Magnetic properties and interfacial phenomena of epitaxial perovskite oxides depend sensitively on parameters such as film thickness and strain state. In this work, epitaxial La0.67Sr0.33CoO3 (LSCO)/La0.67Sr0.33MnO3 (LSMO) bilayers were grown on NdGaO3 (NGO) and LaAlO3 (LAO) substrates with a fixed LSMO thickness of 6 nm, and LSCO thickness (tLSCO) varying from 2 to 10 nm. Soft x-ray magnetic spectroscopy revealed that magnetically active Co2+ ions that strongly coupled to the LSMO layer were observed below a critical tLSCO for bilayers grown on both substrates. On LAO substrates, this critical thickness was 2 nm, above which the formation of Co2+ ions was quickly suppressed leaving only a soft LSCO layer with mixed valence Co3+/Co4+ ions. The magnetic properties of both LSCO and LSMO layers displayed strong tLSCO dependence. This critical tLSCO increased to 4 nm on NGO substrates, and the magnetic properties of only the LSCO layer displayed tLSCO dependence. A non-magnetic layer characterized by Co3+ ions and with a thickness below 2 nm exists at the LSCO/substrate interface for both substrates. The results contribute to the understanding of interfacial exchange spring behavior needed for applications in next generation spintronic and magnetic memory devices.

1.
S.
Gariglio
,
M.
Gabay
, and
J. M.
Triscone
,
APL Mater.
4
,
060701
(
2016
).
2.
A. J.
Millis
,
T.
Darling
, and
A.
Migliori
,
J. Appl. Phys.
83
,
1588
(
1998
).
3.
M.
Imada
,
A.
Fujimori
, and
Y.
Tokura
,
Rev. Mod. Phys.
70
,
1039
(
1998
).
4.
P.
Zubko
,
S.
Gariglio
,
M.
Gabay
,
P.
Ghosez
, and
J.-M.
Triscone
,
Annu. Rev. Condens. Matter Phys.
2
,
141
(
2011
).
5.
M.
Bibes
,
J. E.
Villegas
, and
A.
Barthélémy
,
Adv. Phys.
60
,
5
(
2011
).
6.
A. M.
Haghiri-Gosnet
,
J.
Wolfman
,
B.
Mercey
,
C.
Simon
,
P.
Lecoeur
,
M.
Korzenski
,
M.
Hervieu
,
R.
Desfeux
, and
G.
Baldinozzi
,
J. Appl. Phys.
88
,
4257
(
2000
).
7.
F.
Tsui
,
M. C.
Smoak
,
T. K.
Nath
, and
C. B.
Eom
,
Appl. Phys. Lett.
76
,
2421
(
2000
).
8.
M. D.
Biegalski
,
Y.
Takamura
,
A.
Mehta
,
Z.
Gai
,
S. V.
Kalinin
,
H.
Ambaye
,
V.
Lauter
,
D.
Fong
,
S. T.
Pantelides
,
Y. M.
Kim
,
J.
He
,
A.
Borisevich
,
W.
Siemons
, and
H. M.
Christen
,
Adv. Mater. Interfaces
1
,
1400203
(
2014
).
9.
J.
Walter
,
S.
Bose
,
M.
Cabero
,
G.
Yu
,
M.
Greven
,
M.
Varela
, and
C.
Leighton
,
Phys. Rev. Mater.
2
,
111404(R)
(
2018
).
10.
J. P.
Byers
,
B.
Li
,
R. V.
Chopdekar
,
J.
Ditto
,
D. C.
Johnson
,
Y.
Takamura
, and
N. D.
Browning
,
J. Appl. Phys.
125
,
082518
(
2019
).
11.
C.
Xie
,
J. I.
Budnick
,
B. O.
Wells
, and
J. C.
Woicik
,
Appl. Phys. Lett.
91
,
172509
(
2007
).
12.
Z.
Liao
,
M.
Huijben
,
Z.
Zhong
,
N.
Gauquelin
,
S.
Macke
,
R. J.
Green
,
S.
Van Aert
,
J.
Verbeeck
,
G.
Van Tendeloo
,
K.
Held
,
G. A.
Sawatzky
,
G.
Koster
, and
G.
