A novel methodology for measuring gas flow from small orifices or nozzles into vacuum is presented. It utilizes a high-intensity femtosecond laser pulse to create a plasma within the gas plume produced by the nozzle, which is imaged by a microscope. Calibration of the imaging system allows for the extraction of absolute number densities. We show detection down to helium densities of 4×1016 cm−3 with a spatial resolution of a few micrometers. The technique is used to characterize the gas flow from a convergent-nozzle aerosol injector [Kirian et al., Struct. Dyn. 2, 041717 (2015)] as used in single-particle diffractive imaging experiments at free-electron laser sources. Based on the measured gas-density profile, we estimate the scattering background signal under typical operating conditions of single-particle imaging experiments and estimate that fewer than 50 photons per shot can be expected on the detector.

1.
M. J.
Bogan
,
W. H.
Benner
,
S.
Boutet
,
U.
Rohner
,
M.
Frank
,
A.
Barty
,
M. M.
Seibert
,
F.
Maia
,
S.
Marchesini
,
S.
Bajt
,
B.
Woods
,
V.
Riot
,
S. P.
Hau-Riege
,
M.
Svenda
,
E.
Marklund
,
E.
Spiller
,
J.
Hajdu
, and
H. N.
Chapman
, “
Single particle x-ray diffractive imaging
,”
Nano Lett.
8
,
310
316
(
2008
).
2.
J.
Küpper
,
S.
Stern
,
L.
Holmegaard
,
F.
Filsinger
,
A.
Rouzée
,
A.
Rudenko
,
P.
Johnsson
,
A. V.
Martin
,
M.
Adolph
,
A.
Aquila
,
S.
Bajt
,
A.
Barty
,
C.
Bostedt
,
J.
Bozek
,
C.
Caleman
,
R.
Coffee
,
N.
Coppola
,
T.
Delmas
,
S.
Epp
,
B.
Erk
,
L.
Foucar
,
T.
Gorkhover
,
L.
Gumprecht
,
A.
Hartmann
,
R.
Hartmann
,
G.
Hauser
,
P.
Holl
,
A.
Hömke
,
N.
Kimmel
,
F.
Krasniqi
,
K.-U.
Kühnel
,
J.
Maurer
,
M.
Messerschmidt
,
R.
Moshammer
,
C.
Reich
,
B.
Rudek
,
R.
Santra
,
I.
Schlichting
,
C.
Schmidt
,
S.
Schorb
,
J.
Schulz
,
H.
Soltau
,
J. C. H.
Spence
,
D.
Starodub
,
L.
Strüder
,
J.
Thøgersen
,
M. J. J.
Vrakking
,
G.
Weidenspointner
,
T. A.
White
,
C.
Wunderer
,
G.
Meijer
,
J.
Ullrich
,
H.
Stapelfeldt
,
D.
Rolles
, and
H. N.
Chapman
, “
X-ray diffraction from isolated and strongly aligned gas-phase molecules with a free-electron laser
,”
Phys. Rev. Lett.
112
,
083002
(
2014
), e-print arXiv:1307.4577 [physics].
3.
J. C. H.
Spence
and
H. N.
Chapman
, “
The birth of a new field
,”
Philos. Trans. R. Soc. B
369
,
20130309
(
2014
).
4.
A.
Barty
,
J.
Küpper
, and
H. N.
Chapman
, “
Molecular imaging using x-ray free-electron lasers
,”
Annu. Rev. Phys. Chem.
64
,
415
435
(
2013
).
5.
K.
Pande
,
C. D. M.
Hutchison
,
G.
Groenhof
,
A.
Aquila
,
J. S.
Robinson
,
J.
Tenboer
,
S.
Basu
,
S.
Boutet
,
D. P.
DePonte
,
M.
Liang
,
T. A.
White
,
N. A.
Zatsepin
,
O.
Yefanov
,
D.
Morozov
,
D.
Oberthuer
,
C.
Gati
,
G.
Subramanian
,
D.
James
,
Y.
Zhao
,
J.
Koralek
,
J.
Brayshaw
,
C.
Kupitz
,
C.
Conrad
,
S.
