Our work studies the influences of the Mn doping on structural characterization and optical and magnetic properties of BaTi1−xMnxO3 (x = 0.0–0.12) prepared by conventional solid-state reaction. Detailed analyses of XRD patterns and Raman scattering spectra indicate an incorporation of Mn dopants into the Ti sites of BaTiO3 host lattices, and the tetragonal-hexagonal transformation taking place at a threshold concentration of xc ≈ 0.01. An increase of Mn-doping content in BaTi1-xMnxO3 introduces more electronic levels associated with lattice defects and Mn ions to the forbidden gap and thus reduces luminescent intensity in the visible region. Magnetic data recorded at room temperature reveal that all the samples exhibit ferromagnetic order, and there is a phase separation in magnetism as varying x values. Particularly, the samples with x = 0.5–0.7 have a coexistence of two ferromagnetic phases with different coercivities, which are associated with tetragonal and hexagonal Mn-doped BaTiO3 structures. The nature of ferromagnetism is explained by means of the results of structural and optical analyses, where Mn3+ and Mn4+ ions play a crucial role.

1.
S. E.
Park
and
T. R.
Shrout
,
J. Appl. Phys.
82
,
1804
(
1997
).
2.
M.
Ozgul
,
E.
Furman
,
S.
Trolier-McKinstry
, and
C. A.
Randall
,
J. Appl. Phys.
95
,
2631
(
2004
).
3.
V.
Bornand
,
S.
Trolier-McKinstry
,
K.
Takemura
, and
C. A.
Randall
,
J. Appl. Phys.
87
,
3965
(
2000
).
4.
X.
Qi
,
J.
Zhou
,
B.
Li
,
Y.
Zhang
,
Z.
Yue
,
Z.
Gui
, and
L.
Li
,
J. Am. Ceram. Soc.
87
,
1848
(
2004
).
5.
W. M.
Zhua
,
H. Y.
Guoa
, and
Z. G.
Ye
,
J. Mater. Res.
22
,
2136
(
2007
).
6.
H.
Zheng
,
J.
Wang
,
S. E.
Lofland
,
Z.
Ma
,
L.
Mohaddes-Ardabili
,
T.
Zhao
,
L.
Salamanca-Riba
,
S. R.
Shinde
,
S. B.
Ogale
,
F.
Bai
,
D.
Viehland
,
Y.
Jia
,
D. G.
Schlom
,
M.
Wuttig
,
A.
Roytburd
, and
R.
Ramesh
,
Science
303
,
661
(
2004
).
7.
H. A.
Begum
,
H.
Naganuma
,
M.
Oogane
, and
Y.
Ando
,
Materials
4
,
1087
(
2011
).
8.
E. L.
Colla
,
I.
Stolichnov
,
P. E.
Bradely
, and
N.
Setter
,
Appl. Phys. Lett.
82
,
1604
(
2003
).
9.
S.
Valencia
,
A.
Crassous
,
L.
Bocher
,
V.
Garcia
,
X.
Moya
,
R. O.
Cherifi
,
C.
Deranlot
,
K.
Bouzehouane
,
S.
Fusil
,
A.
Zobelli
,
A.
Gloter
,
N. D.
Mathur
,
A.
Gaupp
,
R.
Abrudan
,
F.
Radu
,
A.
Barthélémy
, and
M.
Bibes
,
Nature Mater.
10
,
753
(
2011
).
10.
J.
Zhang
,
J.
Zhai
, and
X.
Yao
,
Scr. Mater.
61
,
764
(
2009
).
11.
S. F.
Wang
,
Y. C.
Hsu
,
J. P.
Chu
, and
C. H.
Wu
,
Appl. Phys. Lett.
88
,
042909
(
2006
).
12.
T.
Chakraborty
,
S.
Ray
, and
M.
Itoh
,
Phys. Rev. B
83
,
144407
(
2011
).
13.
H.
Zhang
and
P.
Du
,
Solid State Commun.
149
,
101
(
2009
).
14.
W. M.
Zhu
,
H. Y.
Guo
, and
Z. G.
Ye
,
J. Mater. Res.
22
,
2136
(
2007
).