Rijnders
,
Nat. Mater.
15
,
425
(
2016
).
13.
D.
Kan
,
R.
Aso
,
R.
Sato
,
M.
Haruta
,
H.
Kurata
, and
Y.
Shimakawa
,
Nat. Mater.
15
,
432
(
2016
).
14.
B.
Li
,
R. V.
Chopdekar
,
E.
Arenholz
,
A.
Mehta
, and
Y.
Takamura
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
202401
(
2014
).
15.
B.
Li
,
R. V.
Chopdekar
,
A. T.
N’Diaye
,
A.
Mehta
,
J. P.
Byers
,
N. D.
Browning
,
E.
Arenholz
, and
Y.
Takamura
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
152401
(
2016
).
16.
A. M.
Kane
,
R. V.
Chopdekar
,
A. T.
N’Diaye
,
A.
Scholl
,
E.
Arenholz
,
A.
Mehta
, and
Y.
Takamura
,
Phys. Rev. Mater.
3
,
014413
(
2019
).
17.
A. M.
Kane
,
I. T.
Chiu
,
N. J.
Ahlm
,
R. V.
Chopdekar
,
A. T.
N’diaye
,
E.
Arenholz
,
A.
Mehta
,
V.
Lauter
, and
Y.
Takamura
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
12
,
45437
(
2020
).
18.
A. M.
Glazer
,
Acta Crystallogr. Sect. B Struct. Crystallogr. Cryst. Chem.
28
,
3384
(
1972
).
19.
L.
Vasylechko
,
L.
Akselrud
,
W.
Morgenroth
,
U.
Bismayer
,
A.
Matkovskii
, and
D.
Savytskii
,
J. Alloys Compd.
297
,
46
(
2000
).
20.
T. T.
Fister
,
H.
Zhou
,
Z.
Luo
,
S. S. A.
Seo
,
S. O.
Hruszkewycz
,
D. L.
Proffit
,
J. A.
Eastman
,
P. H.
Fuoss
,
P. M.
Baldo
,
H. N.
Lee
, and
D. D.
Fong
,
APL Mater.
2
,
021102
(
2014
).
21.
I.
Hallsteinsen
,
M.
Moreau
,
A.
Grutter
,
M.
Nord
,
P. E.
Vullum
,
D. A.
Gilbert
,
T.
Bolstad
,
J. K.
Grepstad
,
R.
Holmestad
,
S. M.
Selbach
,
A. T.
N’Diaye
,
B. J.
Kirby
,
E.
Arenholz
, and
T.
Tybell
,
Phys. Rev. B
94
,
201115
(
2016
).
22.
N.
Kemik
,
M.
Gu
,
F.
Yang
,
C. Y.
Chang
,
Y.
Song
,
M.
Bibee
,
A.
Mehta
,
M. D.
Biegalski
,
H. M.
Christen
,
N. D.
Browning
, and
Y.
Takamura
,
Appl. Phys. Lett.
99
,
201908
(
2011
).
23.
M.
Björck
and
G.
Andersson
,
J. Appl. Crystallogr.
40
,
1174
(
2007
).
24.
A.
Ulyanenkov
, Proc. SPIE
5536
, 1 (
2004
).
25.
A. R.
Dzhanoev
,
F.
Spahn
,
V.
Yaroshenko
,
H.
Lühr
, and
J.
Schmidt
,
Phys. Rev. B
92
,
125430
(
2015
).
26.
A.
Bianconi
,
D.
Jackson
, and
K.
Monahan
,
Phys. Rev. B
17
,
2021
(
1978
).
27.
G.
van der Laan
and
A. I.
Figueroa
,
Coord. Chem. Rev.
277–278
,
95
(
2014
).
28.
E.
Arenholz
, private communication (
2015
).
29.
C. H.
Kim
,
J. W.
Jang
,
S. Y.
Cho
,
I. T.
Kim
, and
K. S.
Hong
,
Phys. B
262
,
438
(
1999
).
30.
J. Z.
Sun
,
D. W.
Abraham
,
R. A.
Rao
, and
C. B.
Eom
,
Appl. Phys. Lett.
74
,
3017
(
1999
).
31.
B.
