A structure prediction method is presented based on the minima hopping method. To escape local minima, moves on the configurational enthalpy surface are performed by variable cell shape molecular dynamics. To optimize the escape steps the initial atomic and cell velocities are aligned to low curvature directions of the current local minimum. The method is applied to both silicon crystals and well-studied binary Lennard-Jones mixtures. For the latter new putative ground state structures are presented. It is shown that a high success rate is achieved and a reliable prediction of unknown ground state structures is possible.

1.
A. R.
Oganov
,
Modern Methods of Crystal Structure Prediction
(
Wiley-VCH Verlag GmbH
,
2010
).
2.
M. A.
Neumann
,
F.
Leusen
, and
J.
Kendrick
,
Angew. Chem., Int. Ed.
47
,
2427
(
2008
).
3.
G. M.
Day
,
T. G.
Cooper
,
A. J.
Cruz-Cabeza
,
K. E.
Hejczyk
,
H. L.
Ammon
, S.
X. M.
Boerrigter
,
J. S.
Tan
,
R. G. D.
Valle
,
E.
Venuti
,
J.
Jose
,
S. R.
Gadre
,
G. R.
Desiraju
,
T. S.
Thakur
,
B. P.
van Eijck
,
J. C.
Facelli
,
V. E.
Bazterra
,
M. B.
Ferraro
,
D. W. M.
Hofmann
,
M. A.
Neumann
,
F. J. J.
Leusen
,
J.
Kendrick
,
S. L.
Price
,
A. J.
Misquitta
,
P. G.
Karamertzanis
,
G. W. A.
Welch
,
H. A.
Scheraga
,
Y. A.
Arnautova
,
M. U.
Schmidt
,
J.
van de Streek
,
A. K.
Wolf
, and
B.
Schweizer
,
Acta Crystallogr.
65
,
107
(
2009
).
4.
S.
Curtarolo
,
D.
Morgan
,
K.
Persson
,
J.
Rodgers
, and
G.
Ceder
,
Phys. Rev. Lett.
91
,
135503
(
2003
).
5.
C. C.
Fischer
,
K. J.
Tibbetts
,
D.
Morgan
, and
G.
Ceder
,
Nature Mater.
5
,
641
(
2006
).
6.
P.
Salamon
,
P.
Sibani
, and
R.
Frost
,
Facts, Conjectures, and Improvements for Simulated Annealing
(
Society for Industrial and Applied Mathematic
,
Philadelphia
,
2002
).
7.
M. W.
Deem
and
J. M.
Newsam
,
Nature
342
,
260
(
1989
).
8.
J.
Pannetier
,
J.
Bassas-Alsina
,
J.
Rodriguez-Carvajal
, and
V.
Caignaert
,
Nature
346
,
343
(
1990
).
9.
M. B.
Boisen
,
G. V.
Gibbs
, and
M. S. T.
Bukowinski
,
Phys. Chem. Miner.
21
,
269
(
1994
).
10.
J. C.
Schön
and
M.
Jansen
,
Angew. Chem. Int. Ed. Engl.
35
,
1286
(
1996
).
11.
D. E.
Goldberg
,
Genetic Algorithms in Search, Optimization, and Machine Learning
, 1st ed. (
Addison-Wesley, Reading
,
MA
,
1989
).
12.
T. S.
Bush
,
C. R. A.
Catlow
, and
P. D.
Battle
,
J. Mater. Chem.
5
,
1269
(
1995
).
13.
S. M.
Woodley
,
P. D.
Battle
,
J. D.
Gale
, and
C. R. A.
Catlow
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
1
,
2535
(
1999
).
14.
V. E.
Bazterra
,
M. B.
Ferraro
, and
J. C.
Facelli
,
J. Chem. Phys.
116
,
5984
(
2002
).
15.
S. M.
Woodley
,
Structure and Bonding
110
,
95
(
2004
).
16.
N. L.
Abraham
and
M. I. J.
Probert
,
Phys. Rev. B
73
,
224104
(
2006
).
17.
C. W.
Glass
,
A. R.
Oganov
, and
N.
Hansen
,
Comput. Phys. Commun.
175
,
713
(
2006
).
18.
A. R.
Oganov
and
C. W.
Glass
,
J. Chem. Phys.
124
,
244704
(
2006
).
19.
G.
Trimarchi
and
A.
Zunger
,
Phys. Rev. B
75
,
104113
(
2007
).
20.
A.
Laio
and
M.
Parrinello
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
99
,
12562
(
2002
).
21.
R.
Martoňák
,
A.
Laio
, and
M.
Parrinello
,
Phys. Rev. Lett.
90
,
075503
(
2003
).
22.
R.
Martoňák
,
A.
Laio
,
M.
Bernasconi
,
C.
Ceriani
,
P.
Raiteri
,
F.
Zipoli
, and
M.
Parrinello
,
Z. Kristallogr.
220
,
489
(
2005
).
23.
R.
Martoňák
,
D.
Donadio
,
A. R.
Oganov
, and
M.
Parrinello
,
Nature Mater.
5
,
623
(
2006
).
24.
J.
Behler
,
R.
Martoňák
,
D.
Donadio
, and
M.
Parrinello
,
Phys. Status Solidi B
245
,
2618
(
2008
).
25.
A. R.
Oganov
and
C. W.
Glass
,
J. Phys.: Condense. Matter
20
,
064210
(
2008
).
