We elucidate the role of growth parameters (III/N flux ratio, temperature TG) on the morphological and structural properties, as well as compositional homogeneity and carrier localization effects of high In-content (x(In) > 0.75) In–polar InGaN films grown by plasma–assisted molecular beam epitaxy (PAMBE). Variations in III/N flux ratio evidence that higher excess of In yields higher threading dislocation densities as well as larger compositional inhomogeneity as measured by x-ray diffraction. Most interestingly, by variation of growth temperature TG we find a significant trade-off between improved morphological quality and compositional homogeneity at low–TG (∼450–550 °C) versus improved threading dislocation densities at high–TG (∼600–630 °C), as exemplified for InGaN films with x(In) = 0.9. The enhanced compositional homogeneity mediated by low–TG growth is confirmed by systematic temperature-dependent photoluminescence (PL) spectroscopy data, such as lower PL peakwidths, >5× higher PL efficiency (less temperature-induced quenching) and a distinctly different temperature-dependent S-shape behavior of the PL peak energy. From these, we find that the carrier localization energy is as low as ∼20 meV for low–TG grown films (TG = 550 °C), while it rises to ∼70 meV for high–TG grown films (TG = 630 °C) right below the onset of In–N dissociation. These findings point out that for the kinetically limited metal-rich PAMBE growth of high In-content InGaN a III/N flux ratio of ∼1 and low-to-intermediate TG are required to realize optically more efficient materials.

1.
J.
Wu
,
J. Appl. Phys.
106
,
011101
(
2009
).
2.
R.
Dahal
,
J.
Li
,
K.
Aryal
,
J. Y.
Lin
, and
H. X.
Jiang
,
Appl. Phys. Lett.
97
,
073115
(
2010
).
3.
G. F.
Brown
,
J. W.
Ager
 III
,
W.
Walukiewicz
, and
J.
Wu
,
Sol. Energy Mater. Sol. Cells
94
,
478
(
2010
).
4.
W. C.
Ke
,
C. P.
Fu
,
C. Y.
Chen
,
L.
Lee
,
C. S.
Ku
,
W. C.
Chou
,
W. H.
Chang
,
M. C.
Lee
,
W. K.
Chen
,
W. J.
Lin
, and
Y. C.
Cheng
,
Appl. Phys. Lett.
88
,
191913
(
2006
).
5.
P. E. D. Soto
Rodriguez
,
V. J.
Gomez
,
P.
Kumar
,
E.
Calleja
, and
R.
Nötzel
,
Appl. Phys. Lett.
102
,
131909
(
2013
).
6.
M.
Kurouchi
,
H.
Naoi
,
T.
Araki
,
T.
Miyajima
, and
Y.
Nanishi
,
Jpn. J. Appl. Phys.
44
,
L230
(
2005
).
7.
T.
Ohashi
,
P.
Holmstrom
,
A.
Kikuchi
, and
K.
Kishino
,
Appl. Phys. Lett.
89
,
041907
(
2006
).
8.
S. B.
Che
,
T.
Mizuno
,
X.
Wang
,
Y.
Ishitani
, and
A.
Yoshikawa
,
J. Appl. Phys.
102
,
083539
(
2007
).
9.
G. D.
Chern-Metcalfe
,
E. D.
Readinger
,
H.
Shen
,
M.
Wraback
,
G.
Koblmüller
,
C. S.
Gallinat
, and
J. S.
Speck
,
Phys. Status Soldi
5
,
1846
(
2008
).
10.
J.
Grandal
,
J.
Pereiro
,
A.
Bengoechea-Encabo
,
S.
Fernandez-Garrido
,
M. A.
Sanchez-Garcia
,
E.
Munoz
,
E.
Calleja
,
E.
Luna
, and
A.
Trampert
,
Appl. Phys. Lett.
98
,
061901
(
2011
).
11.
S.
Valdueza-Felip
,
L.
Rigutti
,
F. B.
Naranjo
,
P.
Ruterana
,
J.
Mangeney
,
F. H.
Julien
,
M.
Gonzalez-Herraez
, and
E.
Monroy
,
Appl. Phys. Lett.
101
,
062109
(
2012
).
12.
F. B.
Naranjo
,
P. K.
Kandaswamy
,
S.
Valdueza-Felip
,
V.
