Femtosecond resolution pump-probe experiments are now routinely carried out at X-ray Free Electron Lasers, enabled by the development of cross-correlation “time-tools” which correct the picosecond-level jitter between the optical and X-ray pulses. These tools provide very accurate, <10 fs, measurement of the relative arrival time, but do not provide a measure of the absolute coincidence time in the interaction. Cross-correlation experiments using transient reflectivity in a crystal are commonly used for this purpose, and to date no quantitative analysis of the accuracy or stability of absolute coincidence time determination has been performed. We have performed a quantitative analysis of coincidence timing at the SACLA facility through a cross-correlation of 100 ± 10 fs, 400 nm optical pulses with 7 fs, 10.5 keV X-ray pulses via transient reflectivity in a cerium-doped yttrium aluminum garnet crystal. We have modelled and fit the transient reflectivity, which required a convolution with a 226 ± 12 fs uncertainty that was believed to be dominated by X-ray and laser intensity fluctuations, or assuming an extinction depth of 13.3 μm greater than the literature value of 66.7 μm. Despite this, we are able to determine the absolute coincidence time to an accuracy of 30 fs. We discuss the physical contributions to the uncertainty of coincidence time determination, which may include an uncharacterised offset delay in the development of transient reflectivity, including cascading Auger decays, secondary ionisation and cooling processes. Additionally, we present measurements of the intrinsic short-term and long-term drifts between the X-rays and the optical laser timing from time-tool analysis, which is dominated by a thermal expansion of the 25 m optical path between tool and the interaction region, seen to be ∼60 fs over a period of 5 h.

1.
J.
Arthur
,
G.
Materlik
,
R.
Tatchyn
, and
H.
Winick
,
Rev. Sci. Instrum.
66
,
1987
(
1995
).
2.
Z.
Huang
and
I.
Lindau
,
Nat. Photonics
6
,
505
(
2012
).
3.
M.
Altarelli
,
R.
Brinkmann
, and
M.
Chergui
, Technical Design Report DESY 97 (
2006
).
4.
R.
Ganter
, Technical Report PSI Bericht Nr. 10-04, Paul Scherrer Institute,
2012
.
5.
H.-S.
Kang
,
K.-W.
Kim
, and
I. S.
Ko
,
Proc. SPIE
9512
,
95120P
(
2015
).
6.
W.
Zhang
,
R.
Alonso-Mori
,
U.
Bergmann
,
C.
Bressler
,
M.
Chollet
,
A.
Galler
,
W.
Gawelda
,
R. G.
Hadt
,
R. W.
Hartsock
,
T.
Kroll
,
K. S.
Kjær
,
K.
Kubiček
,
H. T.
Lemke
,
H. W.
Liang
,
D. A.
Meyer
,
M. M.
Nielsen
,
C.
Purser
,
J. S.
Robinson
,
E. I.
Solomon
,
Z.
Sun
,
D.
Sokaras
,
T. B.
van Driel
,
G.
Vankó
,
T.-C.
Weng
,
D.
Zhu
, and
K. J.
Gaffney
,
Nature
509
,
345
(
2014
).
7.
H.
Ostrom
,
H.
Oberg
,
H.
Xin
,
J.
LaRue
,
M.
Beye
,
M.
Dell'Angela
,
J.
Gladh
,
M. L.
Ng
,
J. A.
Sellberg
,
S.
Kaya
,
G.
Mercurio
,
D.
Nordlund
,
M.
Hantschmann
,
F.
Hieke
,
D.
Kuhn
,
W. F.
Schlotter
,
G. L.
Dakovski
,
J. J.
Turner
,
M. P.
Minitti
,
A.
Mitra
,
S. P.
Moeller
,
A.
Fohlisch
,
M.
Wolf
,
W.
Wurth
,
M.
Persson
,
J. K.
Norskov
,
F.
Abild-Pedersen
,
H.
Ogasawara
,
L. G. M.
Pettersson
, and
A.
Nilsson
,
Science
347
,
978
(
2015
).
8.
J.
Tenboer
,
S.
Basu
,
N.
Zatsepin
,
K.
Pande
,
D.
Milathianaki
,
M.
Frank
,
M.
Hunter
,
S.
Boutet
,
G. J.
Williams
,
J. E.
Koglin
,
D.
Oberthuer
,
M.
Heymann
,
C.
Kupitz
,
C.
Conrad
,
J.
Coe
,
S.
Roy-Chowdhury
,
U.
Weierstall
,
D.