Roy-Chowdhury
,
J. D.
Coe
,
M.
Metz
,
P. L.
Xavier
,
T. D.
Grant
,
J. E.
Koglin
,
G.
Ketawala
,
R.
Fromme
,
V.
Šrajer
,
R.
Henning
,
J. C. H.
Spence
,
A.
Ourmazd
,
P.
Schwander
,
U.
Weierstall
,
M.
Frank
,
P.
Fromme
,
A.
Barty
,
H. N.
Chapman
,
K.
Moffat
,
J. J.
van Thor
, and
M.
Schmidt
, “
Femtosecond structural dynamics drives the trans/cis isomerization in photoactive yellow protein
,”
Science
352
,
725
729
(
2016
).
6.
T.
Gorkhover
,
S.
Schorb
,
R.
Coffee
,
M.
Adolph
,
L.
Foucar
,
D.
Rupp
,
A.
Aquila
,
J. D.
Bozek
,
S. W.
Epp
,
B.
Erk
,
L.
Gumprecht
,
L.
Holmegaard
,
A.
Hartmann
,
R.
Hartmann
,
G.
Hauser
,
P.
Holl
,
A.
Hömke
,
N.
Kimmel
,
K.-U.
Kühnel
,
P.
Johnsson
,
M.
Messerschmidt
,
C.
Reich
,
A.
Rouzeé
,
B.
Rudek
,
C.
Schmidt
,
J.
Schulz
,
H.
Soltau
,
S.
Stern
,
G.
Weidenspointner
,
B.
White
,
J.
Küpper
,
L.
Strüder
,
I.
Schlichting
,
J.
Ullrich
,
D.
Rolles
,
A.
Rudenko
,
T.
Möller
, and
C.
Bostedt
, “
Femtosecond and nanometre visualization of structural dynamics in superheated nanoparticles
,”
Nat. Photonics
10
,
93
97
(
2016
).
7.
J. M.
Glownia
,
A.
Natan
,
J. P.
Cryan
,
R.
Hartsock
,
M.
Kozina
,
M. P.
Minitti
,
S.
Nelson
,
J.
Robinson
,
T.
Sato
,
T.
van Driel
,
G.
Welch
,
C.
Weninger
,
D.
Zhi
, and
P. H.
Bucksbaum
, “
Self-referenced coherent diffraction x-ray movie of angstrom- and femtosecond-scale atomic motion
,”
Phys. Rev. Lett.
117
,
153003
(
2016
), 1608.03039.
8.
R.
Neutze
,
R.
Wouts
,
D.
van der Spoel
,
E.
Weckert
, and
J.
Hajdu
, “
Potential for biomolecular imaging with femtosecond X-ray pulses
,”
Nature
406
,
752
757
(
2000
).
9.
B.
Ziaja
,
H. N.
Chapman
,
R.
Fäustlin
,
S.
Hau-Riege
,
Z.
Jurek
,
A. V.
Martin
,
S.
Toleikis
,
F.
Wang
,
E.
Weckert
, and
R.
Santra
, “
Limitations of coherent diffractive imaging of single objects due to their damage by intense x-ray radiation
,”
New J. Phys.
14
,
115015
(
2012
).
10.
U.
Lorenz
,
N. M.
Kabachnik
,
E.
Weckert
, and
I. A.
Vartanyants
, “
Impact of ultrafast electronic damage in single-particle x-ray imaging experiments
,”
Phys. Rev. E
86
,
051911
(
2012
).
11.
K.
Nass
,
L.
Foucar
,
T. R. M.
Barends
,
E.
Hartmann
,
S.
Botha
,
R. L.
Shoeman
,
R. B.
Doak
,
R.
Alonso-Mori
,
A.
Aquila
,
S.
Bajt
,
A.
Barty
,
R.
Bean
,
K. R.
Beyerlein
,
M.
Bublitz
,
N.
Drachmann
,
J.
Gregersen
,
H. O.
Jönsson
,
W.
Kabsch
,
S.
Kassemeyer
,
J. E.
Koglin
,
M.
Krumrey
,
D.
Mattle
,
M.