Calvo
,
M.
Gonzalez-Herraez
,
S.
Martin-Lopez
,
P.
Corredera
,
J. A.
Mendez
,
G. R.
Mutta
,
B.
Lacroix
,
P.
Ruterana
, and
E.
Monroy
,
Appl. Phys. Lett.
98
,
031902
(
2011
).
13.
S.
Nakamura
,
M.
Senoh
,
N.
Iwasa
,
S.
Nagahama
,
T.
Yamada
, and
T.
Mukai
,
Jpn. J. Appl. Phys.
34
,
L1332
(
1995
).
14.
S.
Chichibu
,
T.
Azuhata
,
T.
Sota
, and
S.
Nakamura
,
Appl. Phys. Lett.
70
,
2822
(
1997
).
15.
P. G.
Eliseev
,
P.
Perlin
,
J.
Lee
, and
M.
Osinki
,
Appl. Phys. Lett.
71
,
569
(
1997
).
16.
Y.-H.
Cho
,
G.
Gainer
,
A.
Fischer
,
J.
Song
,
S.
Keller
,
U. K.
Mishra
, and
S. P.
DenBaars
,
Appl. Phys. Lett.
73
,
1370
(
1998
).
17.
H. C.
Yang
,
T. Y.
Lin
, and
Y. F.
Chen
,
Appl. Phys. Lett.
78
,
338
(
2001
).
18.
Y.
Narukawa
,
Y.
Kawakami
,
M.
Funato
,
S.
Fujita
,
S.
Fujita
, and
S.
Nakamura
,
Appl. Phys. Lett.
70
,
981
(
1997
).
19.
Y.
Narukawa
,
Y.
Kawakami
,
Sz.
Fujita
,
Sg.
Fujita
, and
S.
Nakamura
,
Phys. Rev. B
55
,
R1938
(
1997
).
20.
T.
Matsuoka
,
N.
Yoshimoto
,
T.
Sasaki
, and
A.
Katsui
,
J. Electron Mater.
21
,
157
(
1992
).
21.
O.
Ambacher
,
M. S.
Brandt
,
R.
Dimitrov
,
T.
Metzger
,
M.
Stutzmann
,
R. A.
Fischer
,
A.
Miehr
,
A.
Bergmaier
, and
G.
Dollinger
,
J. Vac. Sci. Technol. B
14
,
3532
(
1996
).
22.
R.
Singh
,
D.
Doppalapudi
,
T. D.
Moustakas
, and
L. T.
Romano
,
Appl. Phys. Lett.
70
,
1089
(
1997
).
23.
D.
Doppalapudi
,
S. N.
Basu
,
K. F.
Ludwig
, and
T. D.
Moustakas
,
J. Appl. Phys.
84
,
1389
(
1998
).
24.
C. S.
Gallinat
,
G.
Koblmüller
,
J. S.
Brown
, and
J. S.
Speck
,
J. Appl. Phys.
102
,
064907
(
2007
).
25.
G.
Koblmüller
,
C. S.
Gallinat
, and
J. S.
Speck
,
J. Appl. Phys.
101
,
083516
(
2007
).
26.
M.
Moseley
,
J.
Lowder
,
D.
Billingsley
, and
W. A.
Doolittle
,
Appl. Phys. Lett.
97
,
191902
(
2010
).
27.
M.
Moseley
,
B.
Gunning
,
J.
Greenlee
,
J.
Lowder
,
G.
Namkoong
, and
W. A.
Doolittle
,
J. Appl. Phys.
112
,
014909
(
2012
).
28.
R.
Averbeck
and
H.
Riechert
,
Phys. Status Solidi A
176
,
301
(
1999
).
29.
D. F.
Storm
,
J. Appl. Phys.
89
,
2452
(
2001
).
30.
D. N.
Nath
,
E.
Gür
,
S. A.
Ringel
, and
S.
Rajan
,
J. Vac. Sci. Technol. B
29
,
021206
(
2011
).
31.
G. B.
Stringfellow
,
J. Cryst. Growth
312
,
735
(
2010
).
32.
H.
Chen
,
R. M.
Feenstra
,
J. E.
Northrup
,
T.
Zywietz
,
J.
Neugebauer
, and
D. W.
Greve
,
J. Vac. Sci. Technol. B
18
,
2284
(
2000
).
