We studied the photolysis of neat protonated and heavy water using pump-probe and pump-repump-probe spectroscopy. A novel recombination channel is reported leading to ultrafast quenching (0.7 ± 0.1 ps) of almost one third of the initial number of photo-generated electrons. The efficiency and the recombination rate of this channel are lower in heavy water, 27 ± 5% and (0.9 ± 0.1 ps)−1, respectively. Comparison with similar data measured after photodetachment of aqueous hydroxide provides evidence for the formation of short-lived OH:e− (OD:e−) pairs after indirect photoionization of water at 9.2 eV.
REFERENCES
1.
B. C.
Garrett
, D. A.
Dixon
, D. M.
Camaioni
, D. M.
Chipman
, M. A.
Johnson
, C. D.
Jonah
, G. A.
Kimmel
, J. H.
Miller
, T. N.
Rescigno
, P. J.
Rossky
, S. S.
Xantheas
, S. D.
Colson
, A. H.
Laufer
, D.
Ray
, P. F.
Barbara
, D. M.
Bartels
, K. H.
Becker
, H.
Bowen
, S. E.
Bradforth
, I.
Carmichael
, J. V.
Coe
, L. R.
Corrales
, J. P.
Cowin
, M.
Dupuis
, K. B.
Eisenthal
, J. A.
Franz
, M. S.
Gutowski
, K. D.
Jordan
, B. D.
Kay
, J. A.
LaVerne
, S. V.
Lymar
, T. E.
Madey
, C. W.
McCurdy
, D.
Meisel
, S.
Mukamel
, A. R.
Nilsson
, T. M.
Orlando
, N. G.
Petrik
, S. M.
Pimblott
, J. R.
Rustad
, G. K.
Schenter
, S. J.
Singer
, A.
Tokmakoff
, L. S.
Wang
, C.
Wittig
, and T. S.
Zwier
, Chem. Rev.
105
, 355
(2005
).2.
C.-R.
Wang
, J.
Nguyen
, and Q.-B.
Lu
, J. Am. Chem. Soc.
131
, 11320
(2010
).3.
Q.-B.
Lu
, Mutat Res.
704
, 190
(2010
).4.
S.
Kratz
, J.
Torres-Alacan
, J.
Urbanek
, J.
Lindner
, and P.
Vöhringer
, Phys. Chem. Chem. Phys.
12
, 12169
(2010
).5.
Y.
Muroya
, M. Z.
Lin
, V.
de Waele
, Y.
Hatano
, Y.
Katsumura
, and M.
Mostafavi
, J. Phys. Chem. Lett.
1
, 331
(2010
).6.
M. U.
Sander
, K.
Luther
, and J.
Troe
, Ber. Bunsen. Phys. Chem.
97
, 953
(1993
).7.
R.
Laenen
, T.
Roth
, and A.
Laubereau
, Phys. Rev. Lett.
85
, 50
(2000
).8.
C. G.
Elles
, I. A.
Shkrob
, R. A.
Crowell
, and S. E.
Bradforth
, J. Chem. Phys.
126
, 164503
(2007
).9.
C. G.
Elles
, A. E.
Jailaubekov
, R. A.
Crowell
, and S. E.
Bradforth
, J. Chem. Phys.
125
, 044515
(2006
).10.
R. A.
Crowell
and D. M.
Bartels
, J. Phys. Chem.
100
, 17940
(1996
).11.
D.
Nordlund
, H.
Ogasawara
, H.
Bluhm
, O.
Takahashi
, M.
Odelius
, M.
Nagasono
, L. G. M.
Pettersson
, and A.
Nilsson
, Phys. Rev. Lett.
99
, 217406
(2007
).12.
M. U.
Sander
, K.
Luther
, J.
Troe
, J. Phys. Chem.
97
, 11489
(1993
).13.
C. L.
Thomsen
, D.
Madsen
, S. R.
Keiding
, J.
Thøgersen
, and O.
Christiansen
, J. Chem. Phys.
110
, 3453
(1999
).14.
C.
Silva
, P. K.
Walhout
, K.
Yokoyama
, and P. F.
Barbara
, Phys. Rev. Lett.
80
, 1086
(1998
).15.
A.
Migus
, Y.
Gauduel
, J. L.
Martin
, and A.
Antonetti
, Phys. Rev. Lett.
58
, 1559
(1987
).16.
A.
Thaller
, R.
Laenen
, and A.
Laubereau
, Chem. Phys. Lett.
398
, 459
(2004
).17.
F. H.
Long
, H.
Lu
, and K. B.
Eisenthal
, Phys. Rev. Lett.
64
, 1469
(1990
).18.
C.-R.
