We have demonstrated a new method for the large-area graphene growth, which can lead to a scalable low-cost high-throughput production technology. The method is based on growing single layer or few-layer graphene films from a molten phase. The process involves dissolving carbon inside a molten metal at a specified temperature and then allowing the dissolved carbon to nucleate and grow on top of the melt at a lower temperature. The examined metals for the metal-carbon melt included copper and nickel. For the latter, the high-quality single layer graphene was grown successfully. The resulting graphene layers were subjected to detailed microscopic and Raman spectroscopic characterization. The deconvolution of the Raman 2D band was used to accurately determine the number of atomic planes in the resulting graphene layers and access their quality. The results indicate that our technology can provide bulk graphite films, few-layer graphene as well as high-quality single layer graphene on metals. Our approach can also be used for producing graphene-metal thermal interface materials for thermal management applications.

1.
A. K.
Geim
and
K. S.
Novoselov
,
Nature Mater.
6
,
183
(
2007
).
2.
K. S.
Novoselov
,
E.
McCann
,
S. V.
Morozov
,
V. I.
Falko
,
M. I.
Katsnelson
,
U.
Zeitler
,
D.
Jiang
,
F.
Schedin
, and
A. K.
Geim
,
Nat. Phys.
2
,
177
(
2006
).
3.
Z.
Jiang
,
Y.
Zhang
,
Y. W.
Tan
,
H. L.
Stormer
, and
P.
Kim
,
Solid State Commun.
143
,
14
(
2007
).
4.
Y.
Zhang
,
Y. -W.
Tan
,
H. L.
Stormer
, and
P.
Kim
,
Nature (London)
438
,
201
(
2005
).
5.
D. A.
Abanin
,
K. S.
Novoselov
,
U.
Zeitler
,
P. A.
Lee
,
A. K.
Geim
, and
L. S.
Levitov
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
196806
(
2007
).
6.
K. S.
Novoselov
,
A. K.
Geim
,
S. V.
Morozov
,
D.
Jiang
,
Y.
Zhang
,
S. V.
Dubonos
,
I. V.
Grigorieva
, and
A. A.
Firsov
,
Science
306
,
666
(
2004
).
7.
R. R.
Nair
,
P.
Blake
,
A. N.
Grigorenko
,
K. S.
Novoselov
,
T. J.
Booth
,
T.
Stauber
,
N. M. R.
Peres
, and
A. K.
Geim
,
Science
320
,
1308
(
2008
).
8.
M.
Han
,
B.
Ozyilmaz
,
Y.
Zhang
,
P.
Jarillo-Herero
, and
P.
Kim
,
Phys. Status Solidi B
244
,
4134
(
2007
).
9.
K. I.
Bolotin
,
K. J.
Sikes
,
Z.
Jiang
,
M.
Klima
,
G.
Fudenberg
,
J.
Hone
,
P.
Kim
, and
H. L.
Stormer
,
Solid State Commun.
146
,
351
(
2008
).
10.
S. V.
Morozov
,
K. S.
Novoselov
,
M. I.
Katsnelson
,
F.
Schedin
,
D. C.
Elias
,
J. A.
Jaszczak
, and
A. K.
Geim
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
016602
(
2008
).
11.
F.
Schedin
,
A. K.
Geim
,
S. V.
Morozov
,
E. W.
Hill
,
P.
Blake
,
M. I.
Katsnelson
, and
K. S.
Novoselov
,
Nature Mater.
6
,
652
(
2007
).
12.
C.
Berger
,
Z.
Song
,
X.
Li
,
X.
Wu
,
N.
Brown
,
C.
Naud
,
D.
Mayou
,
T.
Li
,
J.
Hass
,
A. N.
Marchenkov
,
E. H.
Conrad
,
P. N.
First
, and
W. A.
de Heer
,
Science
312
,
1191
(
2006
).
13.
A. A.
Balandin
,
S.
Ghosh
,
W.
Bao
,
I.
Calizo
,
D.
Teweldebrhan
,
F.
Miao
, and
C. N.
Lau
,
Nano Lett.
8
,
902
(
2008
).
14.
S.
Ghosh
,
I.
Calizo
,
D.
Teweldebrhan
,
E. P.
Pokatilov
,
D. L.
Nika
,
A. A.
Balandin
,
W.
Bao
,
F.
Miao
, and
C. N.
Lau
,
Appl. Phys. Lett.
92
,
151911
(
2008
).
15.
S.
Ghosh
,
W.
Bao
,
D. L.
Nika
,
S.
Subrina
,
E. P.
Pokatilov
,
C. N.
Lau
, and
A. A.
Balandin
,
Nature Mater.
9
,
555
(
2010
).
16.
