We present a theoretical formulation of the frequency domain multidimensional pump-probe analog spectroscopy, which utilizes the spectral–temporal entanglement features of the biphoton sources. It has been shown, via a compact multi-time, convolutional Green’s function expression and the accompanying numerical simulations, that utilizing the correlation properties of non-classical sources offers a viable scheme for the exploration of dissipative kinetics of the cavity confined quantum aggregates. The cooperative and competitive modifications brought in by the photonic cavity mode and the auxiliary vibrational modes into the scattering and dephasing properties of the exciton–polaritons have been explored via their signatures in the multidimensional correlation maps. The study offers a new parameter window for the investigation of the dynamical polariton characteristics and warrants the usage of multi-mode entanglement properties of the external photonic sources in future studies.

2.
L.
Barsotti
,
J.
Harms
, and
R.
Schnabel
,
Rep. Prog. Phys.
82
,
016905
(
2019
).
3.
M. J.
Padgett
and
R. W.
Boyd
,
Philos. Trans. R. Soc. A
375
,
20160233
(
2017
).
4.
T.
Aidukas
,
P. C.
Konda
,
A. R.
Harvey
,
M. J.
Padgett
, and
P. A.
Moreau
,
Sci. Rep.
9
,
1
(
2019
).
5.
E.
Toninelli
,
P.-A.
Moreau
,
T.
Gregory
,
A.
Mihalyi
,
M.
Edgar
,
N.
Radwell
, and
M.
Padgett
,
Optica
6
,
347
(
2019
).
6.
S.
Mukamel
,
M.
Freyberger
,
W.
Schleich
,
M.
Bellini
,
A.
Zavatta
,
G.
Leuchs
,
C.
Silberhorn
,
R. W.
Boyd
,
L. L.
Sánchez-Soto
,
A.
Stefanov
,
M.
Barbieri
,
A.
Paterova
,
L.
Krivitsky
,
S.
Shwartz
,
K.
Tamasaku
,
K.
Dorfman
,
F.
Schlawin
,
V.
Sandoghdar
,
M.
Raymer
,
A.
Marcus
,
O.
Varnavski
,
T.
Goodson
,
Z.-Y.
Zhou
,
B.-S.
Shi
,
S.
Asban
,
M.
Scully
,
G.
Agarwal
,
T.
Peng
,
A. V.
Sokolov
,
Z.-D.
Zhang
,
M. S.
Zubairy
,
I. A.
Vartanyants
,
E.
del Valle
, and
F.
Laussy
,
J. Phys. B
53
,
072002
(
2020
).
7.
K. E.
Dorfman
,
F.
Schlawin
, and
S.
Mukamel
,
Rev. Mod. Phys.
88
,
1
(
2016
).
8.
F.
Schlawin
and
A.
Buchleitner
,
New J. Phys.
19
,
013009
(
2017
).
9.
F.
Schlawin
,
K. E.
Dorfman
,
B. P.
Fingerhut
, and
S.
Mukamel
,
Nat. Commun.
4
,
1
(
2013
).
10.
L.
Ye
and
S.
Mukamel
,
Appl. Phys. Lett.
116
,
174003
(
2020
).
11.
R.
Fickler
,
R.
Lapkiewicz
,
M.
Huber
,
M. P.
Lavery
,
M. J.
Padgett
, and
A.
Zeilinger
,
Nat. Commun.
5
,
1
(
2014
).
12.
A.
Pecoraro
,
F.
Cardano
,
L.
Marrucci
, and
A.
Porzio
,
Phys. Rev. A
100
,
1
(
2019
).
13.
A. M.
Yao
and
M. J.
Padgett
,
Adv. Opt. Photonics
3
,
161
(
2011
).
14.
S.
Mukamel
, in Principles of Nonlinear Optical Spectroscopy, Optical and Imaging Sciences Series (Oxford University Press, 1995).
15.
S.
Mukamel
and
D.
Abramavicius
,
Chem. Rev.
104
,
2073
(
2004
).
16.
D.
Abramavicius
,
B.
Palmieri
, and
D. V.
Voronine
,
Spectroscopy
109
,
2350
(
2009
).
17.
S. T.
Cundiff
and
S.
Mukamel
,
Phys. Today
66
(
7
),
44
(
2013
).
19.
F.
Schlawin
and
S.
Mukamel
,
J. Chem. Phys.
139
,
244110
(
2013
).
20.
F.
Schlawin
,
J. Phys. B
50
,
203001
(
2017
).
21.
J.
Svozilík
,
J.
Peřina
, and
R. D. J.
León-Montiel
,
J. Opt. Soc. Am. B
35
,
460
(
2018
).
22.
R. D. J.
León-Montiel
,
J.