15.
K.
Singh
,
A.
Gautam
,
K.
Sen
,
R. K.
Kotnala
,
M.
Kumar
,
P.
Gautam
, and
M.
Singh
,
J. Appl. Phys.
109
,
123911
(
2011
).
16.
H. C.
He
,
J.
Ma
,
Y. H.
Lin
, and
C. W.
Nan
,
J. Appl. Phys.
104
,
114114
(
2008
).
17.
H. Y.
Chen
,
C. S.
Tu
,
T. H.
Wang
,
Y.
Ding
,
T. C.
Liao
,
L. S.
Jou
,
F. F.
Jou
, and
Y. D.
Yao
,
IEEE Trans. Magn.
47
,
706
(
2011
).
18.
R.
Raia
,
I.
Bdikina
,
M. A.
Valenteb
, and
A. L.
Kholkina
,
Mater. Chem. Phys.
119
,
539
(
2010
).
19.
M. M.
Kumar
,
S.
Srinath
,
G. S.
Kumar
, and
S. V.
Suryanarayan
,
J. Magn. Magn. Mater.
188
,
203
(
1998
).
20.
R.
Rajagukguk
,
D. G.
Shin
, and
B. W.
Lee
,
J. Magn.
16
,
101
(
2011
).
21.
H. L.
Guo
,
G.
Liu
,
X. D.
Li
,
H. M.
Li
,
W. L.
Zhang
,
J. G.
Zhu
, and
D. Q.
Xiao
,
Appl. Surf. Sci.
257
,
6573
(
2011
).
22.
R.
Bottcher
,
H. T.
Langhammer
, and
T.
Müller
,
J. Phys.: Condens. Matter
23
,
115903
(
2011
).
23.
D.
Choudhury
,
S.
Mukherjee
,
P.
Mandal
,
A.
Sundaresan
,
U. V.
Waghmare
,
S.
Bhattacharjee
,
R.
Mathieu
,
P.
Lazor
,
O.
Eriksson
,
B.
Sanyal
,
P.
Nordblad
,
A.
Sharma
,
S. V.
Bhat
,
O.
Karis
, and
D. D.
Sarma
,
Phys. Rev. B
84
,
125124
(
2011
).
24.
Y. H.
Chu
,
L. W.
Martin
,
M. B.
Holcomb
, and
R.
Ramesh
,
Mater. Today
10
,
16
(
2007
).
25.
Y. H.
Chu
,
L. W.
Martin
,
Q.
Zhan
,
P. L.
Yang
,
M. P.
Cruz
,
K.
Lee
,
M.
Barry
,
S. Y.
Yang
, and
R.
Ramesh
,
Ferroelectrics
354
,
167
(
2007
).
26.
N. V.
Dang
,
T. D.
Thanh
,
L. V.
Hong
,
V. D.
Lam
, and
T. L.
Phan
,
J. Appl. Phys.
110
,
043914
(
2011
).
27.
M.
Egilmez
,
G. W.
Leung
,
A. M. H. R.
Hakimi
, and
M. G.
Blamire
,
J. Appl. Phys.
108
,
123912
(
2010
).
28.
A.
Jana
,
T. K.
Kundu
,
S. K.
Pradhan
, and
D.
Chakravorty
,
J. Appl. Phys.
97
,
044311
(
2005
).
29.
V. A.
Khomchenko
,
D. V.
Karpinsky
,
A. L.
Kholkin
,
N. A.
Sobolev
,
G. N.
Kakazei
,
J. P.
Araujo
,
I. O.
Troyanchuk
,
B. F. O.
Costa
, and
J. A.
Paixão
,
J. Appl. Phys.
108
,
074109
(
2010
).
30.
H. T.
Langhammer
,
T.
Müller
,
R.
Böttcher
, and
H. P.
Abicht
,
Solid State Sci.
5
,
965
(
2003
).
31.
H. T.
Langhammer
,
T.
Müller
,
R.
Böttcher
, and
H. P.
Abicht
,
J. Phys.: Condens. Matter
20
,
085206
(
2008
).