Messerschmidt
,
P.
Nissen
,
L.
Reinhard
,
O.
Sitsel
,
D.
Sokaras
,
G. J.
Williams
,
S.
Hau-Riege
,
N.
Timneanu
,
C.
Caleman
,
H. N.
Chapman
,
S.
Boutet
, and
I.
Schlichting
, “
Indications of radiation damage in ferredoxin microcrystals using high-intensity x-fel beams
,”
J. Synchrotron Radiat.
22
,
225
238
(
2015
).
12.
M.
Bergh
,
G.
Huldt
,
N.
Tîmneanu
,
F. R. N. C.
Maia
, and
J.
Hajdu
, “
Feasibility of imaging living cells at subnanometer resolutions by ultrafast x-ray diffraction
,”
Quarterly Rev. Biophys.
41
,
181
204
(
2008
).
13.
R.
Fung
,
V.
Shneerson
,
D.
Saldin
, and
A.
Ourmazd
, “
Structure from fleeting illumination of faint spinning objects in flight
,”
Nat. Phys.
5
,
64
67
(
2009
).
14.
M. M.
Seibert
,
T.
Ekeberg
,
F. R. N. C.
Maia
,
M.
Svenda
,
J.
Andreasson
,
O.
Jönsson
,
D.
Odić
,
B.
Iwan
,
A.
Rocker
,
D.
Westphal
,
M.
Hantke
,
D. P.
Deponte
,
A.
Barty
,
J.
Schulz
,
L.
Gumprecht
,
N.
Coppola
,
A.
Aquila
,
M.
Liang
,
T. A.
White
,
A.
Martin
,
C.
Caleman
,
S.
Stern
,
C.
Abergel
,
V.
Seltzer
,
J.-M.
Claverie
,
C.
Bostedt
,
J. D.
Bozek
,
S.
Boutet
,
A. A.
Miahnahri
,
M.
Messerschmidt
,
J.
Krzywinski
,
G.
Williams
,
K. O.
Hodgson
,
M. J.
Bogan
,
C. Y.
Hampton
,
R. G.
Sierra
,
D.
Starodub
,
I.
Andersson
,
S.
Bajt
,
M.
Barthelmess
,
J. C. H.
Spence
,
P.
Fromme
,
U.
Weierstall
,
R.
Kirian
,
M.
Hunter
,
R. B.
Doak
,
S.
Marchesini
,
S. P.
Hau-Riege
,
M.
Frank
,
R. L.
Shoeman
,
L.
Lomb
,
S. W.
Epp
,
R.
Hartmann
,
D.
Rolles
,
A.
Rudenko
,
C.
Schmidt
,
L.
Foucar
,
N.
Kimmel
,
P.
Holl
,
B.
Rudek
,
B.
Erk
,
A.
Hömke
,
C.
Reich
,
D.
Pietschner
,
G.
Weidenspointner
,
L.
Strüder
,
G.
Hauser
,
H.
Gorke
,
J.
Ullrich
,
I.
Schlichting
,
S.
Herrmann
,
G.
Schaller
,
F.
Schopper
,
H.
Soltau
,
K.-U.
Kühnel
,
R.
Andritschke
,
C.-D.
Schröter
,
F.
Krasniqi
,
M.
Bott
,
S.
Schorb
,
D.
Rupp
,
M.
Adolph
,
T.
Gorkhover
,
H.
Hirsemann
,
G.
Potdevin
,
H.
Graafsma
,
B.
Nilsson
,
H. N.
Chapman
, and
J.
Hajdu
, “
Single mimivirus particles intercepted and imaged with an x-ray laser
,”
Nature
470
,
78
(
2011
).
15.
R.
Xu
,
H.
Jiang
,
C.
Song
,
J. A.
Rodriguez
,
Z.
Huang
,
C.-C.
Chen
,
D.
Nam
,
J.
Park
,
M.
Gallagher-Jones
,
S.
Kim
,
S.
Kim
,
A.
Suzuki
,
Y.
Takayama
,
T.
Oroguchi
,
Y.
Takahashi
,
J.
Fan
,
Y.
Zou
,
T.
