
Alcaraz
,
J.-L.
Marlats
,
B.
Lagarde
,
F.
Polack
,
R.
Thissen
,
D.
Lepère
, and
K.
Ito
,
Rev. Sci. Instrum.
72
,
1320
(
2001
).
52.
L.
Nahon
and
C.
Alcaraz
,
Appl. Opt.
43
,
1024
(
2004
).
53.
P. R.
Bunker
,
J. Mol. Spectrosc.
42
,
478
(
1972
).
54.
R. A.
Kendall
,
T. H.
Dunning
 Jr.
, and
R. J.
Harrison
,
J. Chem. Phys.
96
,
6796
(
1992
).
55.
T. H.
Dunning
 Jr.
,
J. Chem. Phys.
90
,
1007
(
1989
).
56.
H.-J.
Werner
,
P. J.
Knowles
,
R.
Lindh
,
M.
Schutz
,
P.
Celani
 et al., molpro, version 2006.1, a package of ab initio programs, 2004, see http://www.molpro.net.
57.
H.
Wasada
and
K.
Hirao
,
Chem. Phys.
138
,
277
(
1989
).
58.
S. J.
Desjardins
,
A. D. O.
Bawagan
,
Z. F.
Liu
,
K. H.
Tan
,
Y.
Wang
, and
E. R.
Davidson
,
J. Chem. Phys.
102
,
6385
(
1995
).
59.
M.
Wells
and
R. R.
Lucchese
,
J. Chem. Phys.
110
,
6365
(
1999
).
60.
A.
Hamnett
,
W.
Stoll
, and
C. E.
Brion
,
J. Electron. Spectrosc. Relat. Phenom.
8
,
367
(
1976
).
61.
E. W.
Plummer
,
T.
Gustafsson
,
W.
Gudat
, and
D. E.
Eastman
,
Phys. Rev. A
15
,
2339
(
1977
).
62.
63.
N.
Padial
,
G.
Csanak
,
B. V.
McKoy
, and
P. W.
Langhoff
,
J. Chem. Phys.
69
,
2992
(
1978
).
64.
B.
Ritchie
and
B. R.
Tambe
,
J. Phys. B
13
,
L225
(
1980
).
65.
P. W.
Langhoff
,
S. R.
Langhoff
,
T. N.
Rescigno
,
J.
Schirmer
,
L. S.
Cederbaum
,
W.
Domcke
, and
W.
Von Niessen
,
Chem. Phys.
58
,
71
(
1981
).
66.
A.
Görling
and
N.
Rösch
,
J. Chem. Phys.
93
,
5563
(
1990
).
67.
T. N.
Rescigno
,
B. H.
Lengsfield
 III
, and
A. E.
Orel
,
J. Chem. Phys.
99
,
5097
(
1993
).
68.
I.
Wilhelmy
,
L.
Ackermann
,
A.
Gorling
, and
N.
Rosch
,
J. Chem. Phys.
100
,
2808
(
1994
).
70.
M.
Stener
,
P.
Decleva
,
I.
Cacelli
,
R.
Moccia
, and
R.
Montuoro
,
Chem. Phys.
272
,
15
(
2001
).
71.
G. V.
Marr
,
J. M.
Morton
,
R. M.
Holmes
, and
D. G.
McCoy
,
J. Phys. B
12
,
43
(
1979
).
72.
R. M.
Holmes
and
G. V.
Marr
,
J. Phys. B
13
,
945
(
1980
).
73.
M.
Born
and
E.
Wolf
,
Principles of Optics
, 7th ed. (
Cambridge University Press
,
Cambridge
,
1999
).
74.
R. N.
Zare
,
Angular Momentum
(
Wiley
,
New York
,
1988
).
75.
J. D.
Jackson
,
Classical Electrodynamics
, 2nd ed. (
Wiley
,
New York
,
1975
).
76.
R. R.
Lucchese
,
G.
Raseev
, and
V.
McKoy
,
Phys. Rev. A
25
,
2572
(
1982
).
77.
K. P.
Huber
and
G.
Herzberg
,
Molecular Spectra and Molecular Structure IV. Constants of Diatomic Molecules
(
Van Nostrand Reinhold
,
New York
,
1979
).
78.
J. H. D.
Eland
and
E. J.
Duerr
,
Chem. Phys.
229
,
13
(
1998
).
79.
80.
E. D.
Poliakoff
and
R. R.
Lucchese
,
Phys. Scr.
74
,
C71
(
2006
).
81.
C. M.
Oana
and
A. I.
Krylov
,
J. Chem. Phys.
127
,
234106
(
2007
).
82.
G. M.
Seabra
,
I. G.
Kaplan
,
V. G.
Zakrzewski
, and
J. V.
Ortiz
,
J. Chem. Phys.
121
,
4143
(
2004
).
83.
J. V.
Ortiz
,
Adv. Quantum Chem.
35
,
33
(
1999
).
84.
U.
Becker
and
D. A.
Shirley
,
Phys. Scr.
T31
,
56
(
1990
).
You do not currently have access to this content.