Ferroelectric lead-free thin films of the composition (Ba0.85Ca0.15)(Ti0.9Zr0.1)O3 (BCZT) were deposited by pulsed laser deposition on Pt/TiO2/SiO2/Si substrates using a ceramic BCZT target prepared by a conventional solid state reaction. The target material itself shows a piezoelectric coefficient of d33 = 640 pm/V. The (111) textured thin films possess a thickness of up to 1.1 μm and exhibit a clamped piezoelectric response d33,f of up to 190 pm/V, a dielectric coefficient of ɛr= 2000 at room temperature, and a pronounced relaxor behavior. As indicated by transmission electron microscopy, the thin films are composed of longitudinal micrometersized columns with ∼100 nm lateral dimension that are separated at twin- and antiphase boundaries. The superposition phenomena according to this columnar growth were simulated based on suitable supercells. The major structural component is described as a tetragonal distorted variant of the perovskite parent type; however, frequently coherently intergrown nanodomains were observed indicating a much more complex structure that is characterized by a 7-layer modulation along the growth direction of the films.

1.
P.
Muralt
,
J. Am. Ceram. Soc.
91
,
1385
(
2008
).
2.
R. G.
Polcawich
,
J. S.
Pulskamp
,
S.
Bedair
,
G.
Smith
,
R.
Kaul
,
C.
Kroninger
,
E.
Wetzel
,
H.
Chandrahalim
, and
S. A.
Bhave
, in
2010 IEEE Sensors
(New York,
2010
), pp.
2193
2196
.
3.
C.-B.
Eom
and
S.
Trolier-McKinstry
,
MRS Bull.
37
,
1007
(
2012
).
4.
S.
Trolier-McKinstry
and
P.
Muralt
,
J. Electroceram.
12
,
7
(
2004
).
5.
M. D.
Maeder
,
D.
Damjanovic
, and
N.
Setter
,
J. Electroceram.
13
,
385
(
2004
).
6.
J.
Rödel
,
W.
Jo
,
K. T. P.
Seifert
,
E.-M.
Anton
,
T.
Granzow
, and
D.
Damjanovic
,
J. Am. Ceram. Soc.
92
,
1153
(
2009
).
7.
E.
Aksel
and
J. L.
Jones
,
Sensors
10
,
1935
(
2010
).
8.
S. Y.
Lee
,
C. W.
Ahn
,
J. S.
Kim
,
A.
Ullah
,
H. J.
Lee
,
H.-I.
Hwang
,
J. S.
Choi
,
B. H.
Park
, and
I. W.
Kim
,
J. Alloys Compd.
509
,
L194
(
2011
).
9.
X. J.
Zheng
,
Y. F.
Rong
,
D. Z.
Zhang
,
T.
Zhang
,
L.
He
, and
X.
Feng
,
Mater. Lett.
64
,
618
(
2010
).
10.
N.
Ledermann
,
P.
Muralt
,
J.
Baborowski
,
S.
Gentil
,
K.
Mukati
,
M.
Cantoni
,
A.
Seifert
, and
N.
Setter
,
Sens. Actuators A
105
,
162
(
2003
).
11.
W.
Liu
and
X.
Ren
,
Phys. Rev. Lett.
103
,
257602
(
2009
).
12.
P.
Muralt
,
Integr. Ferroelectr.
17
,
297
(
1997
).
13.
K.
Lefki
and
G. J. M.
Dormans
,
J. Appl. Phys.
76
,
1764
(
1994
).
14.
N.
Sama
,
C.
Soyer
,
D.
Remiens
,
C.
Verrue
, and
R.
Bouregba
,
Sens. Actuators A
158
,
99
(
2010
).
15.
D.
Xue
,
Y.
Zhou
,
H.
Bao
,
C.
Zhou
,
J.
Gao
, and
X.
Ren
,
J. Appl. Phys.
109
,
054110
(
2011
).
16.
E. A.
Neppiras
,
J. Sound Vib.
20
,
562
(
1972
).
17.
G.
Kang
,
K.