James
,
D.
Wang
,
T.
Grant
,
A.
Barty
,
O.
Yefanov
,
J.
Scales
,
C.
Gati
,
C.
Seuring
,
V.
Srajer
,
R.
Henning
,
P.
Schwander
,
R.
Fromme
,
A.
Ourmazd
,
K.
Moffat
,
J. J.
Van Thor
,
J. C. H.
Spence
,
P.
Fromme
,
H. N.
Chapman
, and
M.
Schmidt
,
Science
346
,
1242
(
2014
).
9.
T. R. M.
Barends
,
L.
Foucar
,
A.
Ardevol
,
K.
Nass
,
A.
Aquila
,
S.
Botha
,
R. B.
Doak
,
K.
Falahati
,
E.
Hartmann
,
M.
Hilpert
,
M.
Heinz
,
M. C.
Hoffmann
,
J.
Köfinger
,
J. E.
Koglin
,
G.
Kovacsova
,
M.
Liang
,
D.
Milathianaki
,
H. T.
Lemke
,
J.
Reinstein
,
C. M.
Roome
,
R. L.
Shoeman
,
G. J.
Williams
,
I.
Burghardt
,
G.
Hummer
,
S.
Boutet
, and
I.
Schlichting
,
Science
350
,
445
(
2015
).
10.
K.
Pande
,
C. D. M.
Hutchison
,
G.
Groenhof
,
A.
Aquila
,
J. S.
Robinson
,
J.
Tenboer
,
S.
Basu
,
S.
Boutet
,
D. P.
DePonte
,
M.
Liang
,
T. A.
White
,
N. A.
Zatsepin
,
O.
Yefanov
,
D.
Morozov
,
D.
Oberthuer
,
C.
Gati
,
G.
Subramanian
,
D.
James
,
Y.
Zhao
,
J.
Koralek
,
J.
Brayshaw
,
C.
Kupitz
,
C.
Conrad
,
S.
Roy-Chowdhury
,
J. D.
Coe
,
M.
Metz
,
P. L.
Xavier
,
T. D.
Grant
,
J. E.
Koglin
,
G.
Ketawala
,
R.
Fromme
,
V.
Rajer
,
R.
Henning
,
J. C. H.
Spence
,
A.
Ourmazd
,
P.
Schwander
,
U.
Weierstall
,
M.
Frank
,
P.
Fromme
,
A.
Barty
,
H. N.
Chapman
,
K.
Moffat
,
J. J.
van Thor
, and
M.
Schmidt
,
Science
352
,
725
(
2016
).
11.
P.
Cinquegrana
,
S.
Cleva
,
A.
Demidovich
,
G.
Gaio
,
R.
Ivanov
,
G.
Kurdi
,
I.
Nikolov
,
P.
Sigalotti
, and
M. B.
Danailov
,
Phys. Rev. Spec. Top. - Accel. Beams
17
,
1
(
2014
).
12.
E.
Allaria
,
C.
Callegari
,
D.
Cocco
,
W. M.
Fawley
,
M.
Kiskinova
,
C.
Masciovecchio
, and
F.
Parmigiani
,
New J. Phys.
12
,
075002
(
2010
).
13.
J. M.
Glownia
,
J.
Cryan
,
J.
Andreasson
,
A.
Belkacem
,
N.
Berrah
,
C. I.
Blaga
,
C.
Bostedt
,
J.
Bozek
,
L. F.
DiMauro
,
L.
Fang
,
J.
Frisch
,
O.
Gessner
,
M.
Gühr
,
J.
Hajdu
,
M. P.
Hertlein
,
M.
Hoener
,
G.
Huang
,
O.
Kornilov
,
J. P.
Marangos
,
A. M.
March
,
B. K.
McFarland
,
H.
Merdji
,
V. S.
Petrovic
,
C.
Raman
,
D.
Ray
,
D. A.
Reis
,
M.
Trigo
,
J. L.
White
,
W.
White
,
R.
Wilcox
,
L.
Young
,
R. N.
Coffee
, and
P. H.
Bucksbaum
,
Opt. Express
18
,
17620
(
2010
).
14.
T.
Sato
,
T.
Togashi
,
K.
Ogawa
,
T.
Katayama
,
Y.
Inubushi
,
K.
Tono
, and
M.
Yabashi
,
Appl. Phys. Express
8
,
012702
(
2015
).
15.
C.
Gahl
,
A.
Azima
,
M.
Beye
,
M.
Deppe
,
K.
Döbrich
,
U.