Li
,
R. V.
Chopdekar
,
A. M.
Kane
,
K.
Hoke
,
A. T.
N’Diaye
,
E.
Arenholz
, and
Y.
Takamura
,
AIP Adv.
7
,
045003
(
2017
).
32.
R. V.
Chopdekar
,
V. K.
Malik
,
A. M.
Kane
,
A.
Mehta
,
E.
Arenholz
, and
Y.
Takamura
,
J. Phys.: Condens. Matter
30
,
015805
(
2018
).
33.
J.
Wu
and
C.
Leighton
,
Phys. Rev. B
67
,
174408
(
2003
).
34.
C.
Adamo
,
X.
Ke
,
H. Q.
Wang
,
H. L.
Xin
,
T.
Heeg
,
M. E.
Hawley
,
W.
Zander
,
J.
Schubert
,
P.
Schiffer
,
D. A.
Muller
,
L.
Maritato
, and
D. G.
Schlom
,
Appl. Phys. Lett.
95
,
112504
(
2009
).
35.
M. A.
Korotin
,
S. Y.
Ezhov
,
I. V.
Solovyev
,
V. I.
Anisimov
,
D. I.
Khomskii
, and
G. A.
Sawatzky
,
Phys. Rev. B
54
,
5309
(
1996
).
36.
D.
Fuchs
,
E.
Arac
,
C.
Pinta
,
S.
Schuppler
,
R.
Schneider
, and
H. V.
Löhneysen
,
Phys. Rev. B
77
,
014434
(
2008
).
37.
A.
Grimaud
,
C. E.
Carlton
,
M.
Risch
,
W. T.
Hong
,
K. J.
May
, and
Y.
Shao-Horn
,
J. Phys. Chem. C
117
,
25926
(
2013
).
38.
M.
Merz
,
P.
Nagel
,
C.
Pinta
,
A.
Samartsev
,
H. V.
Löhneysen
,
M.
Wissinger
,
S.
Uebe
,
A.
Assmann
,
D.
Fuchs
, and
S.
Schuppler
,
Phys. Rev. B
82
,
174416
(
2010
).
39.
C. F.
Chang
,
Z.
Hu
,
H.
Wu
,
T.
Burnus
,
N.
Hollmann
,
M.
Benomar
,
T.
Lorenz
,
A.
Tanaka
,
H. J.
Lin
,
H. H.
Hsieh
,
C. T.
Chen
, and
L. H.
Tjeng
,
Phys. Rev. Lett.
102
,
116401
(
2009
).
40.
J.
Gazquez
,
S.
Bose
,
M.
Sharma
,
M. A.
Torija
,
S. J.
Pennycook
,
C.
Leighton
, and
M.
Varela
,
APL Mater.
1
,
012105
(
2013
).
41.
M. A.
Torija
,
M.
Sharma
,
J.
Gazquez
,
M.
Varela
,
C.
He
,
J.
Schmitt
,
J. A.
Borchers
,
M.
Laver
,
S.
El-Khatib
, and
C.
Leighton
,
Adv. Mater.
23
,
2711
(
2011
).
42.
M.
Sharma
,
J.
Gazquez
,
M.
Varela
,
J.
Schmitt
, and
C.
Leighton
,
Phys. Rev. B
84
,
024417
(
2011
).
43.
G.
Shibata
,
K.
Yoshimatsu
,
E.
Sakai
,
V. R.
Singh
,
V. K.
Verma
,
K.
Ishigami
,
T.
Harano
,
T.
Kadono
,
Y.
Takeda
,
T.
Okane
,
Y.
Saitoh
,
H.
Yamagami
,
A.
Sawa
,
H.
Kumigashira
,
M.
Oshima
,
T.
Koide
, and
A.
Fujimori
,
Phys. Rev. B
89
,
235123
(
2014
).
44.
B.
Cui
,
C.
Song
,
F.
Li
,
G. Y.
Wang
,
H. J.
Mao
,
J. J.
Peng
,
F.
Zeng
, and
F.
Pan
,
Sci. Rep.
4
,
4206
(
2015
).
45.
X.
Rui
and
R. F.
Klie
,
Appl. Phys. Lett.
114
,
233101
(
2019
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.