We provide a quantitative description of the solvation properties of lysozyme in water/ethanol mixtures, which has been obtained by a simultaneous analysis of small-angle neutron scattering and differential scanning calorimetry experiments. All data sets were analyzed by an original method, which integrates the exchange equilibrium model between water and ethanol molecules at the protein surface and activity coefficients data of water/ethanol binary mixtures. As a result, the preferential binding of ethanol molecules at the protein surface was obtained for both native and thermal unfolded protein states. Excess solvation numbers reveal a critical point at ethanol molar fraction ≈0.06, corresponding to the triggering of the hydrophobic clustering of alcohol molecules detected in water/ethanol binary mixtures.
REFERENCES
1.
2.
T. M.
Raschke
, Curr. Opin. Struct. Biol.
16
, 152
(2006
).3.
C. M.
Othon
, O.
Kwon
, M. M.
Lin
, and A. H.
Zewail
, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
106
, 12593
(2009
).4.
J. A.
Schellman
, Q. Rev. Biophys.
38
, 351
(2005
).5.
L.
Dougan
, G.
Feng
, H.
Lu
, and J. M.
Fernandez
, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
105
, 3185
(2008
).6.
H.
Fraunfelder
, S. G.
Sligar
, and P. G.
Wolynes
, Science
254
, 1598
(1991
).7.
S. N.
Timasheff
, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
99
, 9721
(2002
).8.
Q.
Zou
, B. J.
Bennion
, V.
Daggett
, and K. P.
Murphy
, J. Am. Chem. Soc.
124
, 1192
(2002
).9.
R.
Sinibaldi
, M. G.
Ortore
, F.
Spinozzi
, F.
Carsughi
, H.
Frielinghaus
, S.
Cinelli
, G.
Onori
, and P.
Mariani
, J. Chem. Phys.
126
, 235101
(2007
).10.
M. G.
Ortore
, R.
Sinibaldi
, F.
Spinozzi
, F.
Carsughi
, D.
Clemens
, A.
Bonincontro
, and P.
Mariani
, J. Phys. Chem. B
112
, 12881
(2008
).11.
M. G.
Ortore
, R.
Sinibaldi
, F.
Spinozzi
, A.
Carbini
, F.
Carsughi
, and P.
Mariani
, J. Phys.: Conf. Ser.
177
, 012007
(2009
).12.
K.
Gekko
and S. N.
Timasheff
, Biochem.
20
, 4667
(1981
).13.
S. N.
Timasheff
and G.
Xie
, Biophys. Chem.
105
, 421
(2003
).14.
F.
Spinozzi
, M. G.
Ortore
, R.
Sinibaldi
, P.
Mariani
, A.
Esposito
, S.
Cinelli
, and G.
Onori
, J. Chem. Phys.
129
, 35101
(2008
).15.
R. M.
Parodi
, E.
Bianchi
, and A.
Ciferri
, J. Biol. Chem.
248
, 4047
(1973
).16.
T. S.
Banipal
and G.
Singh
, Thermochim. Acta
412
, 63
(2004
).17.
W.
Dzwolak
, S.
Grudzielanek
, V.
Smirnovas
, R.
Ravindra
, C.
Nicolini
, R.
Jansen
, A.
Loksztejn
, S.
Porowski
, and R.
Winter
, Biochemistry
44
, 8948
(2005
).18.
G.
Onori
and A.
Santucci
, J. Mol. Liq.
69
, 161
(1996
).19.
A.
Wakisaka
and T.
Ohki
, Faraday Discuss.
129
, 231
(2005
).20.
A. K.
Soper
, L.
Dougan
, J.
Crain
, and J. L.
Finney
, J. Phys. Chem.
110
, 3472
(2006
).21.
J. H.
Guo
, Y.
Luo
, A.
Augustsson
, S.
Kashtanov
, J. E.
Rubensson
, D. K.
Shuh
, H.
Ågren
, and J.
Nordgren
, Phys. Rev. Lett.
91
, 157401
(2003
).22.
S. J.
Suresh
and V. M.
Naik
, J. Chem. Phys.
116
, 4212
(2002
).23.
S. K.
Allison
, J. P.
Fox
, J. P.
Hargreaves
, and S. P.
Bates
, Phys. Rev. B
71
, 024201
(2005
).24.
C.
Zhang
and X.
Yang
, Fluid Phase Equilib.
231
, 1
(2005
).25.
A. B.
Roney
, B.
Space
, E. W.
Castner
, R. L.
Napoleon
, and P. B.
Moore
, J. Phys. Chem. B
108
, 7389
(2004
).26.
M.
D'Angelo
, G.
Onori
, and A.
Santucci
, J. Chem. Phys.
100
, 3107
(1994
).27.
S.
Cinelli
, G.
Onori
, and A.
Santucci
, J. Phys. Chem. B
101
, 8029
(1997
).28.
J. A.
Schellman
, Biopolymers
34
, 1015
(1994
).29.
J. A.
Schellmann
, Biophys. J.
85
, 108
(2003
).30.
See supplementary material at http://dx.doi.org/10.1063/1.3670419 for deuteration grade determination, structure factor under RPA, compositions and scattering length densities of the bulk and the local domains, and list of the classified global fit parameters.
