We demonstrate three-dimensional (3D) electronic Fourier transform spectroscopy of GaAs quantum wells using four fully phase-coherent, noncollinear optical fields. Since the full complex signal field is measured as a function of all three time intervals, nearly every peak in the resulting 3D spectral solid arises from a distinguishable sequence of transitions represented by a single Feynman pathway. We use the 3D spectral peaks to separate two pathways involving weakly bound mixed biexcitons generated in different time orders. In the process, we reveal a peak that was previously obscured by a correlated but unbound exciton pair coherence. We also demonstrate a calibration procedure for the carrier frequency which yields biexciton binding energy values with high accuracy.

1.
M.
Koch
,
J.
Feldmann
,
G.
von Plessen
,
E.
Göbel
,
P.
Thomas
, and
K.
Köhler
,
Phys. Rev. Lett.
69
,
3631
(
1992
).
2.
K.
Leo
,
M.
Wegener
,
J.
Shah
,
D.
Chemla
,
E.
Gobel
,
T.
Damen
,
S.
Schmitt-Rink
, and
W.
Schafer
,
Phys. Rev. Lett.
65
,
1340
(
1990
).
3.
T.
Saiki
,
M.
Kuwata-Gonokami
,
T.
Matsusue
, and
H.
Sakaki
,
Phys. Rev. B
49
,
7817
(
1994
).
4.
R. C.
Miller
,
D. A.
Kleinman
,
A. C.
Gossard
, and
O.
Munteanu
,
Phys. Rev. B
25
,
6545
(
1982
).
5.
D. S.
Chemla
and
J.
Shah
,
Nature (London)
411
,
549
(
2001
).
6.
J. Y.
Bigot
,
M. -A.
Mycek
,
S.
Weiss
,
R. G.
Ulbrich
, and
D. S.
Chemla
,
Phys. Rev. Lett.
70
,
3307
(
1993
).
7.
X.
Chen
,
W.
Walecki
,
O.
Buccafusca
,
D.
Fittinghoff
, and
A.
Smirl
,
Phys. Rev. B
56
,
9738
(
1997
).
8.
J. P.
Likforman
,
M.
Joffre
, and
V.
Thierry-Mieg
,
Opt. Lett.
22
,
1104
(
1997
).
9.
H.
Wang
,
K.
Ferrio
,
D.
Steel
,
Y.
Hu
,
R.
Binder
, and
S.
Koch
,
Phys. Rev. Lett.
71
,
1261
(
1993
).
10.
J. M.
Shacklette
and
S. T.
Cundiff
,
Phys. Rev. B
66
,
045309
(
2002
).
11.
S. T.
Cundiff
,
Opt. Express
16
,
4639
(
2008
).
12.
M.
Wegener
,
D. S.
Chemla
,
S.
Schmitt-Rink
, and
W.
Schafer
,
Phys. Rev. A
42
,
5675
(
1990
).
13.
D. M.
Jonas
,
Annu. Rev. Phys. Chem.
54
,
425
(
2003
).
14.
T.
Zhang
,
C.
Borca
,
X.
Li
, and
S.
Cundiff
,
Opt. Express
13
,
7432
(
2005
).
15.
X.
Li
,
T.
Zhang
,
C. N.
Borca
, and
S. T.
Cundiff
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
057406
(
2006
).
16.
K. W.
Stone
,
K.
Gundogdu
,
D. B.
Turner
,
X.
Li
,
S. T.
Cundiff
, and
K. A.
Nelson
,
Science
324
,
1169
(
2009
).
17.
M. F.
DeCamp
,
L.
DeFlores
,
J. M.
McCracken
,
A.
Tokmakoff
,
K.
Kwac
, and
M.
Cho
,
J. Phys. Chem. B
109
,
11016
(
2005
).
18.
G. S.
Engel
,
T. R.
Calhoun
,
E. L.
Read
,
T. -K.
Ahn
,
T.
Mancal
,
Y. -C.
Cheng
,
R. E.
Blankenship
, and
G. R.
Fleming
,
Nature (London)
446
,
782
(
2007
).
19.
I.
Stiopkin
,
T.
Brixner
,
M.
Yang
, and
G. R.
Fleming
,
J. Phys. Chem. B
110
,
20032
(
2006
).
