We theoretically study the H2S adsorption process on (0001) α-quartz SiO2 surfaces, which is the preconditioning process for the atomic layer deposition growth of metal sulfide materials. The surface structures of dense and fully hydroxylated (0001) α-quartz SiO2 are energetically stable, but their reaction with a H2S molecule is not so active, whereas the cleaved SiO2 surface is chemically reactive to the dissociative adsorption of a H2S molecule with an adsorption energy of –3.08 eV/molecule. On the cleaved surface, we confirm that adsorbed H2S is dissociated into H and H-S fragments, and the energy barrier in this reaction process is computed as 0.042 eV.

1.
G. R.
Bhimanapati
,
Z.
Lin
,
V.
Meunier
,
Y.
Jung
,
J.
Cha
,
S.
Das
,
D.
Xiao
,
Y.
Son
,
M. S.
Strano
,
V. R.
Cooper
,
L.
Liang
,
S. G.
Louie
,
E.
Ringe
,
W.
Zhou
,
S. S.
Kim
,
R. R.
Naik
,
B. G.
Sumpter
,
H.
Terrones
,
F.
Xia
,
Y.
Wang
,
J.
Zhu
,
D.
Akinwande
,
N.
Alem
,
J. A.
Schuller
,
R. E.
Schaak
,
M.
Terrones
, and
J. A.
Robinson
,
ACS Nano
9
,
11509
(
2015
).
2.
X.
Zhou
,
X.
Hu
,
J.
Yu
,
S.
Liu
,
Z.
Shu
,
Q.
Zhang
,
H.
Li
,
Y.
Ma
,
H.
Xu
, and
T.
Zhai
,
Adv. Funct. Mater.
28
,
1706587
(
2018
).
3.
X.
Li
,
W.
Cai
,
J.
An
,
S.
Kim
,
J.
Nah
,
D.
Yang
,
R.
Piner
,
A.
Velamakanni
,
I.
Jung
,
E.
Tutuc
,
S. K.
Banerjee
,
L.
Colombo
, and
R. S.
Ruoff
,
Science
324
,
1312
(
2009
).
4.
Y.
Zhan
,
Z.
Liu
,
S.
Najmaei
,
P. M.
Ajayan
, and
J.
Lou
,
Small
8
,
966
(
2012
).
5.
A.
Gupta
,
T.
Sakthivel
, and
S.
Seal
,
Prog. Mater. Sci.
73
,
44
(
2015
).
6.
S.
Das
,
M. K.
Bera
,
S.
Tong
,
B.
Narayanan
,
G.
Kamath
,
A.
Mane
,
A. P.
Paulikas
,
M. R.
Antonio
,
S. K. R. S.
Sankaranarayanan
, and
A. K.
Roelofs
,
Sci. Rep.
6
,
28195
(
2016
).
7.
R. L.
Puurunen
,
J. Appl. Phys.
97
,
121301
(
2005
).
8.
J.
Lu
,
J. W.
Elam
, and
P. C.
Stair
,
Surf. Sci. Rep.
71
,
410
(
2016
).
9.
G.
Fang
,
L.
Xu
,
J.
Ma
, and
A.
Li
,
Chem. Mater.
28
,
1247
(
2016
).
10.
Z.
Jin
,
S.
Shin
,
D. H.
Kwon
,
S.-J.
Han
, and
Y.-S.
Min
,
Nanoscale
6
,
14453
(
2014
).
11.
D. K.
Nandi
,
U. K.
Sen
,
D.
Choudhury
,
S.
Mitra
, and
S. K.
Sarkar
,
Electrochim. Acta
146
,
706
(
2014
).
12.
R.
Browning
,
P.
Padigi
,
R.
Solanki
,
D. J.
Tweet
,
P.
Schuele
, and
D.
Evans
,
Mater. Res. Express
2
,
035006
(
2015
).
13.
A.
Valdivia
,
D. J.
Tweet
, and
J. F.
Conley
, Jr.
,
J. Vac. Sci. Technol., A
34
,
021515
(
2016
).
14.
Y.
Widjaja
and
C. B.
Musgrave
,
Appl. Phys. Lett.
80
,
3304
(
2002
).
15.
R. C.
Longo
,
J. H. G.
Owen
,
S.
McDonnell
,
D.
Dick
,
J. B.
Ballard
,
J. N.
Randall
,
R. M.
Wallace
,
Y. J.
Chabal
, and
K.
