Supercapacitors are becoming the workhorse for emerging energy storage applications due to their higher power density and superior cycle life compared to conventional batteries. The performance of supercapacitors depends on the electrode material, type of electrolyte, and interaction between them. Owing to the beneficial interconnected porous structure with multiple conducting channels, vertical graphene nanosheets (VGN) have proved to be leading supercapacitor electrode materials. Herein, we demonstrate a novel approach based on the combination of surface activation and a new organo-aqueous hybrid electrolyte, tetraethylammonium tetrafluoroborate in H2SO4, to achieve significant enhancement in supercapacitor performance of VGN. As-synthesized VGN exhibits an excellent supercapacitance of 0.64 mF/cm2 in H2SO4. However, identification of a novel electrolyte for performance enhancement is the subject of current research. The present manuscript demonstrates the potential of the hybrid electrolyte in enhancing the areal capacitance (1.99 mF/cm2) with excellent retention (only 5.4% loss after 5000 cycles) and Coulombic efficiency (93.1%). In addition, a five-fold enhancement in the capacitance of VGNs (0.64 to 3.31 mF/cm2) with a reduced internal resistance is achieved by the combination of KOH activation and the hybrid electrolyte.

1.
J. R.
Miller
and
R. A.
Outlaw
,
J. Electrochem. Soc.
162
,
A5077
(
2015
).
2.
A.
Ashikawa
,
R.
Yoshie
,
K.
Kato
,
K. I.
Miyazawa
,
H.
Murata
,
K.
Hotozuka
, and
M.
Tachibana
,
J. Appl. Phys.
118
,
214303
(
2015
).
3.
V.
Krivchenko
,
A.
Pilevsky
,
A.
Rakhimov
,
B.
Seleznev
,
N.
Suetin
,
M.
Timofeyev
,
A.
Bespalov
, and
O.
Golikova
,
J. Appl. Phys.
107
,
014315
(
2010
).
4.
S. C.
Ray
,
D.
Mishra
,
A.
Strydom
, and
P.
Papakonstantinou
,
J. Appl. Phys.
118
,
115302
(
2015
).
5.
Q.
Liao
,
N.
Li
,
S.
Jin
,
G.
Yang
, and
C.
Wang
,
ACS Nano
9
,
5310
(
2015
).
6.
K. K.
Mishra
,
S.
Ghosh
,
R. R.
Thoguluva
,
S.
Amirthapandian
, and
M.
Kamruddin
,
J. Phys. Chem. C
120
,
25092
(
2016
).
7.
S.
Ghosh
,
S. R.
Polaki
,
P.
Ajikumar
,
N. G.
Krishna
, and
M.
Kamruddin
, “Aging effects on vertical graphene nanosheets and their thermal stability,”
Ind. J. Phys.
(published online).
8.
S.
Vizireanu
,
G.
Dinescu
,
L. C.
Nistor
,
M.
Baibarac
,
G.
Ruxanda
,
M.
Stancu
, and
D.
Ciuparu
,
Physica E
47
,
59
(
2013
).
9.
S.
Ghosh
,
K.
Ganesan
,
S. R.
Polaki
,
A. K.
Sivadasan
,
M.
Kamruddin
, and
A. K.
Tyagi
,
Adv. Sci. Eng. Med.
8
,
146
(
2016
).
10.
H. J.
Cho
,
H.
Kondo
,
K.
Ishikawa
,
M.
Sekine
,
M.
Hiramatsu
, and
M.
Hori
,
Carbon
68
,
380
(
2014
).
11.
S.
Ghosh
,
B.
Gupta
,
K.
Ganesan
,
A.
Das
,
M.
Kamruddin
,
S.
Dash
, and
A. K.
Tyagi
,
Mater Today Proc.
3
,
1686
(
2016
).
12.
A. K.
Sivadasan
,
S.
Parida
,
S.
Ghosh
,
R.
Pandian
, and
S.
Dhara
,
Nanotechnology
28
,
465703
(
2017
).
13.
A.
González
,
E.
Goikolea
,
J. A.
Barrena
, and
R.
Mysyk
,
Renewable Sustainable Energy Rev.
58
,
1189
(
2016
).
14.
S.
Ghosh
,
T.
Mathews
,
B.