Wang
, T.
Luo
, and Q.-B.
Lu
, Phys. Chem. Chem. Phys.
10
, 4463
(2008
).19.
M. F.
Emde
, A.
Baltuška
, A.
Krummow
, M. S.
Pshenichnikov
, and D. A.
Wiersma
, Phys. Rev. Lett.
80
, 4645
(1998
).20.
A.
Baltuška
, M. F.
Emde
, M. S.
Pshenichnikov
, and D. A.
Wiersma
, J. Chem. Phys. A
103
, 10065
(1999
).21.
L.
Kevan
, Acc. Chem. Res.
14
, 138
(1981
).22.
K. S.
Kim
, I. J.
Park
, S.
Lee
, K.
Cho
, J. Y.
Lee
, J.
Kim
, and J. D.
Joannoupulos
, Phys. Rev. Lett.
76
, 956
(1996
).23.
R. E.
Larsen
, W. J.
Glover
, and B. J.
Schwartz
, Science
329
, 65
(2010
).24.
A. L.
Sobolewski
and W.
Domcke
, Phys. Chem. Chem. Phys.
4
, 4
(2002
).25.
J.
Schnitker
, K.
Motakabbir
, P. J.
Rossky
, and R.
Friesner
, Phys. Rev. Lett.
60
, 456
(1988
).26.
K. R.
Siefermann
, Y. X.
Liu
, E.
Lugovoy
, O.
Link
, M.
Faubel
, U.
Buck
, B.
Winter
, and B.
Abel
, Nat. Chem.
1
, 274
(2010
).27.
A.
Hertwig
, H.
Hippler
, A. N.
Unterreiner
, and P.
Vöhringer
, Ber. Bunsenges. Phys. Chem.
102
, 805
(1998
).28.
R.
Laenen
and T.
Roth
, Recent Advances in Ultrafast Spectroscopy
, edited by S.
Califano
, P.
Foggi
, and R.
Reghini
(Leo S. Olschki
, Firenze
, 2003
) pp. 273
–285
.29.
D. H.
Son
, P.
Kambhampati
, T. W.
Kee
, and P. F.
Barbara
, J. Phys. Chem. A
105
, 8269
(2001
).30.
P.
Kambhampati
, D. H.
Son
, T. W.
Kee
, and P. F.
Barbara
, J. Phys. Chem. A
106
, 2374
(2002
).31.
M. S.
Pshenichnikov
, A.
Baltuška
, and D. A.
Wiersma
, Chem. Phys. Lett.
389
, 171
(2004
).32.
I. B.
Martini
, E. R.
Barthel
, and B. J.
Schwartz
, Science
293
, 462
(2001
).33.
I. B.
Martini
, E. R.
Barthel
, and B. J.
Schwartz
, J. Am. Chem. Soc.
124
, 7622
(2002
).34.
H.
Iglev
, M. K.
Fischer
, A.
Gliserin
, and A.
Laubereau
, J. Am. Chem. Soc.
133
, 790
(2011
).35.
M. K.
Fischer
, A.
Laubereau
, and H.
Iglev
, Phys. Chem. Chem. Phys.
11
, 10939
(2009
).36.
M. K.
Fischer
, A.
Gliserin
, A.
Laubereau
, and H.
Iglev
, J. Biophotonics
4
, 178
(2011
).37.
T.
Roth
and R.
Laenen
, Opt. Commun.
189
, 289
(2001
).38.
K.
Ekval
, P.
van der Meulen
, C.
Dhollande
, L. E.
Berg
, S.
Pommeret
, R.
Naskrecki
, and J. C.
Mialocq
, J. Appl. Phys.
87
, 2340
(2000
).39.
F.-Y.
Jou
and G. R.
Freeman
, J. Phys. Chem.
83
, 2383
(1979
).40.
D.
Madsen
, C. L.
Thomsen
, J.
Thøgersen
, and S. R.
Keiding
, J. Chem. Phys.
113
, 1126
(2000
).41.
V. H.
Vilchiz
, J. A.
Kloepfer
, A. C.
Germaine
, V. A.
Lenchenkov
, and S. E.
Bradforth
, J. Phys. Chem. A
105
, 1711
(2001
).42.
R. A.
Crowell
, R.
Lian
, I. A.
Shkrob
, D. M.
Bartels
, X. Y.
Chen
, and S. E.
Bradforth
, J. Chem. Phys.
120
, 11712
(2004
).43.
K. H.
Schmidt
, P.
Han
, and D. M.
Bartels
, J. Phys. Chem.
96
, 199
(1992
).© 2011 American Institute of Physics.
2011
American Institute of Physics
You do not currently have access to this content.