32.
H. T.
Langhammer
,
T.
Müller
,
K.-H.
Felgner
, and
H.-P.
Abicht
,
J. Am. Ceram. Soc.
83
,
605
(
2000
).
33.
Y. H.
Lin
,
J.
Yuan
,
S.
Zhang
,
Y.
Zhang
,
J.
Liu
,
Y.
Wang
, and
C. W.
Nan
,
Appl. Phys. Lett.
95
,
033105
(
2009
).
34.
Y. H.
Lin
,
S.
Zhang
,
C.
Deng
,
Y.
Zhang
,
X.
Wang
, and
C. W.
Nan
,
Appl. Phys. Lett.
92
,
112501
(
2008
).
35.
R.
Maier
and
J. L.
Cohn
,
J. Appl. Phys.
92
,
5429
(
2002
).
36.
H.
Nakayama
and
H.
Katayama-Yoshida
,
Jpn. J. Appl. Phys.
40
,
L1355
(
2001
).
37.
L.
Qiao
and
X.
Bi
,
Appl. Phys. A
95
,
733
(
2009
).
38.
S.
Ray
,
P.
Mahadevan
,
S.
Mandal
,
S. R.
Krishnakumar
,
C. S.
Kuroda
,
T.
Sasaki
,
T.
Taniyama
, and
M.
Itoh
,
Phys. Rev. B
77
,
104416
(
2008
).
39.
F.
Ren
,
S.
Ishida
, and
S.
Mineta
,
J. Ceram. Soc. Jpn.
102
,
105
(
1994
).
40.
Y.
Shuai
,
S.
Zhou
, and
H.
Schmidt
,
Adv. Sci. Technol.
67
,
212
(
2010
).
41.
X.
Tong
,
Y. H.
Lin
,
S.
Zhang
,
Y.
Wang
, and
C. W.
Nan
,
J. Appl. Phys.
104
,
066108
(
2008
).
42.
J.
Wang
,
J. B.
Neaton
,
H.
Zheng
,
V.
Nagarajan
,
S. B.
Ogale
,
B.
Liu
,
D.
Viehland
,
V.
Vaithyanathan
,
D. G.
Schlom
,
U. V.
Waghmare
,
N. A.
Spaldin
,
K. M.
Rabe
,
M.
Wuttig
, and
R.
Ramesh
,
Science
299
,
1719
(
2003
).
43.
S. F.
Wang
,
Y. C.
Wu
,
Y. C.
Hsu
,
J. P.
Chu
, and
C. H.
Wu
,
Jpn. J. Appl. Phys.
46
,
2978
(
2007
).
44.
Z.
Yao
,
H.
Liu
,
Y.
Liu
,
Z.
Wu
,
Z.
Shen
,
Y.
Liu
, and
M.
Cao
,
Mater. Chem. Phys.
109
,
475
(
2008
).
45.
L. X.
Zhang
and
X.
Ren
,
Phys. Rev. B
71
,
174108
(
2005
).
46.
L. X.
Zhang
and
X.
Ren
,
Phys. Rev. B
73
,
094121
(
2006
).
47.
L. E.
Cross
and
R. E.
Newnham
,
History of Ferroelectrics
(
The American Ceramic Society
,
1987
).
48.
49.
R.
Bottcher
,
H. T.
Langhammer
,
T.
Muller
, and
H.-P.
Abicht
,
J. Phys.: Condens. Matter
20
,
505209
(
2008
).
50.
R.
Bottcher
,
H. T.
Langhammer
,
T.
Muller
, and
H.-P.
Abicht
,
J. Phys.: Condens. Matter
17
,
4925
(
2005
).
51.
K. W.
Kirby
and
B. A.
Wechsler
,
J. Am. Ceram. Soc.
74
,
1841
(
1991
).
52.
Y. C.
Wu
,
S. F.
Wang
, and
S. H.
Chen
,
J. Am. Ceram. Soc.
92
,
2099
(
2009
).
53.
R. M.
Glaister
and
H. F.
Kay
,
Proc. Phys. Soc. London
5
,
763
(
1960
).
54.