Hatsui
,
Y.
Inubushi
,
T.
Kameshima
,
K.
Yonekura
,
K.
Tono
,
T.
Togashi
,
T.
Sato
,
M.
Yamamoto
,
M.
Nakasako
,
M.
Yabashi
,
T.
Ishikawa
, and
J.
Miao
, “
Single-shot three-dimensional structure determination of nanocrystals with femtosecond X-ray free-electron laser pulses
,”
Nat. Commun.
5
,
4061
(
2014
).
16.
M. F.
Hantke
,
D.
Hasse
,
M. R. N. C. T.
Ekeberg
,
K.
John
,
M.
Svenda
,
N. D.
Loh
,
A. V.
Martin
,
N.
Timneanu
,
L. S. D.
van der SchotGijs
,
G. H.
Carlsson
,
M.
Ingelman
,
J.
Andreasson
,
D.
Westphal
,
M.
Liang
,
F.
Stellato
,
D. P.
DePonte
,
R.
Hartmann
,
N.
Kimmel
,
R. A.
Kirian
,
M. M.
Seibert
,
K.
Mühlig
,
S.
Schorb
,
K.
Ferguson
,
C.
Bostedt
,
S.
Carron
,
J. D.
Bozek
,
D.
Rolles
,
A.
Rudenko
,
S.
Epp
,
H. N.
Chapman
,
A.
Barty
,
J.
Hajdu
, and
I.
Andersson
, “
High-throughput imaging of heterogeneous cell organelles with an x-ray laser
,”
Nat. Photonics
8
,
943
949
(
2014
).
17.
T.
Ekeberg
,
M.
Svenda
,
C.
Abergel
,
F. R. N. C.
Maia
,
V.
Seltzer
,
J.-M.
Claverie
,
M.
Hantke
,
O.
Jönsson
,
C.
Nettelblad
,
G.
van der Schot
,
M.
Liang
,
D. P.
Deponte
,
A.
Barty
,
M. M.
Seibert
,
B.
Iwan
,
I.
Andersson
,
N. D.
Loh
,
A. V.
Martin
,
H.
Chapman
,
C.
Bostedt
,
J. D.
Bozek
,
K. R.
Ferguson
,
J.
Krzywinski
,
S. W.
Epp
,
D.
Rolles
,
A.
Rudenko
,
R.
Hartmann
,
N.
Kimmel
, and
J.
Hajdu
, “
Three-dimensional reconstruction of the giant mimivirus particle with an x-ray free-electron laser
,”
Phys. Rev. Lett.
114
,
098102
(
2015
).
18.
D. P.
DePonte
,
U.
Weierstall
,
K.
Schmidt
,
J.
Warner
,
D.
Starodub
,
J. C. H.
Spence
, and
R. B.
Doak
, “
Gas dynamic virtual nozzle for generation of microscopic droplet streams
,”
J. Phys. D
41
,
195505
(
2008
).
19.
H. N.
Chapman
,
P.
Fromme
,
A.
Barty
,
T. A.
White
,
R. A.
Kirian
,
A.
Aquila
,
M. S.
Hunter
,
J.
Schulz
,
D. P.
Deponte
,
U.
Weierstall
,
R. B.
Doak
,
F. R. N. C.
Maia
,
A. V.
Martin
,
I.
Schlichting
,
L.
Lomb
,
N.
Coppola
,
R. L.
Shoeman
,
S. W.
Epp
,
R.
Hartmann
,
D.
Rolles
,
A.
Rudenko
,
L.
Foucar
,
N.
Kimmel
,
G.
Weidenspointner
,
P.
Holl
,
M.
Liang
,
M.
Barthelmess
,
C.
Caleman
,
S.
Boutet
,
M. J.
Bogan
,
J.
Krzywinski
,
C.
Bostedt
,
S.
Bajt
,
L.
Gumprecht
,
B.
Rudek
,
B.
Erk
,
C.
Schmidt
,
A.
Hömke
,
C.
Reich
,
D.
Pietschner
,
L.
Strüder
,
G.
Hauser
,
H.
Gorke
,
J.
Ullrich
,
S.