D. L.
Nika
,
E. P.
Pokatilov
,
A. S.
Askerov
, and
A. A.
Balandin
,
Phys. Rev. B
79
,
155413
(
2009
).
17.
Y. -M.
Lin
and
P.
Avouris
,
Nano Lett.
8
,
2119
(
2008
).
18.
Q.
Shao
,
G.
Liu
,
D.
Teweldebrhan
,
A. A.
Balandin
,
S.
Rumyantsev
,
M. S.
Shur
, and
Y.
Dong
,
IEEE Electron Device Lett.
30
,
288
(
2009
).
19.
G.
Liu
,
W.
Stillman
,
S.
Rumyantsev
,
Q.
Shao
,
M.
Shur
, and
A. A.
Balandin
,
Appl. Phys. Lett.
95
,
033103
(
2009
).
20.
X.
Lu
,
M.
Yu
,
H.
Huang
, and
R. S.
Ruoff
,
Nanotechnology
10
,
269
(
1999
).
21.
A. M.
Affoune
,
B. L. V.
Prasad
,
H.
Sato
,
T.
Enoki
,
Y.
Kaburagi
, and
Y.
Hishiyama
,
Chem. Phys. Lett.
348
,
17
(
2001
).
22.
C.
Berger
,
Z.
Song
,
T.
Li
,
X.
Li
,
A. Y.
Ogbazghi
,
R.
Feng
,
Z.
Dai
,
A. N.
Marchenkov
,
E. H.
Conrad
,
P. N.
First
, and
W. A.
de Heer
,
J. Phys. Chem. B
108
,
19912
(
2004
).
23.
C.
Berger
,
Z.
Song
,
X.
Li
,
X.
Wu
,
N.
Brown
,
D.
Maud
,
C.
Naud
, and
W. A.
de Heer
,
Phys. Status Solidi A
204
,
1746
(
2007
).
24.
M.
Rubio-Roy
,
F.
Zaman
,
Y.
Hu
,
C.
Berger
,
M. W.
Moseley
,
J. D.
Meindl
, and
W. A.
de Heer
,
Appl. Phys. Lett.
96
,
082112
(
2010
).
25.
A.
Reina
,
X.
Jia
,
J.
Ho
,
D.
Nezich
,
H.
Son
,
V.
Bulovic
,
M. S.
Dresselhaus
, and
J.
Kong
,
Nano Lett.
9
,
30
(
2009
).
26.
Q.
Yu
,
J.
Lian
,
S.
Siriponglert
,
H.
Li
,
Y. P.
Chen
, and
S. -S.
Pei
,
Appl. Phys. Lett.
93
,
113103
(
2008
).
27.
K. S.
Kim
,
Y.
Zhao
,
H.
Jang
,
S. Y.
Lee
,
J. M.
Kim
,
K. S.
Kim
,
J. -H.
Ahn
,
P.
Kim
,
J. -Y.
Choi
, and
B. H.
Hong
,
Nature (London)
457
,
706
(
2009
).
28.
S.
Stankovich
,
D. A.
Dikin
,
G. H. B.
Dommett
,
K. M.
Kohlhaas
,
E. J.
Zimney
,
E. A.
Stach
,
R. D.
Piner
,
S. T.
Nguyen
, and
R. S.
Ruoff
,
Nature (London)
442
,
282
(
2006
).
29.
S.
Stankovich
,
D. A.
Dikin
,
R. D.
Piner
,
K. A.
Kohlhaas
,
A.
Kleinhammes
,
Y.
Jia
,
Y.
Wu
,
S. T.
Nguyen
, and
R. S.
Ruoff
,
Carbon
45
,
1558
(
2007
).
30.
R. F.
Parvizi
,
D.
Teweldebrhan
,
S.
Ghosh
,
I.
Calizo
,
A. A.
Balandin
,
H.
Zhu
, and
R.
Abbaschian
,
Micro & Nano Letters, IET
3
,
29
(
2008
).
31.
L.
Jiao
,
B.
Fan
,
X.
Xian
,
Z.
Wu
,
J.
Zhang
, and
Z.
Liu
,
J. Am. Chem. Soc.
130
,
12612
(
2008
).
32.
A. C.
Ferrari
,
J. C.
Meyer
,
V.
Scardaci
,
C.
Casiraghi
,
M.
Lazzeri
,
F.
Mauri
,
S.
Piscanec
,
D.
Jiang
,
K. S.
Novoselov
,
S.
Roth
, and
A. K.
Geim
,
Phys. Rev. Lett.
97
,
187401
(
2006
).
33.
A.
Gupta
,
G.
Chen
,
P.
Joshi
,
S.
Tadigadapa
, and
P. C.
Eklund
,
Nano Letters
6
,
2667
(
2006
).