Hasslinger
,
F.
Hennies
,
A.
Melnikov
,
M.
Nagasono
,
A.
Pietzsch
,
M.
Wolf
,
W.
Wurth
, and
A.
Föhlisch
,
Nat. Photonics
2
,
165
(
2008
).
16.
T.
Maltezopoulos
,
S.
Cunovic
,
M.
Wieland
,
M.
Beye
,
A.
Azima
,
H.
Redlin
,
M.
Krikunova
,
R.
Kalms
,
U.
Frühling
,
F.
Budzyn
,
W.
Wurth
,
A.
Föhlisch
, and
M.
Drescher
,
New J. Phys.
10
,
033026
(
2008
).
17.
M. R.
Bionta
,
H. T.
Lemke
,
J. P.
Cryan
,
J. M.
Glownia
,
C.
Bostedt
,
M.
Cammarata
,
J.-C.
Castagna
,
Y.
Ding
,
D. M.
Fritz
,
A. R.
Fry
,
J.
Krzywinski
,
M.
Messerschmidt
,
S.
Schorb
,
M. L.
Swiggers
, and
R. N.
Coffee
,
Opt. Express
19
,
21855
(
2011
).
18.
M.
Beye
,
O.
Krupin
,
G.
Hays
,
A. H.
Reid
,
D.
Rupp
,
S. D.
Jong
,
S.
Lee
,
W. S.
Lee
,
Y. D.
Chuang
,
R.
Coffee
,
J. P.
Cryan
,
J. M.
Glownia
,
A.
Föhlisch
,
M. R.
Holmes
,
A. R.
Fry
,
W. E.
White
,
C.
Bostedt
,
A. O.
Scherz
,
H. A.
Durr
, and
W. F.
Schlotter
,
Appl. Phys. Lett.
100
,
121108
(
2012
).
19.
O.
Krupin
,
M.
Trigo
,
W. F.
Schlotter
,
M.
Beye
,
F.
Sorgenfrei
,
J. J.
Turner
,
D. A.
Reis
,
N.
Gerken
,
S.
Lee
,
W. S.
Lee
,
G.
Hays
,
Y.
Acremann
,
B.
Abbey
,
R.
Coffee
,
M.
Messerschmidt
,
S. P.
Hau-Riege
,
G.
Lapertot
,
J.
Lüning
,
P.
Heimann
,
R.
Soufli
,
M.
Fernández-Perea
,
M.
Rowen
,
M.
Holmes
,
S. L.
Molodtsov
,
A.
Föhlisch
, and
W.
Wurth
,
Opt. Express
20
,
11396
(
2012
).
20.
S.
Schorb
,
T.
Gorkhover
,
J. P.
Cryan
,
J. M.
Glownia
,
M. R.
Bionta
,
R. N.
Coffee
,
B.
Erk
,
R.
Boll
,
C.
Schmidt
,
D.
Rolles
,
A.
Rudenko
,
A.
Rouzee
,
M.
Swiggers
,
S.
Carron
,
J. C.
Castagna
,
J. D.
Bozek
,
M.
Messerschmidt
,
W. F.
Schlotter
, and
C.
Bostedt
,
Appl. Phys. Lett.
100
,
121107
(
2012
).
21.
M. R.
Bionta
,
N.
Hartmann
,
M.
Weaver
,
D.
French
,
D. J.
Nicholson
,
J. P.
Cryan
,
J. M.
Glownia
,
K.
Baker
,
C.
Bostedt
,
M.
Chollet
,
Y.
Ding
,
D. M.
Fritz
,
A. R.
Fry
,
D. J.
Kane
,
J.
Krzywinski
,
H. T.
Lemke
,
M.
Messerschmidt
,
S.
Schorb
,
D.
Zhu
,
W. E.
White
, and
R. N.
Coffee
,
Rev. Sci. Instrum.
85
,
083116
(
2014
).
22.
T.
Katayama
,
S.
Owada
,
T.
Togashi
,
K.
Ogawa
,
P.
Karvinen
,
I.
Vartiainen
,
A.
Eronen
,
C.
David
,
T.
Sato
,
K.
Nakajima
,
Y.
Joti
,
H.
Yumoto
,
H.
Ohashi
, and
M.
Yabashi
,
Struct. Dyn.
3
,
034301
(
2016
).
23.
M. R.
Bionta
,
D.
French
,
J. P.
Cryan
,
J. M.
Glownia
,
N.
Hartmann
,
D. J.
Nicholson
,
K.