Gupta
,
A.
Das
,
N. G.
Krishna
, and
M.
Kamruddin
,
Nano-Struct. Nano-Objects
10
,
42
(
2017
).
15.
X.
Zhao
,
H.
Tian
,
M.
Zhu
,
K.
Tian
,
J.
Wang
,
F.
Kang
, and
R.
Outlaw
,
J. Power Sources
194
,
1208
(
2009
).
16.
S.
Deheryan
,
D. J.
Cott
,
P. W.
Mertens
,
M.
Heyns
, and
P. M.
Vereecken
,
Electrochim. Acta
132
,
574
(
2014
).
17.
H.-T.
Zhou
,
N.
Yu
,
F.
Zou
,
Z.-H.
Yao
,
G.
Gao
, and
C.-M.
Shen
,
Chin. Phys. B
25
,
096106
(
2016
).
18.
S.
Ghosh
,
T.
Mathews
,
M.
Sahoo
, and
M.
Kamruddin
, in
Proceedings of the International Conference on Advanced Functional Materials
(
2017
), p.
54
.
19.
J. L.
Qi
,
J. H.
Lin
,
X.
Wang
,
J.
Le Guo
,
L. F.
Xue
,
J. C.
Feng
, and
W.-D.
Fei
,
Nano Energy
26
,
657
(
2016
).
20.
D.
Aradilla
,
M.
Delaunay
,
S.
Sadki
,
J.-M.
Gérard
, and
G.
Bidan
,
J. Mater. Chem. A
3
,
19254
(
2015
).
21.
Y.
Ma
,
M.
Wang
,
N.
Kim
,
J.
Suhr
, and
H.
Chae
,
J. Mater. Chem. A
3
,
21875
(
2015
).
22.
Y.
Zhang
,
Q.
Zou
,
H. S.
Hsu
,
S.
Raina
,
Y.
Xu
,
J. B.
Kang
,
J.
Chen
,
S.
Deng
,
N.
Xu
, and
W. P.
Kang
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
8
,
7363
(
2016
).
23.
K.
Lehmann
,
O.
Yurchenko
,
A.
Heilemann
,
S.
Vierrath
,
L.
Zielke
,
S.
Thiele
,
A.
Fischer
, and
G.
Urban
,
Carbon
118
,
578
(
2017
).
24.
G.
Sahoo
,
S.
Ghosh
,
S. R.
Polaki
,
T.
Mathews
, and
M.
Kamruddin
,
Nanotechnology
28
,
415702
(
2017
).
25.
Z.
Bo
,
H.
Yang
,
S.
Zhang
,
J.
Yang
,
J.
Yan
, and
K.
Cen
,
Sci. Rep.
5
,
14652
(
2015
).
26.
J. L.
Qi
,
X.
Wang
,
J. H.
Lin
,
F.
Zhang
,
J. C.
Feng
, and
W.-D.
Fei
,
Nanoscale
7
,
3675
(
2015
).
27.
K.
Siuzdak
,
M.
Ficek
,
M.
Sobaszek
,
J.
Ryl
,
M.
Gnyba
,
P.
Niedziałkowski
,
N.
Malinowska
,
J.
Karczewski
, and
R.
Bogdanowicz
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
9
,
12982
(
2017
).
28.
J. P.
McClure
,
J. D.
Thornton
,
R.
Jiang
,
D.
Chu
,
J. J.
Cuomo
, and
P. S.
Fedkiw
,
J. Electrochem. Soc.
159
,
F733
(
2012
).
29.
N. Y. S.
Komarova
,
A. G.
Krivenko
,
E. V.
Stenina
,
L. N.
Sviridova
,
K. V.
Mironovich
,
Y. M.
Shulga
, and
V. A.
Krivchenko
,
Langmuir
31
,
7129
(
2015
).
30.
J. L.
Qi
,
X.
Wang
,
J. H.
Lin
,
F.
Zhang
,
J. C.
Feng
, and
W.-D.
Fei
,
J. Mater. Chem. A
3
,
12396
(
2015
).
31.
V.
Aravindan
,
M.
Reddy
,
S.
Madhavi
,
G.
Rao
, and
B. V.
Chowdari
,
Nanosci. Nanotechnol. Lett.
4
,
724
(
2012
).
