This article describes the significant roles of process parameters in the deposition of graphene films via cobalt-catalyzed decomposition of methane diluted in hydrogen using plasma-enhanced chemical vapor deposition (PECVD). The influence of growth temperature (700–850 °C), molar concentration of methane (2%–20%), growth time (30–90 s), and microwave power (300–400 W) on graphene thickness and defect density is investigated using Taguchi method which enables reaching the optimal parameter settings by performing reduced number of experiments. Growth temperature is found to be the most influential parameter in minimizing the number of graphene layers, whereas microwave power has the second largest effect on crystalline quality and minor role on thickness of graphene films. The structural properties of PECVD graphene obtained with optimized synthesis conditions are investigated with Raman spectroscopy and corroborated with atomic-scale characterization performed by high-resolution transmission electron microscopy and scanning tunneling microscopy, which reveals formation of continuous film consisting of 2–7 high quality graphene layers.

1.
K. S.
Novoselov
,
A. K.
Geim
,
S. V.
Morozov
,
D.
Jiang
,
Y.
Zhang
,
S. V.
Dubonos
,
I. V.
Grigorieva
, and
A. A.
Firsov
,
Science
306
,
666
(
2004
).
2.
A. C.
Neto
,
F.
Guinea
,
N.
Peres
,
K.
Novoselov
, and
A.
Geim
,
Rev. Mod. Phys.
81
,
109
(
2009
).
3.
C.
Lee
,
X.
Wei
,
J. W.
Kysar
, and
J.
Hone
,
Science
321
,
385
(
2008
).
4.
A. A.
Balandin
,
S.
Ghosh
,
W.
Bao
,
I.
Calizo
,
D.
Teweldebrhan
,
F.
Miao
, and
C. N.
Lau
,
Nano Lett.
8
,
902
(
2008
).
5.
C.
Berger
,
Z.
Song
,
X.
Li
,
X.
Wu
,
N.
Brown
,
C.
Naud
,
D.
Mayou
,
T.
Li
,
J.
Hass
,
A. N.
Marchenkov
,
E. H.
Conrad
,
P. N.
First
, and
W. A.
de Heer
,
Science
312
,
1191
(
2006
).
6.
K. V.
Emtsev
,
A.
Bostwick
,
K.
Horn
,
J.
Jobst
,
G. L.
Kellogg
,
L.
Ley
,
J. L.
McChesney
,
T.
Ohta
,
S. A.
Reshanov
,
J.
Rohrl
,
E.
Rotenberg
,
A. K.
Schmid
,
D.
Waldmann
,
H. B.
Weber
, and
T.
Seyller
,
Nat. Mater.
8
,
203
(
2009
).
7.
M.
Choucair
,
P.
Thordarson
, and
J. A.
Stride
,
Nat. Nanotechnol.
4
,
30
(
2009
).
8.
S.
Stankovich
,
D. A.
Dikin
,
R. D.
Piner
,
K. A.
Kohlhaas
,
A.
Kleinhammes
,
Y.
Jia
,
Y.
Wu
,
S. T.
Nguyen
, and
R. S.
Ruoff
,
Carbon
45
,
1558
(
2007
).
9.
S.
Park
and
R. S.
Ruoff
,
Nat. Nanotechnol.
4
,
217
(
2009
).
10.
P. W.
Sutter
,
J-I.
Flege
, and
E. A.
Sutter
,
Nat. Mater.
7
,
406
(
2008
).
11.
X.
Li
,
W.
Cai
,
J.
An
,
S.
Kim
,
J.
Nah
,
D.
Yang
,
R.
Piner
,
A.
Velamakanni
,
I.
Jung
,
E.
Tutuc
,
S. K.
Banerjee
,
L.
Colombo
, and
R. S.
Ruoff
,
Science
324
,
1312
(
2009
).
12.
M. S.
Dresselhaus
,
G.
Dresselhaus
, and
P.
Avouris
,
Carbon Nanotubes: Synthesis, Structure, Properties, and Applications
(
Springer
,
Berlin
,
2001
).
13.
G.
Malandrino
,
Chemical Vapour Deposition: Precursors, Processes and Applications
, edited by
A. C.
Jones
and
M. L.
Hitchman
(
Angewandte Chemie International Edition
,
2009
), Vol.
48
, p.
7478
.
14.
T.
Oznuluer
,
E.
Pince
,
E. O.
Polat
,
O.