33.
S.
Choi
,
T.-H.
Kim
,
S.
Wolter
,
A.
Brown
,
H. O.
Everitt
,
M.
Losurdo
, and
G.
Bruno
,
Phys. Rev. B
77
,
115435
(
2008
).
34.
S.-B.
Che
,
T.
Shinada
,
T.
Mizuno
,
X.
Wang
,
Y.
Ishitani
, and
A.
Yoshikawa
,
Jpn. J. Appl. Phys.
45
,
L1259
(
2006
).
35.
T.
Yamaguchi
,
N.
Uematsu
,
T.
Araki
,
E.
Yoon
, and
Y.
Nanishi
,
J. Cryst. Growth
377
,
123
(
2013
).
36.
H.
Chen
,
R. M.
Feenstra
,
J. E.
Northrup
,
T.
Zywietz
, and
J.
Neugebauer
,
Phys. Rev. Lett.
85
,
1902
(
2000
).
37.
C. S.
Gallinat
,
G.
Koblmüller
, and
J. S.
Speck
,
Appl. Phys. Lett.
95
,
022103
(
2009
).
38.
C. S.
Gallinat
,
G.
Koblmüller
,
F.
Wu
, and
J. S.
Speck
,
J. Appl. Phys.
107
,
053517
(
2010
).
39.
S. T.
Liu
,
X. Q.
Wang
,
G.
Chen
,
Y. W.
Zhang
,
L.
Feng
,
C. C.
Huang
,
F. J.
Xu
,
N.
Tang
,
L. W.
Sang
,
M.
Sumiya
, and
B.
Shen
,
J. Appl. Phys.
110
,
113514
(
2011
).
40.
C. S.
Gallinat
,
G.
Koblmüller
,
J. S.
Brown
,
S.
Bernardis
,
J. S.
Speck
,
G. D.
Chern
,
E. D.
Readinger
,
H.
Shen
, and
M.
Wraback
,
Appl. Phys. Lett.
89
,
032109
(
2006
).
41.
G.
Koblmüller
,
C. S.
Gallinat
,
S.
Bernardis
,
S.
Rajan
,
J. S.
Speck
,
G. D.
Chern
,
E. D.
Readinger
,
H.
Shen
, and
M.
Wraback
,
Appl. Phys. Lett.
89
,
071902
(
2006
).
42.
B.
Loitsch
,
F.
Schuster
,
M.
Stutzmann
, and
G.
Koblmüller
,
Appl. Phys. Lett.
102
,
051916
(
2013
).
43.
V.
Srikant
,
J. S.
Speck
, and
D. R.
Clarke
,
J. Appl. Phys.
82
,
4286
(
1997
).
44.
P.
Waltereit
,
C.
Poblenz
,
S.
Rajan
,
F.
Wu
,
U. K.
Mishra
, and
J. S.
Speck
,
Jpn. J. Appl. Phys., Part 1
43
,
L1520
(
2004
).
45.
A. E.
Romanov
and
J. S.
Speck
,
Appl. Phys. Lett.
83
,
2569
(
2003
).
46.
B.
Heying
,
R.
Averbeck
,
L. F.
Chen
,
E.
Haus
,
H.
Riechert
, and
J. S.
Speck
,
J. Appl. Phys.
88
,
1855
(
2000
).
47.
G.
Koblmüller
,
J.
Brown
,
R.
Averbeck
,
H.
Riechert
,
P.
Pongratz
, and
J. S.
Speck
,
Jpn. J. Appl. Phys., Part 2
44
,
L906
(
2005
).
49.
Q.
Li
,
S.
Xu
,
W.
Cheng
,
M.
Xie
,
S.
Tong
,
C.
Che
, and
H.
Yang
,
Appl. Phys. Lett.
79
,
1810
(
2001
).
50.
Q.
Li
,
S.
Xu
,
M.
Xie
, and
S.
Tong
,
J. Phys. Condensed Matter
17
,
4853
(
2005
).
51.
M.
Leroux
,
N.
Grandjean
,
B.
Beaumont
,
G.
Nataf
,
F.
Semond
,
J.
Massies
, and
P.
Gibart
,
J. Appl. Phys.
86
,
3721
(
1999
).
You do not currently have access to this content.