32.
G.
Wee
,
W. F.
Mak
,
N.
Phonthammachai
,
A.
Kiebele
,
M.
Reddy
,
B.
Chowdari
,
G.
Gruner
,
M.
Srinivasan
, and
S. G.
Mhaisalkar
,
J. Electrochem. Soc.
157
,
A179
(
2010
).
33.
V.
Aravindan
,
W.
Chuiling
,
M.
Reddy
,
G. S.
Rao
,
B. V.
Chowdari
, and
S.
Madhavi
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
14
,
5808
(
2012
).
34.
B.
Das
,
M.
Behm
,
G.
Lindbergh
,
M.
Reddy
, and
B.
Chowdari
,
Adv. Powder Technol.
26
,
783
(
2015
).
35.
M.
Harilal
,
S. G.
Krishnan
,
A.
Yar
,
I. I.
Misnon
,
M. V.
Reddy
,
M. M.
Yusoff
,
J.
Ojur Dennis
, and
R.
Jose
,
J. Phys. Chem. C
121
,
21171
(
2017
).
36.
G. A.
Ali
,
D.
Aravind
,
S.
Supriya
,
K. F.
Chong
,
A.
Ethiraj
,
M.
Reddy
,
H.
Gharni
, and
G.
Hegde
,
Dalton Trans.
46
,
14034
(
2017
).
37.
M.
Harilal
,
S. G.
Krishnan
,
B. L.
Vijayan
,
M. V.
Reddy
,
S.
Adams
,
A. R.
Barron
,
M. M.
Yusoff
, and
R.
Jose
,
Mater. Des.
122
,
376
(
2017
).
38.
S. G.
Krishnan
,
M.
Harilal
,
I. I.
Misnon
,
M.
Reddy
,
S.
Adams
, and
R.
Jose
,
Ceram. Int.
43
,
12270
(
2017
).
39.
M.
Reddy
,
G.
Subba Rao
, and
B.
Chowdari
,
Chem. Rev.
113
,
5364
(
2013
).
40.
C.
Lokhande
,
D.
Dubal
, and
O.-S.
Joo
,
Curr. Appl. Phys.
11
,
255
(
2011
).
41.
I.
Shown
,
A.
Ganguly
,
L. C.
Chen
, and
K. H.
Chen
,
Energy Sci. Eng.
3
,
2
(
2015
).
42.
V.
Aravindan
,
M.
Reddy
,
S.
Madhavi
,
S. G.
Mhaisalkar
,
G. S.
Rao
, and
B. V.
Chowdari
,
J. Power Sources
196
,
8850
(
2011
).
43.
Y.
Wu
,
R.
Balakrishna
,
M.
Reddy
,
A. S.
Nair
,
B.
Chowdari
, and
S.
Ramakrishna
,
J. Alloys Compd.
517
,
69
(
2012
).
44.
A.
Balducci
,
J. Power Sources
326
,
534
(
2016
).
45.
Z.
Bo
,
Z.
Wen
,
H.
Kim
,
G.
Lu
,
K.
Yu
, and
J.
Chen
,
Carbon
50
,
4379
(
2012
).
46.
J.
Piwek
,
A.
Platek
,
K.
Fic
, and
E.
Frackowiak
,
Electrochim. Acta
215
,
179
(
2016
).
47.
D. G.
Gromadskyi
,
J. H.
Chae
,
S. A.
Norman
, and
G. Z.
Chen
,
Appl. Energy
159
,
39
(
2015
).
48.
C.
Hu
,
E.
Zhao
,
N.
Nitta
,
A.
Magasinski
,
G.
Berdichevsky
, and
G.
Yushin
,
J. Power Sources
326
,
569
(
2016
).
49.
C.-W.
Liew
,
S.
Ramesh
, and
A.
Arof
,
Energy
109
,
546
(
2016
).
50.
D. P.
Dubal
,
J.
Suarez-Guevara
,
D.
Tonti
,
E.
Enciso
, and
P.
Gomez-Romero
,
J. Mater. Chem. A
3
,
23483
(
2015
).
51.
Y.-R.
Nian
and
H.
Teng
,
J. Electroanal. Chem.
540
,
119
(
2003
).
52.
A.
Bello
,
M.