Balci
,
O.
Salihoglu
, and
C.
Kocabas
,
Appl. Phys. Lett.
98
,
183101
(
2011
).
15.
E.
Kim
,
H.
An
,
H.
Jang
,
W.-J.
Cho
,
N.
Lee
,
W.-G.
Lee
, and
J.
Jung
,
Chem. Vap. Deposition
17
,
9
(
2011
).
16.
J.
Coraux
,
T.
N'Diaye
,
M.
Engler
,
C.
Busse
,
D.
Wall
,
N.
Buckanie
,
F. J. M.
zu Heringdorf
,
R.
van Gaste
,
B.
Poelsema
, and
T.
Michely
,
New J. Phys.
11
,
023006
(
2009
).
17.
K. S.
Kim
,
Y.
Zhao
,
H.
Jang
,
S. Y.
Lee
,
J. M.
Kim
,
K. S.
Kim
,
J-H.
Ahn
,
P.
Kim
,
J-Y.
Choi
, and
B. H.
Hong
,
Nature
457
,
706
(
2009
).
18.
A.
Reina
,
X.
Jia
,
J.
Ho
,
D.
Nezich
,
H.
Son
,
V.
Bulovic
,
M.
Dresselhaus
, and
J.
Kong
,
Nano Lett.
9
,
30
(
2009
).
19.
S-Y.
won
,
C. V.
Ciobanu
,
V.
Petrova
,
V. B.
Shenoy
,
J.
Bareno
,
V.
Gambin
,
I.
Petroy
, and
S.
Kodambaka
,
Nano Lett.
9
,
3985
(
2009
).
20.
T.
Fujita
,
W.
Kobayashi
, and
C.
Oshima
,
Surf. Interface Anal.
37
,
120
(
2005
).
21.
C. M.
Seah
,
S. P.
Chai
, and
A. R.
Mohamed
,
Carbon
70
,
1
(
2014
).
22.
C.-T.
Au
,
C.-F.
Ng
, and
M.-S.
Liao
,
J. Catal.
185
,
12
(
1999
).
23.
L.
Gao
,
W.
Ren
,
H.
Xu
,
L.
Jin
,
Z.
Wang
,
T.
Ma
,
L.-P.
Ma
,
Z.
Zhang
,
Q.
Fu
,
L.-M.
Peng
,
X. X.
Bao
, and
H.-M.
Cheng
,
Nat. Commun.
3
,
699
(
2012
).
24.
D. G.
Goodwin
and
J. E.
Butler
,
Handbook of Industrial Diamonds and Diamond Films
(
Marcel Dekker, Inc.
,
1997
).
25.
J.
Wang
,
M.
Zhu
,
R. A.
Outlaw
,
X.
Zhao
,
D. M.
Manos
, and
B. C.
Holloway
,
Carbon
42
,
2867
(
2004
).
26.
A.
Malesevic
,
R.
Vitchev
,
K.
Schouteden
,
A.
Volodin
,
L.
Zhang
,
G. V.
Tendeloo
 et al,
Nanotechnology
19
,
305604
(
2008
).
27.
G. D.
Yuan
,
W. J.
Zhang
,
Y.
Yang
,
Y. B.
Tang
,
Y. Q.
Li
,
J. X.
Wang
 et al,
Chem. Phys. Lett.
467
,
361
(
2009
).
28.
M.
Kim
,
N. S.
Safron
,
E.
Han
,
M. S.
Arnold
, and
P.
Gopalan
,
Nano Lett.
10
,
1125
(
2010
).
29.
J.
Kim
,
M.
Ishihara
,
Y.
Koga
,
K.
Tsugawa
,
M.
Haseqawa
, and
S.
Iijima
,
Appl. Phys. Lett.
98
,
091502
(
2011
).
30.
Z.
Bo
,
Y.
Yang
,
J.
Chen
,
K.
Yu
,
J.
Yan
, and
K.
Cen
,
Nanoscale
5
,
5180
(
2013
).
31.
J.
Sun
,
Y.
Chen
,
M.
Kr. Priydarshi
,
Z.
Chen
,
A.
Bachmatiuk
,
Z.
Zou
,
Z.
Chen
,
X.
Song
,
Y.
Gao
,
M. H.
Rummeli
, and
Y.
Zhang
,
Nano Lett.
15
,
5846
(
2015
).
32.
G.
Taguchi
,
Microelectron. Reliab.
37
,
381
(
1997
).
