The mechanisms leading to wake-up and fatigue in ferroelectric hafnium zirconium oxide thin film devices with symmetric RuO2 electrodes are investigated via polarization, relative permittivity, dielectric nonlinearity, pyroelectric coefficient, and microfocus x-ray diffraction (XRD) measurements. The devices are observed to wake-up for up to 103 bipolar pulsed field cycles, after which fatigue occurs with polarization approaching zero following 108 cycles. Wake-up is accompanied by a decrease in both high-field permittivity and hysteresis loop pinching and an increase in the pyroelectric coefficient, indicating that the wake-up process involves a combination of transformations from the tetragonal to the orthorhombic phase and domain depinning from defect redistribution. Fatigue is observed to coincide with an increase in irreversible domain wall motion and a decrease in pyroelectric coefficient. Finite pyroelectric coefficients are measured on fully fatigued devices, indicating that domain pinning is a strong contributor to fatigue and that fatigued devices contain domain structures that are unable to switch under the fields applied for measurement. Microfocus XRD patterns measured on each device reveal that the phase constitution is qualitatively unaffected by field cycling and resultant polarization fatigue. These data indicate that the wake-up process has contributions from both phase transformations and domain depinning, whereas the fatigue process is driven primarily by domain pinning, and the near-zero measured switchable polarization is actually a poled device with immobile domains. These observations provide insight into the physical changes occurring during field cycling of HfO2-based ferroelectrics while examining a possible oxide electrode material for silicon CMOS device implementation.

1.
T. S.
Böscke
,
J.
Müller
,
D.
Bräuhaus
,
U.
Schröder
, and
U.
Böttger
,
Appl. Phys. Lett.
99
,
102903
(
2011
).
2.
S. S.
Cheema
,
D.
Kwon
,
N.
Shanker
,
R.
dos Reis
,
S.-L.
Hsu
,
J.
Xiao
,
H.
Zhang
,
R.
Wagner
,
A.
Datar
,
M. R.
McCarter
,
C. R.
Serrao
,
A. K.
Yadav
,
G.
Karbasian
,
C.-H.
Hsu
,
A. J.
Tan
,
L.-C.
Wang
,
V.
Thakare
,
X.
Zhang
,
A.
Mehta
,
E.
Karapetrova
,
R. V.
Chopdekar
,
P.
Shafer
,
E.
Arenholz
,
C.
Hu
,
R.
Proksch
,
R.
Ramesh
,
J.
Ciston
, and
S.
Salahuddin
,
Nature
580
,
478
482
(
2020
).
3.
S. J.
Kim
,
J.
Mohan
,
H. S.
Kim
,
J.
Lee
,
C. D.
Young
,
L.
Colombo
,
S. R.
Summerfelt
,
T.
San
, and
J.
Kim
,
Appl. Phys. Lett.
113
,
182903
(
2018
).
4.
K. J.
Hubbard
and
D. G.
Schlom
,
J. Mater. Res.
11
,
2757
2776
(
1996
).
5.
D. G.
Schlom
,
S.
Guha
, and
S.
Datta
,
MRS Bull.
33
,
1017
1025
(
2008
).
6.
J.
Müller
,
T. S.
Böscke
,
D.
Bräuhaus
,
U.
Schröder
,
U.
Böttger
,
J.
Sundqvist
,
P.
Kücher
,
T.
Mikolajick
, and
L.
Frey
,
Appl. Phys. Lett.
99
,
112901
(
2011
).
7.
S.
Mueller
,
S. R.
Summerfelt
,
J.
Muller
,
U.
Schroeder
, and
T.
Mikolajick
,
IEEE Electron Device Lett.
33
,
1300
1302
(
2012
).
8.
M. H.
Park
,
H. J.
Kim
,
Y. J.
Kim
,
T.
Moon
,
K. D.
Kim
, and
C. S.
Hwang
,
Nano Energy
12
,
131
140
(
2015
).
9.
J. F.
Ihlefeld
,
T. S.
Luk
,
S. W.
Smith
,
S. S.
Fields
,
S. T.
Jaszewski
,
W. T.
Riffe
,
S.
Bender
,
C.
Constantin
,
M. V.
Ayyasamy
,
P. V.
Balachandran
,
P.
Lu
,
M. D.
Henry
, and
P. S.
Davids
,
J. Appl. Phys.
128
,
034101
(
2020
).
10.
J.
Qin
,
F.
Huang
,
X.
Li
,
L.
Deng
,
T.