26.
S.
Goedecker
,
J. Chem. Phys.
120
,
9911
(
2004
).
27.
S.
Goedecker
,
W.
Hellmann
, and
T.
Lenosky
,
Phys. Rev. Lett.
95
,
055501
(
2005
).
28.
W.
Hellmann
,
R. G.
Hennig
,
S.
Goedecker
,
C. J.
Umrigar
,
B.
Delley
, and
T.
Lenosky
,
Phys. Rev. B
75
,
085411
(
2007
).
29.
A.
Willand
,
M.
Gramzow
,
S. A.
Ghasemi
,
L.
Genovese
,
T.
Deutsch
,
K.
Reuter
, and
S.
Goedecker
,
Phys. Rev. B
81
,
201405
(
2010
).
30.
S.
Roy
,
S.
Goedecker
,
M. J.
Field
, and
E.
Penev
,
J. Phys. Chem. B
113
,
7315
(
2009
).
31.
K.
Bao
,
S.
Goedecker
,
K.
Koga
, F. Lançon, and
A.
Neelov
,
Phys. Rev. B
79
,
041405
(
2009
).
32.
S. A.
Ghasemi
,
S.
Goedecker
,
A.
Baratoff
,
T.
Lenosky
,
E.
Meyer
, and
H. J.
Hug
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
236106
(
2008
).
33.
P.
Pou
,
S. A.
Ghasemi
,
P.
Jelinek
,
T.
Lenosky
,
S.
Goedecker
, and
R.
Perez
,
Nanotechnology
20
,
264015
(
2009
).
34.
M.
Amsler
,
S. A.
Ghasemi
,
S.
Goedecker
,
A.
Neelov
, and
L.
Genovese
,
Nanotechnology
20
,
445301
(
2009
).
35.
M.
Parrinello
and
A.
Rahman
,
Phys. Rev. Lett.
45
,
1196
(
1980
).
36.
T.
Bučko
,
J.
Hafner
, and
J. G.
Ángyán
,
J. Chem. Phys.
122
,
124508
(
2005
).
37.
S. E.
Schönborn
,
S.
Goedecker
,
S.
Roy
, and
A. R.
Oganov
,
J. Chem. Phys.
130
,
144108
(
2009
).
38.
F.
Jensen
,
Introduction to Computational Chemistry
(
Wiley
,
New York
,
1998
).
39.
S.
Roy
,
S.
Goedecker
, and
V.
Hellmann
,
Phys. Rev. E
77
,
056707
(
2008
).
40.
M.
Sicher
,
S.
Mohr
, and
S.
Goedecker
, “
Efficient moves for global geometry optimization methods and their application to binary systems
,” J. Chem. Phys. (submitted), arXiv:1006.5675.
41.
M. Z.
Bazant
and
E.
Kaxiras
,
Phys. Rev. Lett.
77
,
4370
(
1996
).
42.
M. Z.
Bazant
,
E.
Kaxiras
, and
J. F.
Justo
,
Phys. Rev. B
56
,
8542
(
1997
).
43.
J. F.
Justo
,
M. Z.
Bazant
,
E.
Kaxiras
,
V. V.
Bulatov
, and
S.
Yip
,
Phys. Rev. B
58
,
2539
(
1998
).
44.
M.
Valle
and
A. R.
Oganov
,
IEEE Symposium on Visual Analytics Science and Technology
, 21–23 October 2008, Columbus, Ohio, pp.
11
18
.
45.
A. R.
Oganov
and
M.
Valle
,
J. Chem. Phys.
130
,
104504
(
2009
).
47.
J. Z.
Hu
and
I. L.
Spain
,
Solid State Commun.
51
,
263
(
1984
).
48.
H.
Olijnyk
,
S. K.
Sikka
, and
W. B.
Holzapfel
,
Phys. Lett. A
103
,
137
(
1984
).
49.
M. I.
McMahon
and
R. J.
Nelmes
,
Phys. Rev. B
47
,
8337
(
1993
).
50.
L. L.
Boyer
,
E.
Kaxiras
,
J. L.
Feldman
,
J. Q.
Broughton
, and
M. J.
Mehl
,
Phys. Rev. Lett.
67
,
715
(
1991
).
51.
D.
Weaire
and
R.
Phelan
,
Philos. Mag. Lett.
69
,
107
(
1994
).
52.
G. B.
Adams
,
M.
O’Keeffe
,
A. A.
Demkov
,
O. F.
Sankey
, and
Y.
Huang
,
Phys. Rev. B
49
,
8048
(
1994
).
53.
T. F.
Middleton
, J. Hernández-Rojas,
P. N.
Mortenson
, and
D. J.
Wales
,
Phys. Rev. B
64
,
184201
(
2001
).
54.
D. J.
Wales
, “
Cambridge cluster database
,” http://www-wales.ch.cam.ac.uk/CCD.html
55.
J. E.
Jones
,
Proc. R. Soc. London
106
,
463
(
1924
).
56.
S. D.
Stoddard
and
J.
Ford
,
Phys. Rev. A
8
,
1504
(
1973
).
57.
A. O.
Lyakhov
,
A. R.
Oganov
, and
M.
Valle
,
Comput. Phys. Commun.
181
,
1623
(
2010
).
58.
J. R.
Fernández
and
P.
Harrowell
,
J. Chem. Phys.
120
,
9222
(
2004
).
You do not currently have access to this content.