We demonstrate the fabrication of reproducible long-range ferromagnetism (FM) in highly crystalline GdxZn1−xO thin films by controlling the defects. Films are grown on lattice-matched substrates by pulsed laser deposition at low oxygen pressures (≤25 mTorr) and low Gd concentrations (x ≤ 0.009). These films feature strong FM (10 μB per Gd atom) at room temperature. While films deposited at higher oxygen pressure do not exhibit FM, FM is recovered by post-annealing these films under vacuum. These findings reveal the contribution of oxygen deficiency defects to the long-range FM. We demonstrate the possible FM mechanisms, which are confirmed by density functional theory study, and show that Gd dopants are essential for establishing FM that is induced by intrinsic defects in these films.
References
1.
G. A.
Prinz
, Science
282
, 1660
(1998
).2.
S.
Chambers
, Nat. Mater.
9
, 956
(2010
).3.
P.
Sharma
, A.
Gupta
, K. V.
Rao
, F. J.
Owens
, R.
Sharma
, R.
Ahuja
, J. M. O.
Guillen
, B.
Johansson
, and G. A.
Gehring
, Nat. Mater.
2
, 673
(2003
).4.
G. M.
Dalpian
and S.-H.
Wei
, Phys. Rev. B
72
, 115201
(2005
).5.
P.
Dev
and P.
Zhang
, Phys. Rev. B
81
, 085207
(2010
).6.
X.-L.
Li
, J.-F.
Guo
, Z.-Y.
Quan
, X.-H.
Xu
, and G. A.
Gehring
, IEEE Trans. Magn.
46
, 1382
(2010
).7.
J. B.
Yi
, C. C.
Lim
, G. Z.
Xing
, H. M.
Fan
, L. H.
Van
, S. L.
Huang
, K. S.
Yang
, X. L.
Huang
, X. B.
Qin
, B. Y.
Wang
, T.
Wu
, L.
Wang
, H. T.
Zhang
, X. Y.
Gao
, T.
Liu
, A. T. S.
Wee
, Y. P.
Feng
, and J.
Ding
, Phys. Rev. Lett.
104
, 137201
(2010
).8.
C. D.
Pemmaraju
, R.
Hanafin
, T.
Archer
, H. B.
Braun
, and S.
Sanvito
, Phys. Rev. B
78
, 054428
(2008
).9.
H.
Gu
, Y.
Jiang
, Y.
Xu
, and M.
Yan
, Appl. Phys. Lett.
98
, 012502
(2011
).10.
A.
Khodorov
, A. G.
Rolo
, E. K.
Hlil
, J.
Ayres de Campos
, O.
Karzazi
, S.
Levichev
, M. R.
Correia
, A.
Chahboun
, and M. J. M.
Gomes
, Eur. Phys. J. Appl. Phys.
57
, 10301
(2012
).11.
Y.
Belghazi
, G.
Schmerber
, S.
Colis
, J. L.
Rehspringer
, A.
Dinia
, and A.
Berrada
, Appl. Phys. Lett.
89
, 122504
(2006
).12.
M.
Subramanian
, P.
Thakur
, M.
Tanemura
, T.
Hihara
, V.
Ganesan
, T.
Soga
, K. H.
Chae
, R.
Jayavel
, and T.
Jimbo
, J. Appl. Phys.
108
, 053904
(2010
).13.
P. P.
Murmu
, J.
Kennedy
, B. J.
Ruck
, G. V. M.
Williams
, A.
Markwitz
, S.
Rubanov
, and A. A.
Suvorova
, J. Mater. Sci.
47
, 1119
(2012
).14.
P. P.
Murmu
, R. J.
Mendelsberg
, J.
Kennedy
, D. A.
Carder
, B. J.
Ruck
, A.
Markwitz
, R. J.
Reeves
, P.
Malar
, and T.
Osipowicz
, J. Appl. Phys.
110
, 033534
(2011
).15.
V.
Ney
, S.
Ye
, T.
Kammermeier
, K.
Ollefs
, F.
Wilhelm
, A.
Rogalev
, S.
Lebègue
, A. L.
da Rosa
, and A.
Ney
, Phys. Rev. B
85
, 235203
(2012
).16.
P. P.
Murmu
, J.
Kennedy
, G. V. M.
Williams
, B. J.
Ruck
, S.
Granville
, and S. V.
Chong
, Appl. Phys. Lett.
101
, 082408
(2012
).17.
A. A.
Dakhel
and M.
El-Hilo
, J. Appl. Phys.
107
, 123905
(2010
).18.
A.
Zunger
, S.
Lany
, and H.
Raebiger
, Physics
3
, 53
(2010
).19.
P.
Fons
, K.
Iwata
, A.
Yamada
, K.
Matsubara
, S.
Niki
, K.
Nakahara
, T.
Tanabe
, and H.
Takasu
, Appl. Phys. Lett.
77
, 1801
(2000
).20.
P.
Hovington
, D.
Drouin
, and R.
Gauvin
, Scanning
19
, 1
(1997
).21.
X. X.
Wei
, C.