Kang
,
A.
Markov
,
F.
Yue
,
Y.
Chen
,
X.
Wen
,
S.
Liu
,
Q.
Xiong
,
S.
Semin
,
T.
Rasing
,
D.
Modotto
,
R.
Morandotti
,
J.
Xu
,
H.
Duan
, and
L.
Bi
,
ACS Nano
13
,
1213
(
2019
).
11.
S. W.
Smith
,
A. R.
Kitahara
,
M. A.
Rodriguez
,
M. D.
Henry
,
M. T.
Brumbach
, and
J. F.
Ihlefeld
,
Appl. Phys. Lett.
110
,
072901
(
2017
).
12.
S.
Pandya
,
G.
Velarde
,
L.
Zhang
, and
L. W.
Martin
,
Phys. Rev. Mater.
2
(
12
),
124405
(
2018
).
13.
C.
Mart
,
M.
Czernohorsky
,
S.
Zybell
,
T.
Kämpfe
, and
W.
Weinreich
,
Appl. Phys. Lett.
113
,
122901
(
2018
).
14.
H.
Mulaosmanovic
,
J.
Ocker
,
S.
Müller
,
U.
Schroeder
,
J.
Müller
,
P.
Polakowski
,
S.
Flachowsky
,
R.
van Bentum
,
T.
Mikolajick
, and
S.
Slesazeck
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
9
,
3792
3798
(
2017
).
15.
T. S.
Boscke
,
J.
Muller
,
D.
Brauhaus
,
U.
Schroder
, and
U.
Bottger
, in
2011 International Electron Devices Meeting
(
IEEE
,
Washington, DC
,
2011
), pp.
24.5.1
24.5.4
.
16.
R.
Batra
,
T. D.
Huan
,
J. L.
Jones
,
G.
Rossetti
, and
R.
Ramprasad
,
J. Phys. Chem. C
121
,
4139
(
2017
).
17.
X.
Sang
,
E. D.
Grimley
,
T.
Schenk
,
U.
Schroeder
, and
J. M.
LeBeau
,
Appl. Phys. Lett.
106
,
162905
(
2015
).
18.
U.
Schroeder
,
C.
Richter
,
M. H.
Park
,
T.
Schenk
,
M.
Pešić
,
M.
Hoffmann
,
F. P. G.
Fengler
,
D.
Pohl
,
B.
Rellinghaus
,
C.
Zhou
,
C.-C.
Chung
,
J. L.
Jones
, and
T.
Mikolajick
,
Inorg. Chem.
57
,
2752
2765
(
2018
).
19.
J.
Müller
,
U.
Schröder
,
T. S.
Böscke
,
I.
Müller
,
U.
Böttger
,
L.
Wilde
,
J.
Sundqvist
,
M.
Lemberger
,
P.
Kücher
,
T.
Mikolajick
, and
L.
Frey
,
J. Appl. Phys.
110
,
114113
(
2011
).
20.
J.
Müller
,
T. S.
Böscke
,
U.
Schröder
,
S.
Mueller
,
D.
Bräuhaus
,
U.
Böttger
,
L.
Frey
, and
T.
Mikolajick
,
Nano Lett.
12
,
4318
4323
(
2012
).
21.
T.
Mittmann
,
M.
Materano
,
P. D.
Lomenzo
,
M. H.
Park
,
I.
Stolichnov
,
M.
Cavalieri
,
C.
Zhou
,
C.-C.
Chung
,
J. L.
Jones
,
T.
Szyjka
,
M.
Müller
,
A.
Kersch
,
T.
Mikolajick
, and
U.
Schroeder
,
Adv. Mater. Interfaces
6
,
1900042
(
2019
).
22.
A.
Pal
,
V. K.
Narasimhan
,
S.
Weeks
,
K.
Littau
,
D.
Pramanik
, and
T.
Chiang
,
Appl. Phys. Lett.
110
,
022903
(
2017
).
23.
T.
Shiraishi
,
K.
Katayama
,
T.
Yokouchi
,
T.
Shimizu
,
T.
Oikawa
,
O.
Sakata
,
H.
Uchida
,
Y.
Imai
,
T.
Kiguchi
,
T. J.
Konno
, and
H.
Funakubo
,
Appl. Phys. Lett.
108
,
262904
(
2016
).
24.
T.
Shiraishi
,
K.
Katayama
,
T.
Yokouchi
,
T.
Shimizu
,
T.
Oikawa
,
O.
Sakata
,
H.