34.
I.
Calizo
,
F.
Miao
,
W.
Bao
,
C. N.
Lau
, and
A. A.
Balandin
,
Appl. Phys. Lett.
91
,
071913
(
2007
).
35.
I.
Calizo
,
A. A.
Balandin
,
W.
Bao
,
F.
Miao
, and
C. N.
Lau
,
Nano Lett.
7
,
2645
(
2007
).
36.
M. A.
Pimenta
,
G.
Dresselhaus
,
M. S.
Dresselhaus
,
L. G.
Cançado
,
A.
Jorio
, and
R.
Saito
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
9
,
1276
(
2007
).
37.
I.
Calizo
,
I.
Bejenari
,
M.
Rahman
,
G.
Liu
, and
A. A.
Balandin
,
J. Appl. Phys.
106
,
043509
(
2009
).
38.
I.
Calizo
,
W.
Bao
,
F.
Miao
,
C. N.
Lau
, and
A. A.
Balandin
,
Appl. Phys. Lett.
91
,
201904
(
2007
).
39.
Y. Y.
Wang
,
Z. H.
Ni
,
T.
Yu
,
Z. X.
Shen
,
H. M.
Wang
,
Y. H.
Wu
,
W.
Chen
, and
A. T.
Shen Wee
,
J. Phys. Chem. C
112
,
10637
(
2008
).
40.
R.
Abbaschian
,
L.
Abbaschian
, and
R. E.
Reed-Hill
,
Physical Metallurgy Principles
, 4th ed. (
Cengage Learning
,
Stamford, CT
,
2009
).
41.
E.
Spiecker
,
A. K.
Schmid
,
A. M.
Minor
,
U.
Dahmen
,
S.
Hollensteiner
, and
W.
Jäger
,
Phys. Rev. Lett.
96
,
086401
(
2006
).
42.
T. G.
Kollie
,
Phys. Rev. B
16
,
4872
(
1977
).
43.
N.
Mounet
and
N.
Marzari
,
Phys. Rev. B
71
,
205214
(
2005
).
44.
W.
Bao
,
F.
Miao
,
Z.
Chen
,
H.
Zhang
,
W.
Jang
,
C.
Dames
, and
C. N.
Lau
,
Nat. Nanotechnol.
4
,
562
(
2009
).
45.
H. O.
Pierson
,
Handbook of Carbon, Graphite, Diamond and Fullerenes: Properties, Processing, and Applications
(
Noyes
,
Park Ridge, NJ
).
46.
M. W.
Barsoum
,
A.
Murugaiah
,
S. R.
Kalidindi
,
T.
Zhen
, and
Y.
Gogotsi
,
Carbon
42
,
1435
(
2004
).
47.
P.
Thrower
, in
Chemistry and Physics of Carbon
, edited by
P.
Walker
(
Marcel Dekker
,
New York
).
48.
D.
Graf
,
F.
Molitor
,
K.
Ensslin
,
C.
Stampfer
,
A.
Jungen
,
C.
Hierold
, and
L.
Wirtz
,
Nano Lett.
7
,
238
(
2007
).
49.
F. P.
Incropera
and
D. P.
DeWitt
,
Introduction to Heat Transfer
, 4th ed. (
Wiley
,
New York
,
2002
).
50.
P.
Subramanian
and
D.
Laughlin
,
Phase diagrams of binary copper alloys
,
Monograph Series on Alloy Phase Diagrams
(
ASM International
,
Materials Park, OH
,
1994
), Vol.
10
, p.
109
.
51.
M.
Singleton
and
P.
Nash
,
J. Phase Equilib.
10
,
121
(
1989
).
52.
J. M.
Blakely
,
Crit. Rev. Solid State Mater. Sci.
7
,
333
(
1978
).
53.
M.
Eizenberg
and
J. M.
Blakely
,
J. Chem. Phys.
71
,
3467
(
1979
).
54.
M.
Eizenberg
and
J. M.
Blakely
,
Surf. Sci.
82
,
228
(
1979
).
55.
L. C.
Isett
and
J. M.
Blakely
,
Surf. Sci.
47
,
645
(
1975
).
56.
L. C.
Isett
and
J. M.
Blakely
,
J. Vac. Sci. Technol.
12
,
237
(
1975
).
57.
J. C.
Shelton
,
H. R.
Patil
, and
J. M.
Blakely
,
Surf. Sci.
43
,
493
(
1974
).
58.
L. C.
Isett
and
J. M.
Blakely
,
Surf. Sci.
58
,
397
(
1976
).
59.
For a review see
A. A.
Balandin
,
IEEE Spectrum
29
(Oct.
2009
).
You do not currently have access to this content.