High-quality LaTiO3 films in the pseudocubic phase have been grown on SrTiO3 (111) using oxide molecular beam epitaxy. The in situ electron diffractions and ex situ scanning transmission electron microscopy reveal that the films with the thickness up to 60 monolayers bear the in-plane compressive strain, while the ex situ x-ray diffractions indicate the contracted out-of-plane interspacing. Such an anomalous lattice shrinking may be related to the formation of oxidized LaTiO3 + δ and, more importantly, the three-dimensional electron transfer from the film to the substrate. This is supported by spatial electron energy loss spectroscopy that shows the homogeneous distribution of Ti with increased valence in the film.

1.
A.
Ohtomo
and
H. Y.
Hwang
,
Nature
429
,
423
(
2004
).
2.
A.
Ohtomo
,
D. A.
Muller
,
J. L.
Grazul
, and
H. Y.
Hwang
,
Nature
419
,
378
(
2002
).
3.
N.
Reyren
,
S.
Thiel
,
A. D.
Caviglia
,
L.
Fitting Kourkoutis
,
G.
Hammerl
,
C.
Richter
,
C. W.
Schneider
,
T.
Kopp
,
A.-S.
Rüetschi
,
D.
Jaccard
,
M.
Gabay
,
D. A.
Muller
,
J.-M.
Triscone
, and
J.
Mannhart
,
Science
317
,
1196
(
2007
).
4.
J.
Biscaras
,
N.
Bergeal
,
A.
Kushwaha
,
T.
Wolf
,
A.
Rastogi
,
R. C.
Budhani
, and
J.
Lesueur
,
Nat. Commun.
1
,
89
(
2010
).
5.
A.
Brinkman
,
M.
Huijben
,
M.
van Zalk
,
J.
Huijben
,
U.
Zeitler
,
J. C.
Maan
,
W. G.
van der Wiel
,
G.
Rijnders
,
D. H. A.
Blank
, and
H.
Hilgenkamp
,
Nat. Mater.
6
,
493
(
2007
).
6.
J.
Chakhalian
,
J. M.
Rondinelli
,
J.
Liu
,
B. A.
Gray
,
M.
Kareev
,
E. J.
Moon
,
N.
Prasai
,
J. L.
Cohn
,
M.
Varela
,
I. C.
Tung
,
M. J.
Bedzyk
,
S. G.
Altendorf
,
F.
Strigari
,
B.
Dabrowski
,
L. H.
Tjeng
,
P. J.
Ryan
, and
J. W.
Freeland
,
Phys. Rev. Lett.
107
,
116805
(
2011
).
7.
J. H.
Ngai
,
F. J.
Walker
, and
C. H.
Ahn
,
Annu. Rev. Mater. Res.
44
,
1
(
2014
).
8.
T. H.
Kim
,
D.
Puggioni
,
Y.
Yuan
,
L.
Xie
,
H.
Zhou
,
N.
Campbell
,
P. J.
Ryan
,
Y.
Choi
,
J.-W.
Kim
,
J. R.
Patzner
,
S.
Ryu
,
J. P.
Podkaminer
,
J.
Irwin
,
Y.
Ma
,
C. J.
Fennie
,
M. S.
Rzchowski
,
X. Q.
Pan
,
V.
Gopalan
,
J. M.
Rondinelli
, and
C. B.
Eom
,
Nature
533
,
68
(
2016
).
9.
J. L.
Blok
,
X.
Wan
,
G.
Kostera
,
D. H. A.
Blank
, and
G.
Rijnders
,
Appl. Phys. Lett.
99
,
151917
(
2011
).
10.
M.
Kargarian
and
G. A.
Fiete
,
Phys. Rev. Lett.
110
,
156403
(
2013
).
11.
D.
Xiao
,
W.
Zhu
,
Y.
Ran
,
N.
Nagaosa
, and
S.
Okamoto
,
Nat. Commun.
2
,
596
(
2011
).
12.
S.
Davis
,
V.
Chandrasekhar
,
Z.
Huang
,
K.
Han Ariando
, and
T.
Venkatesan
,
Phys. Rev. B
95
,
035127
(
2017
).
13.
M.
Valant
,
A.-K.
Axelsson
,
F.
Aguesse
, and
N. M.
Alford
,
Adv. Funct. Mater.
20
,
644
647
(
2010
).
14.
L.
Yan
,
H.
Cao
,
J.
Li
, and
D.
Viehland
,
Appl. Phys. Lett.
94
,
132901
(
2009
).
15.
F. S.
Aguirre-Tostado
,
A.
Herrera-Gómez
,
J. C.
Woicik
,
R.
Droopad
,
Z.
Yu
,
D. G.
Schlom
,
P.
Zschack
,
E.