Yao
, and
J.
Wang
,
J. Am. Ceram. Soc.
95
,
986
(
2012
).
18.
Q. G.
Chi
,
H. F.
Zhu
,
J. C.
Xu
,
X.
Wang
,
J. Q.
Lin
,
Z.
Sun
,
Y.
Chen
, and
Q. Q.
Lei
,
Ceram. Int.
39
,
8195
(
2013
).
19.
A.
Jalalian
,
A. M.
Grishin
,
X. L.
Wang
,
Z. X.
Cheng
, and
S. X.
Dou
,
Appl. Phys. Lett.
104
,
103112
(
2014
).
20.
B. C.
Luo
,
D. Y.
Wang
,
M. M.
Duan
, and
S.
Li
,
Appl. Phys. Lett.
103
,
122903
(
2013
).
21.
A.
Piorra
,
A.
Petraru
,
H.
Kohlstedt
,
M.
Wuttig
, and
E.
Quandt
,
J. Appl. Phys.
109
,
104101
(
2011
).
22.
C.
Bhardwaj
and
D.
Kaur
,
Curr. Appl. Phys.
12
,
1239
(
2012
).
23.
Y.
Lin
,
N.
Qin
,
G.
Wu
,
T.
Sa
, and
D.
Bao
,
Appl. Phys. A
109
,
743
(
2012
).
24.
T.
Maiti
,
R.
Guo
, and
A. S.
Bhalla
,
Ferroelectrics
425
,
4
(
2011
).
25.
V. V.
Shvartsman
and
D. C.
Lupascu
,
J. Am. Ceram. Soc.
95
,
1
(
2012
).
26.
L. E.
Cross
,
Ferroelectrics
76
,
241
(
1987
).
27.
A. J.
Moulson
and
J. M.
Herbert
,
Electroceramics
(
John Wiley & Sons, Ltd
,
Chichester, UK
,
2003
).
28.
D.
Viehland
,
S. J.
Jang
,
L. E.
Cross
, and
M.
Wuttig
,
J. Appl. Phys.
68
,
2916
(
1990
).
29.
A. A.
Bokov
and
Z.-G.
Ye
, in
Frontiers of Ferroelectricity
(Berlin,
2006
), pp.
31
52
.
30.
K.
Uchino
and
S.
Nomura
,
Ferroelectrics
44
,
55
(
1982
).
31.
A.
Dixit
,
S. B.
Majumder
,
R. S.
Katiyar
, and
A. S.
Bhalla
,
J. Mater. Sci.
41
,
87
(
2006
).
32.
X. G.
Tang
,
K.-H.
Chew
, and
H. L. W.
Chan
,
Acta Mater.
52
,
5177
(
2004
).
33.
J.
Gao
,
D.
Xue
,
Y.
Wang
,
D.
Wang
,
L.
Zhang
,
H.
Wu
,
S.
Guo
,
H.
Bao
,
C.
Zhou
,
W.
Liu
,
S.
Hou
,
G.
Xiao
, and
X.
Ren
,
Appl. Phys. Lett.
99
,
092901
(
2011
).
34.
P. A.
Stadelmann
,
Ultramicroscopy
21
,
131
(
1987
).
35.
36.
D. S.
Keeble
,
F.
Benabdallah
,
P. A.
Thomas
,
M.
Maglione
, and
J.
Kreisel
,
Appl. Phys. Lett.
102
,
092903
(
2013
).
37.
Y.
Yang
,
Z.
Wang
,
J.-F.
Li
, and
D.
Viehland
,
J. Nanomater.
2010
,
e756319
(
2010
).
38.
M.
Davis
,
M.
Budimir
,
D.
Damjanovic
, and
N.
Setter
,
J. Appl. Phys.
101
,
054112
(
2007
).
39.
J.
Ouyang
,
R.
Ramesh
, and
A. L.
Roytburd
,
Appl. Surf. Sci.
252
,
3394
(
2006
).
40.
W.
Li
,
J.
Hao
,
W.
Bai
, and
J.