Baker
,
C.
Bostedt
,
M.
Cammarrata
,
M.
Chollet
,
Y.
Ding
,
D. M.
Fritz
,
S. M.
Durbin
,
Y.
Feng
,
M.
Harmand
,
A. R.
Fry
,
D. J.
Kane
,
J.
Krzywinski
,
H. T.
Lemke
,
M.
Messerschmidt
,
D. F.
Ratner
,
S.
Schorb
,
S.
Toleikis
,
D.
Zhu
,
W. E.
White
, and
R. N.
Coffee
,
Proc. SPIE
8504
,
85040M
(
2012
).
24.
N.
Hartmann
,
W.
Helml
,
A.
Galler
,
M. R.
Bionta
,
J.
Grünert
,
S. L.
Molodtsov
,
K. R.
Ferguson
,
S.
Schorb
,
M. L.
Swiggers
,
S.
Carron
,
C.
Bostedt
,
J.-C.
Castagna
,
J.
Bozek
,
J. M.
Glownia
,
D. J.
Kane
,
A. R.
Fry
,
W. E.
White
,
C. P.
Hauri
,
T.
Feurer
, and
R. N.
Coffee
,
Nat. Photonics
8
,
706
(
2014
).
25.
U.
Frühling
,
M.
Wieland
,
M.
Gensch
,
T.
Gebert
,
B.
Schütte
,
M.
Krikunova
,
R.
Kalms
,
F.
Budzyn
,
O.
Grimm
,
J.
Rossbach
,
E.
Plönjes
, and
M.
Drescher
,
Nat. Photonics
3
,
523
(
2009
).
26.
I.
Grguraš
,
A. R.
Maier
,
C.
Behrens
,
T.
Mazza
,
T. J.
Kelly
,
P.
Radcliffe
,
S.
Düsterer
,
A. K.
Kazansky
,
N. M.
Kabachnik
,
T.
Tschentscher
,
J. T.
Costello
,
M.
Meyer
,
M. C.
Hoffmann
,
H.
Schlarb
, and
A. L.
Cavalieri
,
Nat. Photonics
6
,
852
(
2012
).
27.
P. N.
Juranić
,
A.
Stepanov
,
R.
Ischebeck
,
V.
Schlott
,
C.
Pradervand
,
L.
Patthey
,
M.
Radović
,
I.
Gorgisyan
,
L.
Rivkin
,
C. P.
Hauri
,
B.
Monoszlai
,
R.
Ivanov
,
P.
Peier
,
J.
Liu
,
T.
Togashi
,
S.
Owada
,
K.
Ogawa
,
T.
Katayama
,
M.
Yabashi
, and
R.
Abela
,
Opt. Express
22
,
30004
(
2014
).
28.
P. N.
Juranić
,
A.
Stepanov
,
P.
Peier
,
C. P.
Hauri
,
R.
Ischebeck
,
V.
Schlott
,
M.
Radović
,
C.
Erny
,
F.
Ardana-Lamas
,
B.
Monoszlai
,
I.
Gorgisyan
,
L.
Patthey
, and
R.
Abela
,
J. Instrum.
9
,
P03006
(
2014
).
29.
M.
Harmand
,
R.
Coffee
,
M. R.
Bionta
,
M.
Chollet
,
D.
French
,
D.
Zhu
,
D. M.
Fritz
,
H. T.
Lemke
,
N.
Medvedev
,
B.
Ziaja
,
S.
Toleikis
, and
M.
Cammarata
,
Nat. Photonics
7
,
215
(
2013
).
30.
H. T.
Lemke
,
M.
Weaver
,
M.
Chollet
,
J.
Robinson
,
J. M.
Glownia
,
D.
Zhu
,
M. R.
Bionta
,
M.
Cammarata
,
M.
Harmand
,
R. N.
Coffee
, and
D. M.
Fritz
,
Proc. SPIE
8778
,
87780S
(
2013
).
31.
B.
Ziaja
,
R. A.
London
, and
J.
Hajdu
,
J. Appl. Phys.
97
,
064905
(
2005
).
32.
T.
Ishikawa
,
H.
Aoyagi
,
T.
Asaka
,
Y.
Asano
,
N.
Azumi
,
T.
Bizen
,
H.
Ego
,
K.
Fukami
,
T.
Fukui
,
Y.
Furukawa
,
S.
Goto
,
H.
Hanaki
,
T.
Hara
,
T.
Hasegawa
,
T.
Hatsui
,
A.
Higashiya
,
T.