Herrmann
,
G.
Schaller
,
F.
Schopper
,
H.
Soltau
,
K.-U.
Kühnel
,
M.
Messerschmidt
,
J. D.
Bozek
,
S. P.
Hau-Riege
,
M.
Frank
,
C. Y.
Hampton
,
R. G.
Sierra
,
D.
Starodub
,
G. J.
Williams
,
J.
Hajdu
,
N.
Timneanu
,
M. M.
Seibert
,
J.
Andreasson
,
A.
Rocker
,
O.
Jönsson
,
M.
Svenda
,
S.
Stern
,
K.
Nass
,
R.
Andritschke
,
C.-D.
Schröter
,
F.
Krasniqi
,
M.
Bott
,
K. E.
Schmidt
,
X.
Wang
,
I.
Grotjohann
,
J. M.
Holton
,
T. R. M.
Barends
,
R.
Neutze
,
S.
Marchesini
,
R.
Fromme
,
S.
Schorb
,
D.
Rupp
,
M.
Adolph
,
T.
Gorkhover
,
I.
Andersson
,
H.
Hirsemann
,
G.
Potdevin
,
H.
Graafsma
,
B.
Nilsson
, and
J. C. H.
Spence
, “
Femtosecond x-ray protein nanocrystallography
,”
Nature
470
,
73
(
2011
).
20.
I.
Schlichting
, “
Serial femtosecond crystallography: the first five years
,”
IUCrJ
2
,
246
255
(
2015
).
21.
K.
Ayyer
,
O. M.
Yefanov
,
D.
Oberthür
,
S.
Roy-Chowdhury
,
L.
Galli
,
V.
Mariani
,
S.
Basu
,
J.
Coe
,
C. E.
Conrad
,
R.
Fromme
,
A.
Schaffer
,
K.
Dörner
,
D.
James
,
C.
Kupitz
,
M.
Metz
,
G.
Nelson
,
P. L.
Xavier
,
K. R.
Beyerlein
,
M.
Schmidt
,
I.
Sarrou
,
J. C. H.
Spence
,
U.
Weierstall
,
T. A.
White
,
J.-H.
Yang
,
Y.
Zhao
,
M.
Liang
,
A.
Aquila
,
M. S.
Hunter
,
J. S.
Robinson
,
J. E.
Koglin
,
S.
Boutet
,
P.
Fromme
,
A.
Barty
, and
H. N.
Chapman
, “
Macromolecular diffractive imaging using imperfect crystals
,”
Nature
530
,
202
206
(
2016
).
22.
P.
Liu
,
P. J.
Ziemann
,
D. B.
Kittelson
, and
P. H.
McMurry
, “
Generating particle beams of controlled dimensions and divergence: I. theory of particle motion in aerodynamic lenses and nozzle expansions
,”
Aerosol Sci. Technol.
22
,
293
313
(
1995
).
23.
R. A.
Kirian
,
S.
Awel
,
N.
Eckerskorn
,
H.
Fleckenstein
,
M.
Wiedorn
,
L.
Adriano
,
S.
Bajt
,
M.
Barthelmess
,
R.
Bean
,
K. R.
Beyerlein
,
L. M. G.
Chavas
,
M.
Domaracky
,
M.
Heymann
,
D. A.
Horke
,
J.
Knoska
,
M.
Metz
,
A.
Morgan
,
D.
Oberthuer
,
N.
Roth
,
T.
Sato
,
P. L.
Xavier
,
O.
Yefanov
,
A. V.
Rode
,
J.
Küpper
, and
H. N.
Chapman
, “
Simple convergent-nozzle aerosol injector for single-particle diffractive imaging with x-ray free-electron lasers
,”
Struct. Dyn.
2
,
041717
(
2015
).
24.
S.
Stern
,
L.
Holmegaard
,
F.
Filsinger
,
A.
Rouzee
,
A.
Rudenko
,
P.
Johnsson
,
A. V.
Martin
,
A.
Barty
,
C.
Bostedt
,
J.
Bozek
,
R.
Coffee
,
S.
Epp
,
B.
Erk
,
L.
Foucar
,
R.