Uchida
,
Y.
Imai
,
T.
Kiguchi
,
T. J.
Konno
, and
H.
Funakubo
,
Mater. Sci. Semicond. Process.
70
,
239
245
(
2017
).
25.
T.
Mittmann
,
F. P. G.
Fengler
,
C.
Richter
,
M. H.
Park
,
T.
Mikolajick
, and
U.
Schroeder
,
Microelectron. Eng.
178
,
48
51
(
2017
).
26.
M.
Hyuk Park
,
H.
Joon Kim
,
Y.
Jin Kim
,
W.
Lee
,
T.
Moon
, and
C.
Seong Hwang
,
Appl. Phys. Lett.
102
,
242905
(
2013
).
27.
M. H.
Park
,
H. J.
Kim
,
Y. J.
Kim
,
Y. H.
Lee
,
T.
Moon
,
K. D.
Kim
,
S. D.
Hyun
,
F.
Fengler
,
U.
Schroeder
, and
C. S.
Hwang
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
8
,
15466
15475
(
2016
).
28.
H. A.
Hsain
,
Y.
Lee
,
G.
Parsons
, and
J. L.
Jones
,
Appl. Phys. Lett.
116
,
192901
(
2020
).
29.
H.
Yu
,
C.-C.
Chung
,
N.
Shewmon
,
S.
Ho
,
J. H.
Carpenter
,
R.
Larrabee
,
T.
Sun
,
J. L.
Jones
,
H.
Ade
,
B. T.
O’Connor
, and
F.
So
,
Adv. Funct. Mater.
27
,
1700461
(
2017
).
30.
S. J.
Kim
,
D.
Narayan
,
J.-G.
Lee
,
J.
Mohan
,
J. S.
Lee
,
J.
Lee
,
H. S.
Kim
,
Y.-C.
Byun
,
A. T.
Lucero
,
C. D.
Young
,
S. R.
Summerfelt
,
T.
San
,
L.
Colombo
, and
J.
Kim
,
Appl. Phys. Lett.
111
,
242901
(
2017
).
31.
Y.
Lee
,
H.
Alex Hsain
,
S. S.
Fields
,
S. T.
Jaszewski
,
M. D.
Horgan
,
P. G.
Edgington
,
J. F.
Ihlefeld
,
G. N.
Parsons
, and
J. L.
Jones
,
Appl. Phys. Lett.
118
,
012903
(
2021
).
32.
M.
Hoffmann
,
U.
Schroeder
,
T.
Schenk
,
T.
Shimizu
,
H.
Funakubo
,
O.
Sakata
,
D.
Pohl
,
M.
Drescher
,
C.
Adelmann
,
R.
Materlik
,
A.
Kersch
, and
T.
Mikolajick
,
J. Appl. Phys.
118
,
072006
(
2015
).
33.
S. S.
Fields
,
D. H.
Olson
,
S. T.
Jaszewski
,
C. M.
Fancher
,
S. W.
Smith
,
D. A.
Dickie
,
G.
Esteves
,
M. D.
Henry
,
P. S.
Davids
,
P. E.
Hopkins
, and
J. F.
Ihlefeld
,
Appl. Phys. Lett.
118
,
102901
(
2021
).
34.
T.
Schenk
,
C. M.
Fancher
,
M. H.
Park
,
C.
Richter
,
C.
Künneth
,
A.
Kersch
,
J. L.
Jones
,
T.
Mikolajick
, and
U.
Schroeder
,
Adv. Electron. Mater.
5
,
1900303
(
2019
).
35.
W.
Hamouda
,
A.
Pancotti
,
C.
Lubin
,
L.
Tortech
,
C.
Richter
,
T.
Mikolajick
,
U.
Schroeder
, and
N.
Barrett
,
J. Appl. Phys.
127
,
064105
(
2020
).
36.
S. S.
Fields
,
S. W.
Smith
,
C. M.
Fancher
,
M. D.
Henry
,
S. L.
Wolfley
,
M. G.
Sales
,
S. T.
Jaszewski
,
M. A.
Rodriguez
,
G.
Esteves
,
P. S.
Davids
,
S. J.
McDonnell
, and
J. F.
Ihlefeld
,
Adv. Mater. Interfaces
8
,
2100018
(
2021
).
37.
D.
Zhou
,
J.
Xu
,
Q.
Li
,
Y.
Guan
,
F.
Cao
,
X.
Dong
,
J.
Müller
,
T.
Schenk
, and
U.