31.
J.
Teixeira
, in Structure and Dynamics of Strongly Interacting Colloids and Supramolecular Aggregates in Solution
, edited by S.-H.
Chen
, J. S.
Huang
, and P.
Tartaglia
(Springer
, New York
, 1992
), pp. 635
–658
.32.
V.
Calandrini
, G.
Onori
, and A.
Santucci
, J. Mol. Struct.
565
, 183
(2001
).33.
W.
Liu
, D.
Bratko
, J. M.
Prausnitz
, and H. W.
Blanch
, Biophys. Chemistry
107
, 289
(2004
).34.
P.
Sassi
, G.
Onori
, A.
Giugliarelli
, M.
Paolantoni
, S.
Cinelli
, and A.
Morresi
, J. Mol. Liq.
159
, 112
(2011
).35.
R. S.
Hansen
and F. A.
Miller
, J. Phys. Chem.
58
, 193
(1954
).36.
S. H.
Chen
, Annu. Rev. Phys. Chem.
37
, 351
(1986
).37.
F.
Spinozzi
, D.
Gazzillo
, A.
Giacometti
, P.
Mariani
, and F.
Carsughi
, Biophys. J.
82
, 2165
(2002
).38.
Y.
Liu
, W. R.
Chen
, and S. H.
Chen
, J. Chem. Phys.
122
, 044507
(2005
).39.
M.
Broccio
, D.
Costa
, Y.
Liu
, and S. H.
Chen
, J. Chem. Phys.
124
, 084501
(2006
).40.
S. H.
Chen
, M.
Broccio
, Y.
Liu
, E.
Fratini
, and P.
Baglioni
, J. Appl. Cryst.
40
, s321
(2007
).41.
Y.
Liu
, L.
Porcar
, J.
Chen
, W. R.
Chen
, P.
Falus
, A.
Faraone
, E.
Fratini
, and K. H. P.
Baglioni
, J. Phys. Chem. B
115
, 7238
(2011
).42.
A.
Shukla
, E.
Mylonas
, E. D.
Cola
, S.
Finet
, P.
Timmins
, T.
Narayanan
, and D. I.
Svergun
, Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A
105
, 5075
(2008
).43.
F.
Cardinaux
, E.
Zaccarelli
, A.
Stradner
, S.
Bucciarelli
, B.
Farago
, S. U.
Egelhaaf
, F.
Sciortino
, and P.
Schurtenberger
, J. Phys. Chem. B
115
, 7227
(2011
).44.
M. S.
Wertheim
, Phys. Rev. Lett.
10
, 321
(1963
).45.
46.
R.
Diamond
, J. Mol. Biol.
82
, 371
(1974
).47.
M. G.
Ortore
, F.
Spinozzi
, P.
Mariani
, A.
Paciaroni
, L.
Barbosa
, H.
Amenitsch
, M.
Steinhart
, J.
Ollivier
, and D.
Russo
, J. R. Soc. Interface
6
, S619
(2009
).48.
49.
F. P.
Schwarz
and W. H.
Kirchhoff
, Thermochim. Acta
128
, 267
(1988
).50.
J. A.
Boyne
and A. G.
Williamson
, J. Chem. Eng. Data
12
, 318
(1967
).51.
J. P. E.
Golier
and E.
Wilhelm
, Fluid Phase Equilib.
6
, 283
(1981
).52.
B.
Gonzalez
, N.
Calvar
, E.
Gomez
, and A.
Dominguez
, J. Chem. Thermodynamics
39
, 1578
(2007
).53.
54.
A.
Tardieu
, A. L.
Verge
, M.
Malfois
, F.
Bonnete
, S.
Finet
, M.
Reis-Kautt
, and L.
Belloni
, J. Crystal Growth
196
, 193
(1999
).55.
A.
Stradner
, H.
Sedgwick
, F.
Cardinaux
, W. C. K.
Poon
, S. U.
Egelhaaf
, and P.
Schurtenberger
, Nature (London)
432
, 492
(2004
).56.
M. S.
Lehmann
and G.
Zaccai
, Biochemistry
23
, 1939
(1984
).57.
R.
Sinibaldi
, M. G.
Ortore
, F.
Spinozzi
, S.
de Souza Funari
, J.
Teixeira
, and P.
Mariani
, Eur. Biophys. J.
37
, 673
(2008
).58.
S. R.
Martin
, V.
Esposito
, P. D. L.
Rios
, A.
Pastore
, and P. A.
Temussi
, J. Am. Chem. Soc.
130
, 9963
(2008
).59.
S.
Marchetti
, S.
Cinelli
, and G.
Onori
, Chem. Phys. Lett.
493
, 158
(2010
).60.
B. J.
Berne
, J. D.
Weeks
, and R.
Zhou
, Annu. Rev. Phys. Chem.
60
, 85
(2009
).61.
I. L.
Shulgin
and E.
Ruckenstein
, J. Chem. Phys.
123
, 054909
(2005
).© 2011 American Institute of Physics.
2011
American Institute of Physics
You do not currently have access to this content.