Zhai
,
J. Solgel Sci. Technol.
66
,
220
(
2013
).
41.
N.
Abt
,
R.
Moazzami
, and
Y.
Nissan-Cohen
,
Integr. Ferroelectr.
2
,
121
(
1992
).
42.
W. L.
Warren
,
B. A.
Tuttle
,
D.
Dimos
,
G.
Pike E
,
H. N.
Al-Shareef
,
R.
Ramesh
, and
J. T. J.
Evans
,
Jpn. J. Appl. Phys.
35
,
1521
(
1996
).
43.
J.
Lee
,
R.
Ramesh
,
V. G.
Keramidas
,
W. L.
Warren
,
G. E.
Pike
, and
J. T.
Evans
,
Appl. Phys. Lett.
66
,
1337
(
1995
).
44.
G. E.
Pike
,
W. L.
Warren
,
D.
Dimos
,
B. A.
Tuttle
,
R.
Ramesh
,
J.
Lee
,
V. G.
Keramidas
, and
J. T.
Evans
,
Appl. Phys. Lett.
66
,
484
(
1995
).
45.
A.
Gruverman
,
B. J.
Rodriguez
,
A. I.
Kingon
,
R. J.
Nemanich
,
A. K.
Tagantsev
,
J. S.
Cross
, and
M.
Tsukada
,
Appl. Phys. Lett.
83
,
728
(
2003
).
46.
A. K.
Tagantsev
and
G.
Gerra
,
J. Appl. Phys.
100
,
051607
(
2006
).
47.
Y.
Liu
,
Z.
Wang
,
A. S.
Thind
,
T.
Orvis
,
D.
Sarkar
,
R.
Kapadia
,
A. Y.
Borisevich
,
R.
Mishra
,
A. I.
Khan
, and
J.
Ravichandran
,
J. Vac. Sci. Technol. A
37
,
011502
(
2019
).
48.
H.
Bao
,
C.
Zhou
,
D.
Xue
,
J.
Gao
, and
X.
Ren
,
J. Phys. D Appl. Phys.
43
,
465401
(
2010
).
49.
K.
Prabahar
,
R.
Ranjith
,
A.
Srinivas
,
S. V.
Kamat
,
B.
Mallesham
,
V. L.
Niranjani
,
J. P.
Praveen
, and
D.
Das
,
Ceram. Int.
43
,
5356
(
2017
).
50.
X.-G.
Tang
and
H. L.-W.
Chan
,
J. Appl. Phys.
97
,
034109
(
2005
).
51.
N. D.
Scarisoreanu
,
F.
Craciun
,
A.
Moldovan
,
V.
Ion
,
R.
Birjega
,
C.
Ghica
,
R. F.
Negrea
, and
M.
Dinescu
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
7
,
23984
(
2015
).
52.
V.
Ion
,
F.
Craciun
,
N. D.
Scarisoreanu
,
A.
Moldovan
,
A.
Andrei
,
R.
Birjega
,
C.
Ghica
,
F.
Di Pietrantonio
,
D.
Cannata
,
M.
Benetti
, and
M.
Dinescu
,
Sci. Rep.
8
,
2056
(
2018
).
53.
X.
Dai
,
Z.
Xu
,
J.-F.
Li
, and
D.
Viehland
,
J. Mater. Res.
11
,
618
(
1996
).
54.
W.
Kleemann
,
J. Adv. Dielect.
02
,
1241001
(
2012
).
55.
A.
Dixit
,
S. B.
Majumder
,
R. S.
Katiyar
, and
A. S.
Bhalla
,
Appl. Phys. Lett.
82
,
2679
(
2003
).
56.
S.
Yun
,
X.
Wang
,
B.
Li
, and
D.
Xu
,
Solid State Commun.
143
,
461
(
2007
).
57.
P.
Victor
,
R.
Ranjith
, and
S. B.
Krupanidhi
,
J. Appl. Phys.
94
,
7702
(
2003
).
58.
J. G.
Park
,
T. S.
Oh
, and
Y. H.
Kim
,
J. Mater. Sci.
27
,
5713
(
1992
).
