We report on the first observation of the persistent M2 phase in strongly strained (011)-oriented grains in VO2 films grown on Al2O3 (001) substrates by means of conventional rf reactive sputtering under adequate deposition conditions. Spatially resolved micro-Raman spectra clearly showed that (011)-oriented large crystalline grains with the cR-axis parallel to the substrate resulted in the appearance of the M2 phase over a wide temperature range of 30 °C. A close correlation of the appearance range of the M2 phase with the in-plane tensile stress of (011)-oriented grains was revealed by X-ray diffraction. We present a phase diagram for the M1, M2, and R phases in relation to the stress of (011)-oriented grains and temperature. It was shown that (011)-oriented micrometer-sized long grains play a crucial role in the emerging structural phase transition (SPT) via an M2 phase even in a film grown on Al2O3 (001), which is ordinarily reserved for the (020)-oriented VO2 growth. The results shown here will contribute to make clear the conditions for obtaining VO2 films with the appearance of the M2 phase in their SPT process.

1.
T. C.
Chang
,
X.
Cao
,
S.-H.
Bao
,
S.-D.
Ji
,
H.-J.
Luo
, and
P.
Jin
,
Adv. Manuf.
6
,
1
(
2018
).
2.
S.
Wang
,
L.
Kang
, and
D. H.
Werner
,
Sci. Rep.
8
,
189
(
2018
).
3.
Y.
Zou
and
S.
Ramanathan
,
Proc. IEEE
103
,
1289
(
2015
).
4.
Z.
Yang
,
C.
Ko
, and
S.
Ramanathan
,
Annu. Rev. Mater. Res.
41
,
337
(
2011
).
5.
M. M.
Qazilbash
,
M.
Brehm
,
B.-G.
Chae
,
P.-C.
Ho
,
G. O.
Andeev
,
B.-J.
Kim
,
S. J.
Yun
,
A. V.
Balatsky
,
M. B.
Maple
,
F.
Keilmann
,
H.-T.
Kim
, and
D. N.
Basov
,
Science
318
,
1750
(
2007
).
6.
J.
Sakai
,
J. Appl. Phys.
103
,
103708
(
2008
).
7.
H.-T.
Kim
,
B.-J.
Kim
,
S.
Choi
,
B.-G.
Chae
,
Y. W.
Lee
,
T.
Driscoll
,
M. M.
Qazilbash
, and
D. N.
Basov
,
J. Appl. Phys.
107
,
023702
(
2010
).
8.
J.
Leroy
,
A.
Crunteanu
,
J.
Givernaud
,
J. C.
Orlianges
,
C.
Champeaux
, and
P.
Blondy
,
Int. J. Microw. Wirel. Technol.
4
,
101
(
2012
).
9.
G.
Sun
,
X.
Cao
,
X.
Li
,
S.
Bao
,
N.
Li
,
M.
Liang
,
A.
Gloter
,
H.
Gu
, and
P.
Jin
,
Sol. Energy Mater. Sol. Cells
161
,
70
(
2017
).
10.
M. A.
Kats
,
R.
Blanchard
,
S.
Zhang
,
P.
Genevet
,
C.
Ko
,
S.
Ramanathan
, and
F.
Capasso
,
Phys. Rev. X 
3
,
041004
(
2013
).
11.
K.
Ito
,
K.
Nishikawa
, and
H.
Iizuka
,
Appl. Phys. Lett.
108
,
053507
(
2016
).
12.
N.
Shukla
,
A.
Parihar
,
E.
Freeman
,
H.
Paik
,
G.
Stone
,
V.
Narayan
,
H.
Wen
,
Z.
Cai
,
V.
Gopalan
,
R.
Engel-Herbert
,
D. G.
Schlom
,
A.
Raychowdhury
, and
S.
Dutta
,
Sci. Rep.
4
,
4964
(
2014
).
13.
L.
Gao
,
P.-Y.
Chen
, and
S.
Yu
,
Appl. Phys. Lett.
111
,
103503
(
2017
).
14.