I. E.
Grey
,
C.
Li
,
L. M. D.
Cranswick
,
R. S.
Roth
, and
T. A.
Vanderah
,
J. Solid State Chem.
135
,
312
(
1998
).
55.
Y. C.
Huang
,
S. S.
Chen
, and
W. H.
Tuan
,
J. Am. Ceram. Soc.
90
,
1438
(
2007
).
56.
Y. C.
Huang
and
W. H.
Tuan
,
Mater. Chem. Phys.
105
,
320
(
2007
).
57.
G. M.
Keith
,
M. J.
Rampling
,
K.
Sarma
,
N. M.
Alford
, and
D. C.
Sinclair
,
J. Eur. Ceram. Soc.
24
,
1721
(
2004
).
58.
H. T.
Langhammer
,
T.
Miiller
,
A.
Polity
,
K.-H.
Felgner
, and
H.-P.
Abicht
,
Mater. Lett.
42
,
21
(
2000
).
59.
F.
Lin
,
D.
Jiang
,
X.
Ma
, and
W.
Shi
,
Physica B
403
,
2525
(
2008
).
60.
T.
Matsui
,
E.
Taketani
,
N.
Fujimura
,
T.
Ito
, and
K.
Morii
,
J. Appl. Phys.
93
,
6993
(
2003
).
61.
S.
Qiu
,
W.
Li
,
Y.
Liu
,
G.
Liu
,
Y.
Wu
, and
N.
Chen
,
Trans. Nonferrous Met. Soc. China
20
,
1911
(
2010
).
62.
J.
Wang
,
H.
Zhang
,
D.
Xue
, and
Z.
Li
,
J. Phys. D: Appl. Phys.
42
,
235103
(
2009
).
63.
X. K.
Wei
,
Q. H.
Zhang
,
F. Y.
Li
,
C. Q.
Jin
, and
R. C.
Yu
,
J. Alloys Compd.
508
,
486
(
2010
).
64.
F.
Lin
,
D.
Jiang
,
X.
Ma
, and
W.
Shi
,
J. Magn. Magn. Mater.
320
,
691
(
2008
).
65.
H.
Liu
,
B.
Cao
, and
C.
O’Connor
,
J. Appl. Phys.
109
,
07B516
(
2011
).
66.
D. P.
Norton
,
N. A.
Theodoropoulou
,
A. F.
Hebard
,
J. D.
Budai
,
L. A.
Boatner
,
S. J.
Pearton
, and
R. G.
Wilson
,
Electrochem. Solid State Lett.
6
,
G19
(
2003
).
67.
Y.
Shuai
,
S.
Zhou
,
D.
Bürger
,
H.
Reuther
,
I.
Skorupa
,
V.
John
,
M.
Helm
, and
H.
Schmidt
,
J. Appl. Phys.
109
,
084105
(
2011
).
68.
B.
Xu
,
K. B.
Yin
,
J.
Lin
,
Y. D.
Xia
,
X. G.
Wan
,
J.
Yin
,
X. J.
Bai
,
J.
Du
, and
Z. G.
Liu
,
Phys. Rev. B
79
,
134109
(
2009
).
69.
S.
Qin
,
D.
Liu
,
Z.
Zuo
,
Y.
Sang
,
X.
Zhang
,
F.
Zheng
,
Hong
Liu
, and
X. G.
Xu
,
J. Phys. Chem. Lett.
1
,
238
(
2010
).
70.
R.
Maier
,
J. L.
Cohn
,
J. J.
Neumeier
, and
L. A.
Bendersky
,
Appl. Phys. Lett.
78
,
2536
(
2001
).
71.
P.
Yang
,
J. S.
Zhu
,
J. Y.
Lee
, and
H. Y.
Lee
,
Trans. Nonferrous Met. Soc. China
21
,
s92
(
2011
).
72.
S. G.
Bahoosh
,
S.
Trimper
, and
J. M.
Wesselinowa
,
Phys. Status Solidi Rapid Res. Lett.
5
,
382
(
2011
).
73.
X.
Tan
,
C.
Chen
,
Jin
, and
B.