59.
P. S. R.
Krishna
,
D.
Pandey
,
V. S.
Tiwari
,
R.
Chakravarthy
, and
B. A.
Dasannacharya
,
Appl. Phys. Lett.
62
,
231
(
1993
).
60.
M.
Čeh
and
D.
Kolar
,
Mater. Res. Bull.
29
,
269
(
1994
).
61.
C.
Laulhé
,
A.
Pasturel
,
F.
Hippert
, and
J.
Kreisel
,
Phys. Rev. B
82
,
132102
(
2010
).
62.
K.
Tsuda
,
R.
Sano
, and
M.
Tanaka
,
Phys. Rev. B
86
,
214106
(
2012
).
63.
H.
Wang
,
J.
Zhu
,
N.
Lu
,
A. A.
Bokov
,
Z.-G.
Ye
, and
X. W.
Zhang
,
Appl. Phys. Lett.
89
,
042908
(
2006
).
64.
V.
Hrkac
,
L.
Kienle
,
S.
Kaps
,
A.
Lotnyk
,
Y. K.
Mishra
,
U.
Schürmann
,
V.
Duppel
,
B. V.
Lotsch
, and
R.
Adelung
,
J. Appl. Crystallogr.
46
,
396
(
2013
).
65.
L.
Kienle
and
A.
Simon
,
J. Solid State Chem.
167
,
214
(
2002
).
66.
H.-J.
Deiseroth
,
C.
Reiner
,
K.
Xhaxhiu
,
M.
Schlosser
, and
L.
Kienle
,
Z. Anorg. Allg. Chem.
630
,
2319
(
2004
).
67.
O.
Eibl
,
P.
Pongratz
, and
P.
Skalicky
,
Philos. Mag. B
57
,
521
(
1988
).
68.
A.
Rečnik
,
J.
Bruley
,
W.
Mader
,
D.
Kolar
, and
M.
Rühle
,
Philos. Mag. B
70
,
1021
(
1994
).
69.
C. L.
Jia
,
Philos. Mag. Lett.
79
,
99
(
1999
).
70.
M.
Fujimoto
,
J. Cryst. Growth
237–239
,
430
(
2002
).
71.
C. L.
Jia
,
K.
Urban
,
M.
Mertin
,
S.
Hoffmann
, and
R.
Waser
,
Philos. Mag. A
77
,
923
(
1998
).
72.
C. L.
Jia
and
A.
Thust
,
Phys. Rev. Lett.
82
,
5052
(
1999
).
73.
C. L.
Jia
and
K.
Urban
,
Science
303
,
2001
(
2004
).
74.
G.
King
,
S.
Garcia-Martin
,
P. M.
and
Woodward
,
Acta Crystallogr. B
65
,
676
(
2009
).
75.
A.
Guinier
,
G. B.
Bokij
,
K.
Boll-Dornberger
,
J. M.
Cowley
,
S.
Ďurovič
,
H.
Jagodzinski
,
P.
Krishna
,
P. M.
de Wolff
,
B. B.
Zvyagin
,
D. E.
Cox
,
P.
Goodman
,
T.
Hahn
,
K.
Kuchitsu
, and
S. C.
Abrahams
,
Acta Crystallogr.
40
,
399
(
1984
).
76.
E.
García-González
,
M.
Parras
, and
J. M.
González-Calbet
,
Chem. Mater.
11
,
433
(
1999
).
77.
H.
Yang
,
Y. K.
Tang
,
L. D.
Yao
,
W.
Zhang
,
Q. A.
Li
,
F. Y.
Li
,
C. Q.
Jin
, and
R. C.
Yu
,
J. Alloys Compd.
432
,
283
(
2007
).
78.
J.-G.
Cheng
,
J. A.
Alonso
,
E.
Suard
,
J.-S.
Zhou
, and
J. B.
Goodenough
,
J. Am. Chem. Soc.
131
,
7461
(
2009
).
79.
K. W.
Urban
,
Science
321
,
506
(
2008
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.