Schröder
,
Appl. Phys. Lett.
103
,
192904
(
2013
).
38.
S.
Starschich
,
S.
Menzel
, and
U.
Böttger
,
Appl. Phys. Lett.
108
,
032903
(
2016
).
39.
M.
Pešić
,
F. P. G.
Fengler
,
L.
Larcher
,
A.
Padovani
,
T.
Schenk
,
E. D.
Grimley
,
X.
Sang
,
J. M.
LeBeau
,
S.
Slesazeck
,
U.
Schroeder
, and
T.
Mikolajick
,
Adv. Funct. Mater.
26
,
4601
4612
(
2016
).
40.
A.
Chouprik
,
M.
Spiridonov
,
S.
Zarubin
,
R.
Kirtaev
,
V.
Mikheev
,
Y.
Lebedinskii
,
S.
Zakharchenko
, and
D.
Negrov
,
ACS Appl. Electron. Mater.
1
,
275
287
(
2019
).
41.
E. D.
Grimley
,
T.
Schenk
,
X.
Sang
,
M.
Pešić
,
U.
Schroeder
,
T.
Mikolajick
, and
J. M.
LeBeau
,
Adv. Electron. Mater.
2
,
1600173
(
2016
).
42.
S. S.
Fields
,
S. W.
Smith
,
P. J.
Ryan
,
S. T.
Jaszewski
,
I. A.
Brummel
,
A.
Salanova
,
G.
Esteves
,
S. L.
Wolfley
,
M. D.
Henry
,
P. S.
Davids
, and
J. F.
Ihlefeld
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
12
,
26577
26585
(
2020
).
43.
F. P. G.
Fengler
,
M.
Pešić
,
S.
Starschich
,
T.
Schneller
,
C.
Künneth
,
U.
Böttger
,
H.
Mulaosmanovic
,
T.
Schenk
,
M. H.
Park
,
R.
Nigon
,
P.
Muralt
,
T.
Mikolajick
, and
U.
Schroeder
,
Adv. Electron. Mater.
3
,
1600505
(
2017
).
44.
S.
Starschich
,
S.
Menzel
, and
U.
Böttger
,
J. Appl. Phys.
121
,
154102
(
2017
).
45.
W.
Hamouda
,
C.
Lubin
,
S.
Ueda
,
Y.
Yamashita
,
O.
Renault
,
F.
Mehmood
,
T.
Mikolajick
,
U.
Schroeder
,
R.
Negrea
, and
N.
Barrett
,
Appl. Phys. Lett.
116
,
252903
(
2020
).
46.
M. H.
Park
,
H. J.
Kim
,
Y. J.
Kim
,
W.
Jeon
,
T.
Moon
, and
C. S.
Hwang
,
Phys. Status Solidi Rapid Res. Lett.
8
,
532
535
(
2014
).
47.
Y.
Goh
,
S. H.
Cho
,
S.-H. K.
Park
, and
S.
Jeon
,
IEEE Trans. Electron Devices
67
,
3431
3434
(
2020
).
48.
Y.
Goh
,
S. H.
Cho
,
S.-H. K.
Park
, and
S.
Jeon
,
Nanoscale
12
,
9024
9031
(
2020
).
49.
T.
Mittmann
,
T.
Szyjka
,
H.
Alex
,
M. C.
Istrate
,
P. D.
Lomenzo
,
L.
Baumgarten
,
M.
Müller
,
J. L.
Jones
,
L.
Pintilie
,
T.
Mikolajick
, and
U.
Schroeder
,
Phys. Status Solidi Rapid Res. Lett.
15
,
2100012
(
2021
).
50.
T.
Szyjka
,
L.
Baumgarten
,
T.
Mittmann
,
Y.
Matveyev
,
C.
Schlueter
,
T.
Mikolajick
,
U.
Schroeder
, and
M.
Müller
,
Phys. Status Solidi Rapid Res. Lett.
15
,
2100027
(
2021
).
51.
D. P.
Vijay
and
S. B.
Desu
,
J. Electrochem. Soc.
140
,
L7
(
1993
).
52.
E.
Bouyssou
,
P.
Leduc
,
G.
Guégan
, and
R.
Jérisian
,
J. Phys.: Conf. Ser.
10
,
317
320
(
2005
).
53.
I. K.
Yoo
and
S. B.
Desu
,
Phys. Status Solidi A
133
,
565
573
(
1992
).
54.
R.
Ramesh
,
H.
