Abnormal anti-Stokes Raman emission (AASRE) is defined by an anti-Stokes/Stokes intensity ratio much greater than expected on the basis of the equilibrium population of excited vibration states provided by the Boltzmann law. Using nonlinear optical materials such as LiNbO3 and CdS in powder form, we demonstrate that under continuous single beam excitation it presents AASRE whose properties are similar to a single beam pumped Coherent Anti-Stokes Raman Scattering. We explain AASRE as resulting from a wave-mixing mechanism of the incident laser light with a Stokes shifted Raman light produced by a spontaneous Raman light scattering process, both strongly scattered inside the sample.

1.
Y. R.
Shen
,
The Principle of Nonlinear Optics
(
Wiley
,
New York
,
2002
), pp.
242
266
.
2.
F.
El-Diasty
,
Vib. Spectrosc.
55
,
1
(
2011
).
3.
A. J.
Volkmer
,
Phys. D: Appl. Phys.
38
,
59
(
2005
).
4.
C. L.
Evans
and
S. X.
Xie
,
Annu. Rev. Anal. Chem.
,
1
,
883
(
2008
).
5.
A. C.
Eckberth
,
Appl. Phys. Lett.
32
,
421
(
1978
).
6.
N.
Dudovich
,
D.
Oron
, and
Y.
Silberberg
,
Nature
418
,
512
(
2002
).
7.
S. H.
Lim
,
A. G.
Caster
, and
S. R.
Leone
,
Phys. Rev. A
72
,
041803
(
2005
).
8.
B.
von Vacano
,
W.
Wohlleben
, and
M.
Motzkus
,
J. Raman Spectrosc.
37
,
404
(
2006
).
9.
X. G.
Xu
,
S. O.
Konorov
,
J. M.
Hepburn
, and
V.
Milner
,
Nat. Phys.
4
,
125
(
2008
).
10.
E. J.
Liang
,
A.
Weippert
,
J.-M.
Funk
,
A.
Materny
, and
W.
Kiefer
,
Chem Phys Lett.
227
,
115
(
1994
).
11.
K.
Kneipp
,
Y.
Wang
,
H.
Kneipp
,
I.
Itzkan
,
R. R.
Dasari
, and
M. S.
Feld
,
Phys. Rev. Lett.
76
,
2444
(
1996
).
12.
T. L.
Haslett
,
L.
Tay
, and
M.
Moskovits
,
J. Chem. Phys.
113
,
1641
(
2000
).
13.
K.
Kneipp
,
H.
Kneipp
,
P.
Corio
,
S. D. M.
Brown
,
K.
Shafer
,
J.
Motz
,
L. T.
Perelman
,
E. B.
Hanlon
,
A.
Marucci
,
G.
Dresselhaus
, and
M. S.
Dresselhaus
,
Phys. Rev. Lett.
84
,
3470
(
2000
).
14.
P. H.
Tan
,
Y. M.
Deng
, and
Q.
Zhao
,
Phys. Rev. B
,
62
,
5186
(
2000
).
15.
P. V.
Teredesai
,
A. K.
Sood
,
A.
Govindaraj
, and
C. N. R.
Rao
,
Appl. Surf. Sci.
182
,
196
(
2001
).
16.
V.
Zolyomi
, and
J.
Kurti
,
Phys. Rev. B
66
,
073418
(
2002
).
17.
S. L.
Zhang
,
X.
Hu
,
H.
Li
,
Z.
Shi
,
K. T.
Yue
,
J.
Zi
,
Z.
Gu
,
X.
Wu
,
Z.
Lian
,
Y.
Zhan
,
F.
Huang
,
L.
Zhou
,
Y.
Zhang
, and
S.
Iijima
,
Phys. Rev. B
66
,
035413
(
2002
).
18.
P. H.
Tan
,
L.
An
,
L. Q.
Liu
,
Z. X.
Guo
,
R.
Czerw
,
D. L.
Carroll
,
P. M.
Ajayan
,
N.
Zhang
, and
H. L.
Guo
,
Phys. Rev. B
66
,
245410
(
2002
).
19.
L. G.
Cancado
,
M. A.
Pimenta
,
R.
Saito
,
A.
Jorio
,
L. O.
Ladeira
,
A.
Grueneis
,
A. G.
Souza-Filho
,
G.
Dresselhaus
, and
M. S.
Dresselhaus
,
Phys. Rev. B
66
,
035415
(
2002
).
20.
A. G.
Souza-Filho
,
S. G.
Chou
,
Ge. G.
Samsonidze
,
G.
Dresselhaus
,
M. S.
Dresselhaus
,
L.
An
,
J.
Liu
,
A. K.
Swan
,
M. S.
Ünlü
,
B. B.
Goldberg
,
A.
Jorio
,
A.
Grüneis
, and
R.
Saito
,
Phys. Rev. B
69
,
115428
(
2004
).
21.
A. G.
Brolo
,
A. C.
Sanderson
, and
A. P.
Smith
,
Phys. Rev. B
69
,
045424
(
2004
).
22.
N.
Hayazawa
,
T.
Ichimura
,
M.
Hashimoto
,
Y.
Inouye
, and
S.
Kawata
,
J. Appl. Phys.
95
,
2676
(
2004
).
23.
R. C.
Maher
,
P. G.
Etchegoin
,
E. C. L.
Ru
, and
L. F.
Cohen
,
J. Phys. Chem. B
110
,
11757
(
2006
).
24.
K.
Kneipp
,
H.
Kneipp
, and
J.
Kneipp
,
Acc. Chem. Res.
39
,
443
(
2006
).
25.
H.
Kim
,
D. K.
Taggart
,
C.
Xiang
,
R. M.
Penner
, and
E. O.
Potma
,
Nano Lett.
8
,
2373
(
2008
).
26.
I.
Baltog
,
M.
Baibarac
, and
S.
Lefrant
,
Phys Rev B
72
,
245402
(
2005
).
27.
I.
Baltog
,
M.
Baibarac
, and
S.
Lefrant
,
Physica E
,
40
,
2380
(
2008
)
28.
S.
Lefrant
,
I.
Baltog
, and
M.
Baibarac
,
Synth. Met.
159
,
2173
(
2009
).
29.
P. E.
Wolf
,
G.
Maret
,
E.
Akkermans
, and
R.
Maynard
,
J. Phys.
49
,
63
(
1988
).
30.
H.
Cao
,
J. Phys. A: Math. Theory
38
,
10497
(
2005
).
31.
H. C.
van de Hulst
,
Light Scattering by Small Particles
(
Dover
,
New York
,
1981
)
32.
I.
Baltog
,
M.
Baibarac
,
S.
Lefrant
, and
J. Y.
Mevellec
,
J. Raman Spectrosc.
,
42
,
303
(
2011
).
You do not currently have access to this content.