Song
, K. W.
Geng
, F.
Zeng
, B.
He
, and F.
Pan
, J. Phys.: Condens. Matter
18
, 7471
(2006
).22.
R. A.
Rosenberg
, G. K.
Shenoy
, L. C.
Tien
, D.
Norton
, S.
Pearton
, X. H.
Sun
, and T. K.
Sham
, Appl. Phys. Lett.
89
, 093118
(2006
).23.
L.
Armelao
, F.
Heigl
, A.
Jurgensen
, R. I. R.
Blyth
, T.
Regier
, X.-T.
Zhou
, and T. K.
Sham
, J. Phys. Chem. C
111
, 10194
(2007
).24.
L. A.
Grunes
, R. D.
Leapman
, C. N.
Wilker
, R.
Hoffmann
, and A. B.
Kunz
, Phys. Rev. B
25
, 7157
(1982
).25.
J. G.
Chen
, B.
Frühberger
, and M. L.
Colaianni
, J. Vac. Sci. Technol., A
14
, 1668
(1996
).26.
I.
Bantounas
, S.
Goumri-Said
, M.
Benali Kanoun
, A.
Manchon
, I. S.
Roqan
, and U.
Schwingenschlögl
, J. Appl. Phys.
109
, 083929
(2011
).27.
G.
Kaindl
, G.
Kalkowski
, W. D.
Brewer
, B.
Perscheid
, and F.
Holtzberg
, J. Appl. Phys.
55
, 1910
(1984
).28.
B. T.
Thole
, G.
van der Laan
, J. C.
Fuggle
, G. A.
Sawatzky
, R. C.
Karnatak
, and J.-M.
Esteva
, Phys. Rev. B
32
, 5107
(1985
).29.
S.
Venkatesh
, M.
Yousefi
, M. P.
Ryan
, N. M.
Alford
, and I. S.
Roqan
, “Magnetic properties of Zn1−xGdxO (x = 0.005, 0.01 and 0.5) ZnO thin films
,” 2012 MRS Spring Meeting & Exhibit, Symposium YY, San Francisco, California, April 9–13, 2012
(Mater. Res. Soc. Symp.
, Spring, San Francisco, California
, 2012
), available at http://www.mrs.org/s12-program-yy/.30.
B. B.
Santos
, G. A. G.
Pasca
, and A. W.
Carbonari
, Hyperfine Interact.
197
, 105
(2010
).31.
D. K.
Debray
, W. E.
Wallace
, and E.
Ryba
, J. Less-Common Met.
22
, 19
(1970
).32.
S.
Bedanta
and W.
Kleemann
, J. Phys. D: Appl. Phys.
42
, 013001
(2009
).33.
A.
Janotti
and C. G.
Van de Walle
, Phys. Rev. B
76
, 165202
(2007
).34.
H.
Ahn
, Y. K.
Young
, C. K.
Dong
, S. K.
Mohanta
, and H. K.
Cho
, J. Appl. Phys.
105
, 013502
(2009
).35.
D. M.
Hofmann
, D.
Pfisterer
, J.
Sann
, B. K.
Meyer
, R.
Tena-Zaera
, V.
Munoz-Sanjose
, T.
Frank
, and G.
Pensl
, Appl. Phys. A
88
, 147
(2007
).36.
L. S.
Vlasenko
and G. D.
Watkins
, Phys. Rev. B
71
, 125210
(2005
).37.
X. J.
Wang
, L. S.
Vlasenko
, S. J.
Pearton
, W. M.
Chen
, and I. A.
Buyanova
, J. Phys. D: Appl. Phys.
42
, 175411
(2009
).38.
G.
Kresse
and J.
Hafner
, Phys. Rev. B
47
, 558
(1993
).39.
G.
Kresse
and J.
Furthmüller
, Phys. Rev. B
54
, 11169
(1996
).40.
A.
Janotti
and C. G.
van de Walle
, Nat. Mater.
6
, 44
(2007
).41.
S.
Lany
and A.
Zunger
, Phys. Rev. B
81
, 113201
(2010
).42.
L.
Liu
, P. Y.
Yu
, Z.
Ma
, and S. S.
Mao
, Phys. Rev. Lett.
100
, 127203
(2008
).43.
Y.
Gohda
and A.
Oshiyama
, Phys. Rev. B
78
, 161201(R)
(2008
).44.
I.
Bantounas
, V.
Singaravelu
, I. S.
Roqan
, and U.
Schwingenschlogl
, J. Mater. Chem. C
2
, 10331
(2014
).45.
Z.
Zhang
, U.
Schwingenschlögl
, and I. S.
Roqan
, RSC Adv.
4
, 50759
(2014
).46.
S.
Venkatesh
, J. B.
Franklin
, M. P.
Ryan
, J.-S.
Lee
, H.
Ohldag
, M. A.
McLachlan
, N. M.
Alford
, and I. S.
Roqan
, J. Appl. Phys.
117
, 013913
(2015
).© 2015 AIP Publishing LLC.
2015
AIP Publishing LLC
You do not currently have access to this content.