Svozilík
,
J. P.
Torres
, and
A. B.
U’Ren
,
Phys. Rev. Lett.
123
,
023601
(
2019
).
23.
E. R.
Bittner
,
H.
Li
,
A.
Piryatinski
,
A. R.
Srimath Kandada
, and
C.
Silva
,
J. Chem. Phys.
152
,
071101
(
2020
).
24.
F.
Caruso
,
S. K.
Saikin
,
E.
Solano
,
S. F.
Huelga
,
A.
Aspuru-Guzik
, and
M. B.
Plenio
,
Phys. Rev. B
85
,
1
(
2012
).
25.
F. M.
Marchetti
and
J.
Keeling
,
Phys. Rev. Lett.
113
,
216405
(
2014
).
26.
A.
Shalabney
,
C.
Genet
,
G.
Pupillo
,
J.
George
,
J.
Hutchison
, and
T. W.
Ebbesen
,
Nat. Commun.
6
,
5981
(
2015
).
27.
J.
Flick
,
M.
Ruggenthaler
,
H.
Appel
, and
A.
Rubio
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
114
,
3026
(
2017
).
28.
G.
Groenhof
and
J. J.
Toppari
,
J. Phys. Chem. Lett.
9
,
4848
(
2018
).
29.
C.
Schäfer
,
M.
Ruggenthaler
, and
A.
Rubio
,
Phys. Rev. A
98
,
043801
(
2018
).
30.
R.
Sáez-Blázquez
,
J.
Feist
,
E.
Romero
,
A. I.
Fernández-Domínguez
, and
F. J.
García-Vidal
,
J. Phys. Chem. Lett.
10
,
4252
(
2019
).
31.
Y. C.
Chen
,
B.
Song
,
A. J.
Leggett
,
P.
Ao
, and
X.
Zhu
,
Phys. Rev. Lett.
122
,
257402
(
2019
).
32.
Z.
Zhang
,
P.
Saurabh
,
K. E.
Dorfman
,
A.
Debnath
, and
S.
Mukamel
,
J. Chem. Phys.
148
,
074302
(
2018
).
33.
M.
Schröter
,
S. D.
Ivanov
,
J.
Schulze
,
S. P.
Polyutov
,
Y.
Yan
,
T.
Pullerits
, and
O.
Kühn
,
Phys. Rep.
567
,
1
(
2015
).
34.
F.
Albert
,
K.
Sivalertporn
,
J.
Kasprzak
,
M.
Strauß
,
C.
Schneider
,
S.
Höfling
,
M.
Kamp
,
A.
Forchel
,
S.
Reitzenstein
,
E. A.
Muljarov
, and
W.
Langbein
,
Nat. Commun.
4
,
1
(
2013
).
35.
J.
Schachenmayer
,
C.
Genes
,
E.
Tignone
, and
G.
Pupillo
,
Phys. Rev. Lett.
114
,
196403
(
2015
).
36.
M.
Kiffner
,
J.
Coulthard
,
F.
Schlawin
,
A.
Ardavan
, and
D.
Jaksch
,
New J. Phys.
21
,
073066
(
2019
).
37.
X.
Wei
,
X.
Su
,
P.
Cao
,
X.
Liu
,
W.
Chang
,
M.
Li
,
X.
Zhang
, and
Z.
Liu
,
Nature
534
,
69
(
2016
).
38.
G. S.
Schlau-Cohen
,
A.
Ishizaki
,
T. R.
Calhoun
,
N. S.
Ginsberg
,
M.
Ballottari
,
R.
Bassi
, and
G. R.
Fleming
,
Nat. Chem.
4
,
389
(
2012
).
39.
G. S.
Schlau-Cohen
,
T. R.
Calhoun
,
N. S.
Ginsberg
,
M.
Ballottari
,
R.
Bassi
, and
G. R.
Fleming
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
107
,
13276
(
2010
).
40.
J.
Cao
,
R. J.
Cogdell
,
D. F.
Coker
,
H. G.
Duan
,
J.
Hauer
,
U.
Kleinekathöfer
,
T. L.
Jansen
,
T.
Mančal
,
R. J.
Dwayne Miller
,
J. P.
Ogilvie
,
V. I.
Prokhorenko
,
T.
Renger
,
H. S.
Tan
,
R.
Tempelaar
,
M.
Thorwart
,
E.
Thyrhaug
,
S.
Westenhoff
, and
D.
Zigmantas
,
Sci. Adv.
6
,
1
(
2020
).
41.
V.
Agranovich
and
B.
Toshich
,
Sov. Phys. JETP
26
,
104
(
1968
).
42.
V.
Chernyak
,
N.
Wang
, and
S.