20.
R. R.
Ernst
,
G.
Bodenhausen
, and
A.
Wokaun
,
Principles of Nuclear Magnetic Resonance in One and Two Dimensions
(
Clarendon
,
Oxford
,
1987
).
21.
C.
Griesinger
,
O.
Sorensen
, and
R. R.
Ernst
,
J. Magn. Reson.
73
,
574
(
1987
).
22.
C.
Griesinger
,
O.
Sorensen
, and
R. R.
Ernst
,
J. Am. Chem. Soc.
109
,
7227
(
1987
).
23.
H.
Oschkinat
,
C.
Griesinger
,
P. J.
Kraulis
,
O. W.
Sørensen
,
R. R.
Ernst
,
A. M.
Gronenborn
, and
G. M.
Clore
,
Nature (London)
332
,
374
(
1988
).
24.
H.
Oschkinat
,
C.
Cieslar
,
T.
Holak
,
G.
Clore
, and
A.
Gronenborn
,
J. Magn. Reson.
83
,
450
(
1989
).
25.
F.
Ding
and
M.
Zanni
,
Chem. Phys.
341
,
95
(
2007
).
26.
S.
Garrett-Roe
and
P.
Hamm
,
J. Chem. Phys.
130
,
164510
(
2009
).
27.
K.
Gundogdu
,
K. W.
Stone
,
D. B.
Turner
, and
K. A.
Nelson
,
Chem. Phys.
341
,
89
(
2007
).
28.
J. C.
Vaughan
,
T.
Hornung
,
T.
Feurer
, and
K. A.
Nelson
,
Opt. Lett.
30
,
323
(
2005
).
29.
J. C.
Vaughan
,
T.
Hornung
,
K. W.
Stone
, and
K. A.
Nelson
,
J. Phys. Chem. A
111
,
4873
(
2007
).
30.
J. C.
Vaughan
,
T.
Feurer
,
K.
Stone
, and
K.
Nelson
,
Opt. Express
14
,
1314
(
2006
).
31.
S.
Mukamel
,
Principles of Nonlinear Optical Spectroscopy
(
Oxford University Press
,
New York
,
1995
).
32.
L.
Lepetit
,
G.
Cheriaux
, and
M.
Joffre
,
J. Opt. Soc. Am. B
12
,
2467
(
1995
).
33.
A.
Albrecht
,
J.
Hybl
,
S.
Faeder
, and
D.
Jonas
,
J. Chem. Phys.
111
,
10934
(
1999
).
34.
L.
Yang
,
T.
Zhang
,
A. D.
Bristow
,
S. T.
Cundiff
, and
S.
Mukamel
,
J. Chem. Phys.
129
,
234711
(
2008
).
35.
K.
Ferrio
and
D.
Steel
,
Phys. Rev. Lett.
80
,
786
(
1998
).
36.
K.
Leo
,
T.
Damen
,
J.
Shah
,
E.
Göbel
, and
K.
Köhler
,
Appl. Phys. Lett.
57
,
19
(
1990
).
37.
D. B.
Turner
,
K. W.
Stone
,
K.
Gundogdu
, and
K. A.
Nelson
, in
Ultrafast Phenomena XVI
, edited by
P.
Corkum
,
S.
De Silvestri
,
K.
Nelson
,
E.
Reidle
, and
R.
Schoenlein
(
Springer-Verlag
,
Berlin
,
2009
).
38.
T.
Zhang
,
I.
Kuznetsova
,
T.
Meier
,
X.
Li
,
R. P.
Mirin
,
P.
Thomas
, and
S. T.
Cundiff
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
104
,
14227
(
2007
).
39.
L.
Yang
and
S.
Mukamel
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
057402
(
2008
).
40.
K. W.
Stone
,
D. B.
Turner
,
K.
Gundogdu
,
S. T.
Cundiff
, and
K. A.
Nelson
,
Acc. Chem. Res.
42
,
1452
(
2009
).
41.
H.
Lee
,
Y. -C.
Cheng
, and
G. R.
Fleming
,
Science
316
,
1462
(
2007
).
42.
T. S.
Humble
and
J. A.
Cina
,
J. Phys. Chem. B
110
,
18879
(
2006
).
You do not currently have access to this content.