33.
S.
Singh
,
Int. J. Adv. Eng. Manu. Technol.
63
,
1191
(
2012
).
34.
M.
Pancielejko
,
A.
Czyzniewski
,
V.
Zavaleyev
,
A.
Pander
, and
K.
Wojtalik
,
Arch. Mater. Sci. Eng.
54
,
60
(
2012
).
35.
N.
Ali
,
V. F.
Neto
,
S.
Mei
,
G.
Cabral
,
Y.
Kousar
,
E.
Titus
,
A. A.
Ogwu
,
D. S.
Misra
, and
J.
Gracio
,
Thin Solid Films
469
,
154
(
2004
).
36.
S.
Santangelo
,
C.
Milone
,
E.
Piperopoulos
,
M.
Lanza
, and
S.
Galvagno
,
Mater. Res. Bull.
47
,
595
(
2012
).
37.
S.
Santangelo
,
G.
Messina
,
A.
Malara
,
N.
Lisi
,
T.
Dikonimos
,
A.
Capasso
,
L.
Ortolani
,
V.
Morandi
, and
G.
Faggio
,
Diamond Relat. Mater.
41
,
73
(
2014
).
38.
L.
Chen
,
Z.
Kong
,
S.
Yue
,
J.
Liu
,
J.
Deng
,
Y.
Xiao
,
R. G.
Mendes
,
M. H.
Rümmeli
,
L.
Peng
, and
L.
Fu
,
Chem. Mater.
27
,
8230
(
2015
).
39.
C.
Ricolleau
,
J.
Nelayah
,
T.
Oikawa
,
Y.
Kohno
,
N.
Braidy
,
G.
Wang
,
F.
Hue
,
L.
Florea
,
V. P.
Bohnes
, and
D.
Alloyeau
,
Microscopy
62
,
283
(
2013
).
40.
P. A.
Stadelmann
,
Ultramicroscopy
21
,
131
(
1987
).
41.
A. C.
Ferrari
and
D. M.
Basko
,
Nat. Nanotechnol.
8
,
235
(
2013
).
42.
L. M.
Malard
,
M. A.
Pimenta
,
G.
Dresselhaus
, and
M. S.
Dresselhaus
,
Phys. Rep.
473
,
51
(
2009
).
43.
C.
Casiraghi
,
A.
Hartschuh
,
H.
Qian
,
S.
Piscanec
,
C.
Georgi
,
A.
Fasoli
,
K. S.
Novoselov
,
D. M.
Basko
, and
A. C.
Ferrari
,
Nano Lett.
9
,
1433
(
2009
).
44.
A. C.
Ferrari
,
J. C.
Meyer
,
V.
Scardaci
,
C.
Casiraghi
,
M.
Lazzeri
,
F.
Mauri
,
S.
Piscanec
,
D.
Jiang
,
K. S.
Novoselov
,
S.
Roth
, and
A. K.
Geim
,
Phys. Rev. Lett.
97
,
187401
(
2006
).
45.
J.-B.
Wu
,
X.
Zhang
,
M.
Ijäs
,
W.-P.
Han
,
X.-F.
Qiao
,
X.-L.
Li
,
D.-S.
Jiang
,
A. C.
Ferrari
, and
P.-H.
Tan
,
Nat. Commun.
5
,
5309
(
2014
).
46.
J. C.
Meyer
,
S.
Kurasch
,
H. J.
Park
,
V.
Skakalova
,
D.
Künzel
,
A.
Groß
,
A.
Chuvilin
,
G.
Algara-Siller
,
S.
Roth
,
T.
Iwasaki
,
U.
Starke
,
J. H.
Smet
, and
U.
Kaiser
,
Nat. Mater.
10
,
209
(
2011
).
47.
J.
Kim
,
J.
Seo
,
H. K.
Jung
,
S. H.
Kim
, and
H. W.
Lee
,
J. Ceram. Process. Res.
13
, Spec. 1,
s42
(
2012
).
48.
T. A.
Green
and
J.
Weigle
,
Helv. Phys. Acta
21
,
217
(
1948
).
49.
Y.
Tison
,
J.
Lagoute
,
V.
Repain
,
C.
Chacon
,
Y.
Girard
,
F.
Joucken
,
R.
Sporken
,
F.
Gargiulo
,
O. V.
Yazyev
, and
S.
Rousset
,
Nano Lett.
14
,
6382
(
2014
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.