Karapetrova
,
P.
Pianetta
, and
C. S.
Hellberg
,
Phys. Rev. B
70
,
201403(R)
(
2004
).
16.
F.
Sandiumenge
,
J.
Santiso
,
L.
Balcells
,
Z.
Konstantinovic
,
J.
Roqueta
,
A.
Pomar
,
J. P.
Espinós
, and
B.
Martínez
,
Phys. Rev. Lett.
110
,
107206
(
2013
).
17.
Y.
Tang
,
Y.
Zhu
,
X.
Ma
,
Z.
Hong
,
Y.
Wang
,
W.
Wang
,
Y.
Xu
,
Y.
Liu
,
B.
Wu
,
L.
Chen
,
C.
Huang
,
L.
Chen
,
Z.
Chen
,
H.
Wu
, and
S. J.
Pennycook
,
Adv. Funct. Mater.
29
,
1901687
(
2019
).
18.
A.
Ohtomo
,
D. A.
Muller
,
J. L.
Grazul
, and
H. Y.
Hwang
,
Appl. Phys. Lett.
80
,
3922
(
2002
).
19.
Y.
Liang
,
Y.
Wang
,
L.
Liu
,
Q.
Guo
,
W.
Wang
,
H.
Yang
, and
J.
Guo
,
Appl. Phys. Lett.
112
,
231601
(
2018
).
20.
M.
Hu
,
Q.
Zhang
,
L.
Gu
,
Q.
Guo
,
Y.
Cao
,
M.
Kareev
,
J.
Chakhalian
, and
J.
Guo
,
Appl. Phys. Lett.
112
,
031603
(
2018
).
21.
G.
Kresse
and
J.
Hafner
,
Phys. Rev. B
47
,
558
(
1993
).
22.
G.
Kresse
and
J.
Furthmüller
,
Phys. Rev. B
54
,
11169
(
1996
).
23.
G.
Kresse
and
D.
Joubert
,
Phys. Rev. B
59
,
1758
(
1999
).
24.
P. E.
Blöchl
,
Phys. Rev. B
50
,
17953
(
1994
).
25.
A.
Jain
,
S. P.
Ong
,
G.
Hautier
,
W.
Chen
,
W. D.
Richards
,
S.
Dacek
,
S.
Cholia
,
D.
Gunter
,
D.
Skinner
,
G.
Ceder
, and
K. A.
Persson
,
APL Mater.
1
,
011002
(
2013
).
26.
Y.
Tokura
,
J. Phys. Chem. Solids
53
,
1619
(
1992
).
27.
A.
Biswas
,
C.-H.
Yang
,
R.
Ramesh
, and
Y. H.
Jeong
,
Prog. Surf. Sci.
92
,
117
(
2017
).
28.
F.
Lichtenberg
,
D.
Widmer
,
J. G.
Bednorz
,
T.
Williams
, and
A.
Relier
,
Z. Phys. B Condens. Matter
82
,
211
216
(
1991
).
29.
Z.
Wang
,
L.
Gu
,
M.
Saito
,
S.
Tsukimoto
,
M.
Tsukada
,
F.
Lichtenberg
,
Y.
Ikuhara
, and
J. G.
Bednorz
,
Adv. Mater.
25
,
218
(
2013
).
30.
C.
Adamo
,
X.
Ke
,
H. Q.
Wang
,
H. L.
Xin
,
T.
Heeg
,
M. E.
Hawley
,
W.
Zander
,
J.
Schubert
,
P.
Schiffer
,
D. A.
Muller
,
L.
Maritato
, and
D. G.
Schlom
,
Appl. Phys. Lett.
95
,
112504
(
2009
).
31.
J. F.
Nye
,
Physical Properties of Crystals Their Representation by Tensors and Matrices
(
Clarendon Press
,
New York
,
1985
).
32.
F.
Li
,
F.
Yang
,
Y.
Liang
,
S.
Li
,
Z.
Yang
,
Q.
Zhang
,
W.
Li
,
X.
Zhu
,
L.
Gu
,
J.
Zhang
,
E. W.
Plummer
, and
J.
Guo
,
AIP Adv.
7
,
065001
(
2017
).
33.
H.
Hu
,
M.
Liu
,
Z. F.
Wang
,
J.
Zhu
,
D.
Wu
,
H.
Ding
,
Z.
Liu
, and
F.
Liu
,
Phys. Rev. Lett.
109
,
055501
(
2012
).
34.
N.
Nakagawa
,
H. Y.
Hwang
, and
D. A.
Muller
,
Nat. Mater.
5
,
204
(
2006
).
35.
Z.
Zhong
and
P.
Hansmann
,
Phys. Rev. X
7
,
011023
(
2017
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.