Luo
,
J. Alloys Compd.
509
,
L311
(
2011
).
75.
T. L.
Phan
,
P.
Zhang
,
D. S.
Yang
,
N. X.
Nghia
, and
S. C.
Yu
,
J. Appl. Phys.
110
,
063912
(
2011
).
76.
A.
Kirianov
,
N.
Ozaki
,
H.
Ohsato
,
N.
Kohzu
, and
H.
Kishi
,
Jpn. J. Appl. Phys.
40
,
5619
(
2001
).
77.
P. S.
Dobal
,
A.
Dixit
, and
R. S.
Katiyar
,
J. Raman Spectrosc.
38
,
142
(
2007
).
78.
H.
Natsui
,
C.
Moriyoshi
,
F.
Yoshida
,
Y.
Kuroiwa
,
T.
Ishii
,
O.
Odawara
,
J.
Yu
, and
S.
Yoda
,
Appl. Phys. Lett.
98
,
132909
(
2011
).
79.
H. M.
Nguyen
,
N. V.
Dang
,
P. Y.
Chuang
,
T. D.
Thanh
,
C. W.
Hu
,
T. Y.
Chen
,
V. D.
Lam
,
C. H.
Lee
, and
L. V.
Hong
,
Appl. Phys. Lett.
99
,
202501
(
2011
).
80.
J.
Akimoto
,
Y.
Gotoh
, and
Y.
Osawa
,
Acta Crystallogr.
C50
,
160
(
1994
).
81.
R. D.
Shannon
,
Acta Crystallogr.
A32
,
751
(
1976
).
82.
R.
Yimnirun
,
J.
Tangsritrakul
,
S.
Rujirawat
, and
S.
Limpijumnong
,
Ferroelectrics
381
,
130
(
2009
).
83.
U. D.
Venkateswaran
,
V. M.
Naik
, and
R.
Naik
,
Phys. Rev. B
58
,
14256
(
1998
).
84.
Z.
Lazarevic
,
N.
Romcevic
,
M.
Vijatovic
,
N.
Paunovic
,
M.
Romcevic
,
B.
Stojanovic
, and
Z.
Dohcevic-Mitrovic
,
Acta Phys. Pol. A
808
,
115
(
2009
).
85.
M. B.
Smith
,
K.
Page
,
T.
Siegrist
,
P. L.
Redmond
,
E. C.
Walter
,
R.
Seshadri
,
L. E.
Brus
, and
M. L.
Steigerwald
,
J. Am. Chem. Soc.
130
,
6955
(
2008
).
86.
H.
Yamaguchi
,
H.
Uwe
,
T.
Sakudo
, and
E.
Sawaguchi
,
J. Phys. Soc. Jpn.
56
,
589
(
1987
).
87.
88.
C. N.
Berglund
and
H. J.
Braun
,
Phys. Rev.
164
,
790
(
1967
).
89.
M.
Ikeya
,
New Applications of Electron Spin Resonance
(
World Scientific
,
Singapore
,
1993
).
90.
R.
Böttcher
,
C.
Klimm
,
D.
Michel
,
H.-C.
Semmelhack
,
G.
Völkel
,
H.-J.
Gläsel
, and
E.
Hartmann
,
Phys. Rev. B
62
,
2085
(
2000
).
91.
J. H.
Lee
,
S. H.
Kim
, and
S. H.
Cho
,
J. Am. Ceram. Soc.
78
,
2845
(
1995
).
92.
C.
Oliva
,
L.
Forni
,
P.
Pasqualin
,
A.
D’Ambrosio
, and
A. V.
Vishniakov
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
1
,
355
(
1999
).
93.
B. F.
Ding
and
S. Q.
Zhou
,
Chin. Phys. B
20
,
127701
(
2011
).
94.
T. L.
Phan
and
S. C.
Yu
,
J. Korean Phys. Soc.
56
,
1160
(
2010
).
96.
T. A.
Colson
,
M. J. S.
Spencer
, and
I.
Yarovsky
,
Comput. Mater. Sci.
34
,
157
(
2005
).
You do not currently have access to this content.