M.
Liu
,
H. Y.
Hwang
,
H.
Tao
,
A. C.
Strikwerda
,
K.
Fan
,
G. R.
Keiser
,
A. J.
Sternbach
,
K. G.
West
,
S.
Kittiwatanakul
,
J.
Lu
,
S. A.
Wolf
,
F. G.
Omenetto
,
X.
Zhang
,
K. A.
Nelson
, and
R. D.
Averitt
,
Nature
487
,
345
(
2012
).
15.
Y.
Nakata
,
Y.
Urade
,
K.
Okimura
,
T.
Nakanishi
,
F.
Miyamaru
,
M. W.
Takeda
, and
M.
Kitano
,
Phys. Rev. Appl.
6
,
044022
(
2016
).
16.
Y.
Muraoka
and
Z.
Hiroi
,
Appl. Phys. Lett.
80
,
583
(
2002
).
17.
K.
Nagashima
,
T.
Yanagida
,
H.
Tanaka
, and
T.
Kawai
,
Phys. Rev. B
74
,
172106
(
2006
).
18.
K.
Shibuya
,
J.
Tatsumi
,
T.
Hasegawa
, and
A.
Sawa
,
Appl. Phys. Lett.
103
,
021604
(
2013
).
19.
M.
Nakano
,
K.
Shibuya
,
D.
Okuyama
,
H.
Hatano
,
S.
Ono
,
M.
Kawasaki
,
Y.
Iwasa
, and
Y.
Tokura
,
Nature
487
,
459
(
2012
).
20.
M.
Marezio
,
D. B.
McWhan
,
J. P.
Remeika
, and
P. D.
Dernier
,
Phys. Rev. B
5
,
2541
(
1972
).
21.
J. P.
Pouget
,
H.
Launois
,
T. M.
Rice
,
P.
Dernier
,
A.
Gossard
,
G.
Villeneuve
, and
P.
Hagenmuller
,
Phys. Rev. B
10
,
1801
(
1974
).
22.
Y.
Ji
,
Y.
Zhang
,
M.
Gao
,
Z.
Yuan
,
Y.
Xia
,
C.
Jin
,
B.
Tao
,
C.
Chen
,
Q.
Jia
, and
Y.
Lin
,
Sci. Rep.
4
,
4854
(
2014
).
23.
S.-H.
Kim
,
B.-J.
Kim
,
T.-Y.
Jeong
,
Y.-S.
Lee
, and
K.-J.
Yee
,
J. Appl. Phys.
117
,
163107
(
2015
).
24.
H.
Kim
,
T. V.
Slusar
,
D.
Wulferding
,
L.
Yang
,
J.-C.
Cho
,
M.
Lee
,
H. C.
Choi
,
Y. H.
Jeong
,
H.-T.
Kim
, and
J.
Kim
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
233104
(
2016
).
25.
M.
Nazari
,
Y.
Zhao
,
Z. Y.
Fan
,
K.
Ziemer
,
A. A.
Bernussi
, and
M.
Holtz
,
J. Phys. D Appl. Phys.
48
,
135101
(
2015
).
26.
J. I.
Sohn
,
H. J.
Joo
,
D.
Ahn
,
H. H.
Lee
,
A. E.
Porter
,
K.
Kim
,
D. J.
Kang
, and
M. E.
Welland
,
Nano Lett.
9
,
3392
(
2009
).
27.
S.
Zhang
,
J. Y.
Chou
, and
L. J.
Lauhon
,
Nano Lett.
9
,
4527
(
2009
).
28.
J.
Cao
,
Y.
Gu
,
W.
Fan
,
L. Q.
Chen
,
D. F.
Ogletree
,
K.
Chen
,
N.
Tamura
,
M.
Kunz
,
C.
Barrett
,
J.
Seidel
, and
J.
Wu
,
Nano Lett.
10
,
2667
(
2010
).
29.
W.
Fan
,
J.
Cao
,
J.
Seidel
,
Y.
Gu
,
J. W.
Yim
,
C.