Mukamel
,
Phys. Rep.
263
,
213
(
1995
).
43.
V. I.
Novoderezhkin
,
M. A.
Palacios
,
H.
Van Amerongen
, and
R.
Van Grondelle
,
J. Phys. Chem. B
108
,
10363
(
2004
).
44.
V.
Novoderezhkin
,
A.
Marin
, and
R.
Van Grondelle
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
13
,
17093
(
2011
).
45.
I.
Carusotto
and
C.
Ciuti
,
Rev. Mod. Phys.
85
,
299
(
2013
).
46.
O.
Di Stefano
,
A.
Settineri
,
V.
Macrì
,
L.
Garziano
,
R.
Stassi
,
S.
Savasta
, and
F.
Nori
,
Nat. Phys.
15
,
803
(
2019
).
47.
A.
Frisk Kockum
,
A.
Miranowicz
,
S.
De Liberato
,
S.
Savasta
, and
F.
Nori
,
Nat. Rev. Phys.
1
,
19
(
2019
).
48.
C.
Schäfer
,
M.
Ruggenthaler
,
V.
Rokaj
, and
A.
Rubio
,
ACS Photonics
7
,
975
(
2020
).
49.
A.
Stokes
and
A.
Nazir
,
Nat. Commun.
10
,
499
(
2019
).
50.
O.
Roslyak
and
S.
Mukamel
,
Phys. Rev. A
79
,
063409
(
2009
).
51.
S.
Mukamel
,
Phys. Rev. A
77
,
023801
(
2008
).
52.
S.
Mukamel
,
R.
Oszwaldowski
, and
D.
Abramavicius
,
Phys. Rev. B
75
,
245305
(
2007
).
53.
J. D.
Franson
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
1
(
2006
).
54.
T. B.
Pittman
and
J. D.
Franson
,
Phys. Rev. A
74
,
1
(
2006
).
55.
B. E.
Saleh
,
B. M.
Jost
,
H. B.
Fei
, and
M. C.
Teich
,
Phys. Rev. Lett.
80
,
3483
(
1998
).
56.
A.
Christ
,
K.
Laiho
,
A.
Eckstein
,
K. N.
Cassemiro
, and
C.
Silberhorn
,
New J. Phys.
13
,
033027
(
2011
).
57.
K. E.
Dorfman
and
S.
Mukamel
,
Phys. Rev. A
86
,
023805
(
2012
).
58.
L.
Qi
,
M.
Manceau
,
A.
Cavanna
,
F.
Gumpert
,
L.
Carbone
,
M. D.
Vittorio
,
A.
Bramati
,
E.
Giacobino
,
L.
Lachman
,
R.
Filip
, and
M.
Chekhova
,
New J. Phys.
20
,
073013
(
2018
).
59.
M. G.
Raymer
,
A. H.
Marcus
,
J. R.
Widom
, and
D. L.
Vitullo
,
J. Phys. Chem. B
117
,
15559
(
2013
).
60.
H. C.
Chan
,
O. E.
Gamel
,
G. R.
Fleming
, and
K. B.
Whaley
,
J. Phys. B
51
,
054002
(
2018
).
61.
S.
Schütz
,
J.
Schachenmayer
,
D.
Hagenmüller
,
G. K.
Brennen
,
T.
Volz
,
V.
Sandoghdar
,
T. W.
Ebbesen
,
C.
Genes
, and
G.
Pupillo
,
Phys. Rev. Lett.
124
,
113602
(
2020
).
62.
A. G.
Dijkstra
and
Y.
Tanimura
,
Phys. Rev. Lett.
104
,
1
(
2010
).
63.
Y.
Tanimura
,
J. Phys. Soc. Jpn.
75
,
1
(
2006
).
64.
A.
Debnath
,
C.
Meier
,
B.
Chatel
, and
T.
Amand
,
Phys. Rev. B
86
,
161304(R)
(
2012
).
65.
A.
Debnath
,
C.
Meier
,
B.
Chatel
, and
T.
Amand
,
Phys. Rev. B
88
,
201305
(
2013
).
66.
E.
Harel
,
A. F.
Fidler
, and
G. S.
Engel
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
107
,
16444
(
2010
).
67.
R.
Rey-De-Castro
,
R.
Cabrera
,
D. I.
Bondar
, and
H.
Rabitz
,
New J. Phys.
15
,
025032
(
2013
).
68.
J.
Yuen-Zhou
,
J. J.
Krich
,
M.
Mohseni
, and
A.
Aspuru-Guzik
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.
108
,
17615
(
2011
).
69.
S.
Hoyer
and
K. B.
Whaley
,
J. Chem. Phys.
138
,
164102
(
2013
).
You do not currently have access to this content.