Hartmann
,
N.
Kimmel
,
K.-U.
Kühnel
,
J.
Maurer
,
M.
Messerschmidt
,
B.
Rudek
,
D.
Starodub
,
J.
Thøgersen
,
G.
Weidenspointner
,
T. A.
White
,
H.
Stapelfeldt
,
D.
Rolles
,
H. N.
Chapman
, and
J.
Küpper
, “
Toward atomic resolution diffractive imaging of isolated molecules with x-ray free-electron lasers
,”
Faraday Discuss.
171
,
393
(
2014
), e-print arXiv:1403.2553 [physics].
25.
S.
Awel
,
R. A.
Kirian
,
M.
Wiedorn
,
K. R.
Beyerlein
,
N.
Roth
,
D. A.
Horke
,
D.
Oberthür
,
J.
Knoska
,
V.
Mariani
,
A.
Morgan
,
L.
Adriano
,
A.
Tolstikova
,
P. L.
Xavier
,
O.
Yefanov
,
A.
Aquila
,
A.
Barton
,
S. R.
Chowdhury
,
M. S.
Hunter
,
D.
James
,
J.
Robinson
,
U.
Weierstall
,
A. V.
Rode
,
J.
Küpper
, and
H. N.
Chapman
, “
Femtosecond x-ray diffraction from an aerosolized beam of protein nanocrystals
,”
J. Appl. Cryst.
, e-print arXiv:1702.04014 [physics].
26.
G.
Golovin
,
S.
Banerjee
,
J.
Zhang
,
S.
Chen
,
C.
Liu
,
B.
Zhao
,
J.
Mills
,
K.
Brown
,
C.
Petersen
, and
D.
Umstadter
, “
Tomographic imaging of nonsymmetric multicomponent tailored supersonic flows from structured gas nozzles
,”
Appl. Opt.
54
,
3491
(
2015
).
27.
B.
Landgraf
,
M.
Schnell
,
A.
Sävert
,
M. C.
Kaluza
, and
C.
Spielmann
, “
High resolution 3D gas-jet characterization
,”
Rev. Sci. Instrum.
82
,
083106
(
2011
).
28.
L.
Strüder
,
S.
Epp
,
D.
Rolles
,
R.
Hartmann
,
P.
Holl
,
G.
Lutz
,
H.
Soltau
,
R.
Eckart
,
C.
Reich
,
K.
Heinzinger
,
C.
Thamm
,
A.
Rudenko
,
F.
Krasniqi
,
K.
Kühnel
,
C.
Bauer
,
C.-D.
Schroeter
,
R.
Moshammer
,
S.
Techert
,
D.
Miessner
,
M.
Porro
,
O.
Haelker
,
N.
Meidinger
,
N.
Kimmel
,
R.
Andritschke
,
F.
Schopper
,
G.
Weidenspointner
,
A.
Ziegler
,
D.
Pietschner
,
S.
Herrmann
,
U.
Pietsch
,
A.
Walenta
,
W.
Leitenberger
,
C.
Bostedt
,
T.
Moeller
,
D.
Rupp
,
M.
Adolph
,
H.
Graafsma
,
H.
Hirsemann
,
K.
Gaertner
,
R.
Richter
,
L.
Foucar
,
R. L.
Shoeman
,
I.
Schlichting
, and
J.
Ullrich
, “
Large-format, high-speed, x-ray pnccds combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources
,”
Nucl. Instrum. Methods A
614
,
483
496
(
2010
).
29.
F.
Filsinger
,
G.
Meijer
,
H.
Stapelfeldt
,
H.
Chapman
, and
J.
Küpper
, “
State- and conformer-selected beams of aligned and oriented molecules for ultrafast diffraction studies
,”
Phys. Chem. Chem. Phys.
13
,
2076
2087
(
2011
).
30.
Y.-P.
Chang
,
D. A.
Horke
,
S.
Trippel
, and
J.
Küpper
, “
Spatially-controlled complex molecules and their applications
,”
Int. Rev. Phys. Chem.
34
,
557
590
(
2015
), e-print arXiv:1505.05632 [physics].

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.