Barrett
,
K. M.
Yu
,
J.
Ji
,
R.
Ramesh
,
L. Q.
Chen
, and
J.
Wu
,
Phys. Rev. B
83
,
235102
(
2011
).
30.
J. A.
Atkin
,
S.
Berweger
,
E. K.
Chavez
,
M. B.
Raschke
,
J.
Cao
,
W.
Fan
, and
J.
Wu
,
Phys. Rev. B
85
,
020101(R)
(
2012
).
31.
J. I.
Sohn
,
H. J.
Joo
,
K. S.
Kim
,
H. W.
Yang
,
A.
-Rang Jang
,
D.
Ahn
,
H. H.
Lee
,
S.
Cha
,
D. J.
Kang
,
J. M.
Kim
, and
M. E.
Welland
,
Nanotechnology
23
,
205707
(
2012
).
32.
V.
Thery
,
A.
Boulle
,
A.
Crunteanu
,
J. C.
Orlianges
,
A.
Beaumont
,
R.
Mayer
,
A.
mennai
,
F.
Cosset
,
A.
Bessaudou
, and
M.
Fabert
,
Phys. Rev. B
93
,
184106
(
2016
).
33.
J.
Jian
,
A.
Chen
,
Y.
Chen
,
X.
Zhang
, and
H.
Wang
,
Appl. Phys. Lett.
111
,
153102
(
2017
).
34.
K.
Okimura
and
J.
Sakai
,
Jpn. J. Appl. Phys.
48
,
045504
(
2009
).
35.
H.
Katzke
,
P.
Toledano
, and
W.
Depmeier
,
Phys. Rev. B
68
,
024109
(
2003
).
36.
N. H.
Azhan
,
K.
Su
,
K.
Okimura
,
M.
Zaghrioui
, and
J.
Sakai
,
J. Appl. Phys.
117
,
245314
(
2015
).
37.
K.
Okimura
,
J.
Sakai
, and
S.
Ramanathan
,
J. Appl. Phys.
107
,
063503
(
2010
).
38.
N. H.
Azhan
,
K.
Okimura
,
K.
Matsuoka
,
M.
Zaghrioui
, and
J.
Sakai
,
J. Vac. Sci. Technol. A
35
,
061508
(
2017
).
39.
M.
Zaghrioui
,
J.
Sakai
,
N. H.
Azhan
,
K.
Su
, and
K.
Okimura
,
Vib. Spectrosc.
80
,
79
(
2015
).
40.
Q.
Luo
and
A. H.
Jones
,
Surf. Coat. Technol.
205
,
1403
(
2010
).
41.
C.
Cheng
,
K.
Liu
,
B.
Xiang
,
J.
Suh
, and
J.
Wu
,
Appl. Phys. Lett.
100
,
103111
(
2012
).
42.
M.-W.
Kim
,
W.-G.
Jung
,
H.
Cho
,
T.-S.
Bae
,
S.-J.
Chang
,
J.-S.
Jang
,
W.-K.
Hong
, and
B.-J.
Kim
,
Sci. Rep.
5
,
10861
(
2015
).
43.
J. H.
Park
,
J. M.
Coy
,
T. S.
Kasirga
,
C.
Huang
,
Z.
Fei
,
S.
Hunter
, and
D. H.
Cobden
,
Nature
500
,
431
(
2013
).
44.
M.-W.
Kim
,
S.-S.
Ha
,
O.
Seo
,
D. Y.
Noh
, and
B.-J.
kim
,
Nano Lett.
16
,
4074
(
2016
).
45.
M. M.
Qazilbash
,
M.
Brehm
,
G. O.
Andreev
,
A.
Frenzel
,
P.-C.
Ho
,
B.-G.
Chae
,
B.-J.
Kim
,
S. J.
Yun
,
H.-T.
Kim
,
A. V.
Balatsky
,
O. G.
Shpyrko
,
M. B.
Maple
,
F.
Keilmann
, and
D. N.
Basov
,
Phys. Rev. B
79
,
075107
(
2009
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.