Hirono
,
N.
Hosoda
,
M.
Ishii
,
T.
Inagaki
,
Y.
Inubushi
,
T.
Itoga
,
Y.
Joti
,
M.
Kago
,
T.
Kameshima
,
H.
Kimura
,
Y.
Kirihara
,
A.
Kiyomichi
,
T.
Kobayashi
,
C.
Kondo
,
T.
Kudo
,
H.
Maesaka
,
X. M.
Maréchal
,
T.
Masuda
,
S.
Matsubara
,
T.
Matsumoto
,
T.
Matsushita
,
S.
Matsui
,
M.
Nagasono
,
N.
Nariyama
,
H.
Ohashi
,
T.
Ohata
,
T.
Ohshima
,
S.
Ono
,
Y.
Otake
,
C.
Saji
,
T.
Sakurai
,
T.
Sato
,
K.
Sawada
,
T.
Seike
,
K.
Shirasawa
,
T.
Sugimoto
,
S.
Suzuki
,
S.
Takahashi
,
H.
Takebe
,
K.
Takeshita
,
K.
Tamasaku
,
H.
Tanaka
,
R.
Tanaka
,
T.
Tanaka
,
T.
Togashi
,
K.
Togawa
,
A.
Tokuhisa
,
H.
Tomizawa
,
K.
Tono
,
S.
Wu
,
M.
Yabashi
,
M.
Yamaga
,
A.
Yamashita
,
K.
Yanagida
,
C.
Zhang
,
T.
Shintake
,
H.
Kitamura
, and
N.
Kumagai
,
Nat. Photonics
6
,
540
(
2012
).
33.
K.
Tono
,
T.
Togashi
,
Y.
Inubushi
,
T.
Sato
,
T.
Katayama
,
K.
Ogawa
,
H.
Ohashi
,
H.
Kimura
,
S.
Takahashi
,
K.
Takeshita
,
H.
Tomizawa
,
S.
Goto
,
T.
Ishikawa
, and
M.
Yabashi
,
New J. Phys.
15
,
08305
(
2013
).
34.
B. L.
Henke
,
E. M.
Gullikson
, and
J. C.
Davis
,
At. Data Nucl. Data Tables
54
,
181
(
1993
).
35.
V.
Giaretto
,
E.
Miraldi
, and
G.
Ruscica
,
Proc. SPIE
2545
,
396
(
1995
).
36.
R. D.
Browne
,
Thermal Movement of Concrete
(
Concrete Society
,
London
,
1972
).
37.
N.
Medvedev
,
Appl. Phys. B: Lasers Opt.
118
,
417
(
2015
).
38.
A.
Elci
,
M. O.
Scully
,
A. L.
Smirl
, and
J. C.
Matter
,
Phys. Rev. B
16
,
191
(
1977
).
39.
S.
Gupta
,
M. Y.
Frankel
,
J. A.
Valdmanis
,
J. F.
Whitaker
,
G. A.
Mourou
,
F. W.
Smith
, and
A. R.
Calawa
,
Appl. Phys. Lett.
59
,
3276
(
1991
).
40.
J. B.
Khurgin
,
J. Opt. Soc. Am. B
33
,
C1
(
2015
).
41.
S. C. J.
Meskers
,
J. K. J.
Van Duren
, and
R. A. J.
Janssen
,
Adv. Funct. Mater.
13
,
805
(
2003
).
42.
R. W.
Boyd
,
Nonlinear Optics
, 3rd ed. (
Academic Press
,
2008
).
43.
A.
Miller
,
D. A. B.
Miller
, and
S. D.
Smith
,
Adv. Phys.
30
,
697
(
1981
).
44.
C. V.
Shank
,
D. H.
Auston
,
E. P.
Ippen
, and
O.
Teschke
,
Solid State Commun.
26
,
567
(
1978
).
45.
Z.
Fang
,
R.
Cao
,
F.
Zhang
,
Z.
Ma
,
G.
Dong
, and
J.
Qiu
,
J. Mater. Chem. C
2
,
2204
(
2014
).
46.
W. H.
Knox
,
D. S.
Chemla
,
G.
Livescu
,
J. E.
Cunningham
, and
J. E.
Henry
,
Phys. Rev. Lett.
61
,
1290
(
1988
).
47.
C. K.
Sun
,
F.
Vallée
,
L. H.
Acioli
,
E. P.
Ippen
, and
J. G.
Fujimoto
,
Phys. Rev. B
50
,
15337
(
1994
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.