Cho
,
J. Phys. Chem. C
120
,
2628
(
2016
).
16.
N. P.
Dasgupta
,
X.
Meng
,
J. W.
Elam
, and
A. B. F.
Martinson
,
Acc. Chem. Res.
48
,
341
(
2015
).
17.
F.
Shen
,
J.
Liu
,
Z.
Zhang
,
Y.
Dong
, and
C.
Gu
,
Fuel Process. Technol.
171
,
258
(
2018
).
18.
Q.
Zhou
,
X.
Su
,
W.
Ju
,
Y.
Yong
,
X.
Li
,
Z.
Fu
, and
C.
Wang
,
RSC Adv.
7
,
31457
(
2017
).
19.
W.
Feng
,
S.
Kwon
,
E.
Borguet
, and
R.
Vidic
,
Environ. Sci. Technol.
39
,
9744
(
2005
).
20.
D. E.
Jiang
and
E. A.
Carter
,
J. Phys. Chem. B
108
,
19140
(
2004
).
21.
R.
Yan
,
D. T.
Liang
,
L.
Tsen
, and
J. H.
Tay
,
Environ. Sci. Technol.
36
,
4460
(
2002
).
22.
A.
Rimola
,
D.
Costa
,
M.
Sodupe
,
J.-F.
Lambert
, and
P.
Ugliengo
,
Chem. Rev.
113
,
4216
(
2013
).
23.
T. P. M.
Goumans
,
A.
Wander
,
W. A.
Brown
, and
C. R. A.
Catlow
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
9
,
2146
(
2007
).
24.
M. V.
Koudriachova
,
J. V. L.
Beckers
, and
S. W.
de Leeuw
,
Comput. Mater. Sci.
20
,
381
(
2001
).
25.
G.-M.
Rignanese
,
A.
De Vita
,
J.-C.
Charlier
,
X.
Gonze
, and
R.
Car
,
Phys. Rev. B
61
,
13250
(
2000
).
26.
P. E.
Blochl
,
Phys. Rev. B
50
,
17953
(
1994
).
27.
G.
Kresse
and
D.
Joubert
,
Phys. Rev. B
59
,
1758
(
1999
).
28.
J. P.
Perdew
,
A.
Ruzsinszky
,
G. I.
Csonka
,
O. A.
Vydrov
,
G. E.
Scuseria
,
L. A.
Constantin
,
X.
Zhou
, and
K.
Burke
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
136406
(
2008
).
29.
J. P.
Perdew
,
A.
Ruzsinszky
,
G. I.
Csonka
,
O. A.
Vydrov
,
G. E.
Scuseria
,
L. A.
Constantin
,
X.
Zhou
, and
K.
Burke
,
Phys. Rev. Lett.
102
,
039902
(
2009
).
30.
L.
He
,
F.
Liu
,
G.
Hautier
,
M. J. T.
Oliveira
,
M. A. L.
Marques
,
F. D.
Vila
,
J. J.
Rehr
,
G.-M.
Rignanese
, and
A.
Zhou
,
Phys. Rev. B
89
,
064305
(
2014
).
31.
L.
Bengtsson
,
Phys. Rev. B
59
,
12301
(
1999
).
32.
S.
Grimme
,
J.
Antony
,
S.
Ehrlich
, and
H.
Krieg
,
J. Chem. Phys.
132
,
154104
(
2010
).
33.
D.
Sheppard
,
R.
Terrell
, and
G.
Henkelman
,
J. Chem. Phys.
128
,
134106
(
2008
).
34.
D.
Sheppard
,
P.
Xiao
,
W.
Chemelewski
,
D. D.
Johnson
, and
G.
Henkelman
,
J. Chem. Phys.
136
,
074103
(
2012
).
35.
O. I.
Malyi
,
V. V.
Kulish
, and
C.
Persson
,
RSC Adv.
4
,
55599
(
2014
).
36.
E.
Voloshina
,
D.
Usvyat
,
M.
Schütz
,
Y.
Dedkov
, and
B.
Paulus
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
13
,
12041
(
2011
).
37.
P.
Hänggi
,
P.
Talkner
, and
M.
Borkovec
,
Rev. Mod. Phys.
62
,
251
(
1990
).
38.
G.
Ham
,
S.
Shin
,
J.
Park
,
H.
Choi
,
J.
Kim
,
Y.-A.
Lee
,
H.
Seo
, and
H.
Jeon
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
5
,
8889
(
2013
).
You do not currently have access to this content.