Fabiane
,
D.
Momodu
,
S.
Khamlich
,
J.
Dangbegnon
, and
N.
Manyala
,
J. Solid State Electrochem.
18
,
2359
(
2014
).
53.
T.
Kim
,
G.
Jung
,
S.
Yoo
,
K. S.
Suh
, and
R. S.
Ruoff
,
ACS Nano
7
,
6899
(
2013
).
54.
M. A.
Lillo-Ródenas
,
D.
Cazorla-Amorós
, and
A.
Linares-Solano
,
Carbon
41
,
267
(
2003
).
55.
Y.
Zhu
,
S.
Murali
,
M. D.
Stoller
,
K.
Ganesh
,
W.
Cai
,
P. J.
Ferreira
,
A.
Pirkle
,
R. M.
Wallace
,
K. A.
Cychosz
, and
M.
Thommes
,
Science
332
,
1537
(
2011
).
56.
S.
Ghosh
,
K.
Ganesan
,
S. R.
Polaki
,
S.
Ilango
,
S.
Amirthapandian
,
S.
Dhara
,
M.
Kamruddin
, and
A. K.
Tyagi
,
RSC Adv.
5
,
91922
(
2015
).
57.
S.
Ghosh
,
K.
Ganesan
,
S.
Polaki
,
T.
Mathews
,
S.
Dhara
,
M.
Kamruddin
, and
A.
Tyagi
,
Appl. Surf. Sci.
349
,
576
(
2015
).
58.
S.
Ghosh
,
S. R.
Polaki
,
N.
Kumar
,
S.
Amirthapandian
,
M.
Kamruddin
, and
K.
Ostrikov
,
Beilstein J. Nanotechnol.
8
,
1658
(
2017
).
59.
S.
Kurita
,
A.
Yoshimura
,
H.
Kawamoto
,
T.
Uchida
,
K.
Kojima
,
M.
Tachibana
,
P.
Molina-Morales
, and
H.
Nakai
,
J. Appl. Phys.
97
,
104320
(
2005
).
60.
A. C.
Ferrari
and
D. M.
Basko
,
Nat. Nanotechnol.
8
,
235
246
(
2013
).
61.
K.
Ganesan
,
S.
Ghosh
,
K. N.
Gopala
,
S.
Ilango
,
M.
Kamruddin
, and
A. K.
Tyagi
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
18
,
22160
(
2016
).
62.
K.
Petri
,
L.
Nguyen Dang
,
S. L.
Hoang
,
V. A.
Ilya
,
T.
Alexey
,
S.
Jukka
,
G. N.
Albert
, and
K.
Tanja
,
Nanotechnology
27
,
235403
(
2016
).
63.
B. R.
Sankapal
,
H. B.
Gajare
,
S. S.
Karade
, and
D. P.
Dubal
,
RSC Adv.
5
,
48426
(
2015
).
64.
J.
Zhu
,
A. S.
Childress
,
M.
Karakaya
,
S.
Dandeliya
,
A.
Srivastava
,
Y.
Lin
,
A. M.
Rao
, and
R.
Podila
,
Adv. Mater.
28
,
7185
(
2016
).
65.
R.
Vellacheri
,
H.
Zhao
,
M.
Mühlstädt
,
J.
Ming
,
A.
Al‐Haddad
,
M.
Wu
,
K. D.
Jandt
, and
Y.
Lei
,
Adv. Mater. Technol.
1
,
1600012
(
2016
).
66.
E.
Redondo
,
E.
Goikolea
, and
R.
Mysyk
,
Electrochim. Acta
221
,
177
(
2016
).
67.
P.
Hiralal
,
G.
Rius
,
P.
Andrew
,
M.
Yoshimura
, and
G. A.
Amaratunga
,
J. Nanomater.
2014
,
619238
.
68.
M.
Reddy
,
R.
Jose
,
A.
Le Viet
,
K. I.
Ozoemena
,
B.
Chowdari
, and
S.
Ramakrishna
,
Electrochim. Acta
128
,
198
(
2014
).
69.
D.
Premathilake
,
R. A.
Outlaw
,
S. G.
Parler
,
S. M.
Butler
, and
J. R.
Miller
,
Carbon
111
,
231
(
2017
).
You do not currently have access to this content.