Gilchrist
,
T.
Sands
,
V. G.
Keramidas
,
R.
Haakenaasen
, and
D. K.
Fork
,
Appl. Phys. Lett.
63
,
3592
3594
(
1993
).
55.
R.
Dat
,
D. J.
Lichtenwalner
,
O.
Auciello
, and
A. I.
Kingon
,
Appl. Phys. Lett.
64
,
2673
2675
(
1994
).
56.
A. K.
Tagantsev
,
I.
Stolichnov
,
E. L.
Colla
, and
N.
Setter
,
J. Appl. Phys.
90
,
1387
1402
(
2001
).
57.
M. G.
Kozodaev
,
A. G.
Chernikova
,
E. V.
Korostylev
,
M. H.
Park
,
R. R.
Khakimov
,
C. S.
Hwang
, and
A. M.
Markeev
,
J. Appl. Phys.
125
,
034101
(
2019
).
58.
E. J.
Sharp
and
L. E.
Garn
,
J. Appl. Phys.
53
,
8980
8987
(
1982
).
59.
S. W.
Smith
,
M. D.
Henry
,
M. T.
Brumbach
,
M. A.
Rodriguez
, and
J. F.
Ihlefeld
,
Appl. Phys. Lett.
113
,
182904
(
2018
).
60.
J. A.
Rodriguez
,
K.
Remack
,
K.
Boku
,
K. R.
Udayakumar
,
S.
Aggarwal
,
S. R.
Summerfelt
,
F. G.
Celii
,
S.
Martin
,
L.
Hall
,
K.
Taylor
,
T.
Moise
,
H.
McAdams
,
J.
McPherson
,
R.
Bailey
,
G.
Fox
, and
M.
Depner
,
IEEE Trans. Device Mater. Reliab.
4
,
436
449
(
2004
).
61.
D. V.
Taylor
and
D.
Damjanovic
,
J. Appl. Phys.
82
,
1973
1975
(
1997
).
62.
D.
Damjanovic
,
Phys. Rev. B
55
,
R649
R652
(
1997
).
63.
T.
Rojac
,
M.
Kosec
,
B.
Budic
,
N.
Setter
, and
D.
Damjanovic
,
J. Appl. Phys.
108
,
074107
(
2010
).
64.
D. R.
Islamov
,
T. M.
Zalyalov
,
O. M.
Orlov
,
V. A.
Gritsenko
, and
G. Y.
Krasnikov
,
Appl. Phys. Lett.
117
,
162901
(
2020
).
65.
D. R.
Islamov
,
V. A.
Gritsenko
,
T. V.
Perevalov
,
V. A.
Pustovarov
,
O. M.
Orlov
,
A. G.
Chernikova
,
A. M.
Markeev
,
S.
Slesazeck
,
U.
Schroeder
,
T.
Mikolajick
, and
G. Y.
Krasnikov
,
Acta Mater.
166
,
47
55
(
2019
).
66.
S.
Zafar
,
H.
Jagannathan
,
L. F.
Edge
, and
D.
Gupta
,
Appl. Phys. Lett.
98
,
152903
(
2011
).
67.
J.
Seidel
,
L. W.
Martin
,
Q.
He
,
Q.
Zhan
,
Y.-H.
Chu
,
A.
Rother
,
M. E.
Hawkridge
,
P.
Maksymovych
,
P.
Yu
,
M.
Gajek
,
N.
Balke
,
S. V.
Kalinin
,
S.
Gemming
,
F.
Wang
,
G.
Catalan
,
J. F.
Scott
,
N. A.
Spaldin
,
J.
Orenstein
, and
R.
Ramesh
,
Nat. Mater.
8
,
229
234
(
2009
).
68.
T.
Rojac
,
A.
Bencan
,
G.
Drazic
,
N.
Sakamoto
,
H.
Ursic
,
B.
Jancar
,
G.
Tavcar
,
M.
Makarovic
,
J.
Walker
,
B.
Malic
, and
D.
Damjanovic
,
Nat. Mater.
16
,
322
327
(
2017
).
69.
F.
Huang
,
X.
Chen
,
X.
Liang
,
J.
Qin
,
Y.
Zhang
,
T.
Huang
,
Z.
Wang
,
B.
Peng
,
P.
Zhou
,
H.
Lu
,
L.
Zhang
,
L.
Deng
,
M.
Liu
,
Q.
Liu
,
H.
Tian
, and
L.
Bi
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
19
,
3486
3497
(
2017
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.