We present a comprehensive study of the structural and electronic properties of ultrathin films containing graphene layers synthesized by chemical vapor deposition based surface segregation on polycrystalline Ni foils then transferred onto insulating SiO2/Si substrates. Films of size up to several mm’s have been synthesized. Structural characterizations by atomic force microscopy, scanning tunneling microscopy, cross-sectional transmission electron microscopy (XTEM), and Raman spectroscopy confirm that such large-scale graphitic thin films (GTF) contain both thick graphite regions and thin regions of few-layer graphene. The films also contain many wrinkles, with sharply-bent tips and dislocations revealed by XTEM, yielding insights on the growth and buckling processes of the GTF. Measurements on mm-scale back-gated transistor devices fabricated from the transferred GTF show ambipolar field effect with resistance modulation 50% and carrier mobilities reaching 2000cm2/Vs. We also demonstrate quantum transport of carriers with phase coherence length over 0.2μm from the observation of two-dimensional weak localization in low temperature magnetotransport measurements. Our results show that despite the nonuniformity and surface roughness, such large-scale, flexible thin films can have electronic properties promising for device applications.

1.
A. K.
Geim
and
K. S.
Novoselov
,
Nature Mater.
6
,
183
(
2007
).
2.
W. A.
de Heer
,
C.
Berger
,
X.
Wu
,
P. N.
First
,
E. H.
Conrad
,
X.
Li
,
T.
Li
,
M.
Sprinkle
,
J.
Hass
,
M. L.
Sadowski
,
M.
Potemski
, and
G.
Martinez
,
Solid State Commun.
143
,
92
(
2007
).
3.
S.
Park
and
R. S.
Ruoff
,
Nat. Nanotechnol.
4
,
217
(
2009
).
4.
A. N.
Obraztsov
,
Nat. Nanotechnol.
4
,
212
(
2009
).
5.
C.
Oshima
and
A.
Nagashima
,
J. Phys.: Condens. Matter
9
,
1
(
1997
).
6.
A. E.
Karu
and
M.
Beer
,
J. Appl. Phys.
37
,
2179
(
1966
).
7.
Q. K.
Yu
,
J.
Lian
,
S.
Siripongert
,
H.
Li
,
Y. P.
Chen
, and
S. S.
Pei
,
Appl. Phys. Lett.
93
,
113103
(
2008
).
8.
A.
Reina
,
X.
Jia
,
J.
Ho
,
D.
Nezich
,
H.
Son
,
V.
Bulovic
,
M. S.
Dresselhaus
, and
J.
Kong
,
Nano Lett.
9
,
30
(
2009
).
9.
K. S.
Kim
,
Y.
Zhao
,
H.
Jang
,
S. Y.
Lee
,
J. M.
Kim
,
K. S.
Kim
,
J. H.
Ahn
,
P.
Kim
,
J. Y.
Choi
, and
B. H.
Hong
,
Nature (London)
457
,
706
(
2009
).
10.
L. G.
De Arco
,
Y.
Zhang
,
A.
Kumar
, and
C.
Zhou
,
IEEE Trans. Nanotechnol.
8
,
135
(
2009
).
11.
S. J.
Chae
,
F.
Gunes
,
K. K.
Kim
,
E. S.
Kim
,
G. H.
Han
,
S. M.
Kim
,
H. J.
Shin
,
S. M.
Yoon
,
J. Y.
Choi
,
M. H.
Park
,
C. W.
Yang
,
D.
Pribat
, and
Y. H.
Lee
,
Adv. Mater. (Weinheim, Ger.)
21
,
2328
(
2009
).
12.
A. N.
Obraztsov
,
E. A.
Obraztsova
,
A. V.
Tyurnina
, and
A. A.
Zolotukhin
,
Carbon
45
,
2017
(
2007
).
13.
S.
Gilje
,
S.
Han
,
M.
Wang
,
K. L.
Wang
, and
R. B.
Kaner
,
Nano Lett.
7
,
3394
(
2007
).
14.
C.
Gómez-Navarro
,
R. T.
Weitz
,
A. M.
Bittner
,
M.
Scolari
,
A.
Mews
,
M.
Burghard
, and
K.
Kern
,
Nano Lett.
7
,
3499
(
2007
).
15.
L. J.
Cote
,
F.
Kim
, and
J.
Huang
,
J. Am. Chem. Soc.
131
,
1043
(
2009
).
16.
D. A.
Dikin
,
S.
Stankovich
,
E. J.
Zimney
,
R. D.
Piner
,
G. H. B.
Dommett
,
G.
Evmenenko
,
S. T.
Nguyen
, and
R. S.
Ruoff
,
Nature (London)
448
,
457
(
2007
).
17.
P.
Blake
,
E. W.
Hill
,
A. H. C.
Neto
,
K. S.
Novoselov
,
D.
Jiang
,
R.
Yang
,
T. J.
Booth
, and
A. K.
Geim
,
Appl. Phys. Lett.
91
,
063124
(
2007
).
18.
Z. H.
Ni
,
H. M.
Wang
,
J.
Kasim
,
H. M.
Fan
,
T.
Yu
,
Y. H.
Wu
,
Y. P.
Feng
, and
Z. X.
Shen
,
Nano Lett.
7
,
2758
(
2007
).
19.
K. S.
Novoselov
,
A. K.
Geim
,
S. V.
Morozov
,
D.
Jiang
,
Y.
Zhang
,
S. V.
Dubonos
,
I. V.
Grigorieva
, and
A. A.
Firsov
,
Science
306
,
666
(
2004
).
20.
A. C.
Ferrari
,
J. C.
Meyer
,
V.
Scardaci
,
C.
Casiraghi
,
M.
Lazzeri
,
F.
Mauri
,
S.
Piscanec
,
D.
Jiang
,
K. S.
Novoselov
,
S.
Roth
, and
A. K.
Geim
,
Phys. Rev. Lett.
97
,
187401
(
2006
).
21.
A.
Gupta
,
G.
Chen
,
P.
Joshi
,
S.
Tadigadapa
, and
P. C.
Eklund
,
Nano Lett.
6
,
2667
(
2006
).
22.
D.
Graf
,
F.
Molitor
,
K.
Ensslin
,
C.
Stampfer
,
A.
Jungen
,
C.
Hierold
, and
L.
Wirtz
,
Nano Lett.
7
,
238
(
2007
).
23.
J. C.
Meyer
,
C.
Kisielowski
,
R.
Erni
,
M. D.
Rossell
,
M. F.
Crommie
, and
A.
Zettl
,
Nano Lett.
8
,
3582
(
2008
).
24.
T. G.
Kollie
,
Phys. Rev. B
16
,
4872
(
1977
).
25.
H. O.
Pierson
,
Handbook of Carbon, Graphite, Diamond and Fullerenes—Properties, Processing and Applications
(
Noyes Publications
,
Park Ridge, New Jersey
,
1993
).
26.
Z. G.
Cambaz
,
G.
Yushin
,
S.
Osswald
,
V.
Mochalin
, and
Y.
Goyotsi
,
Carbon
46
,
841
(
2008
).
27.
L. B.
Freund
and
S.
Suresh
,
Thin Film Materials: Stress, Defect Formation, and Surface Evolution
(
Cambridge University Press
,
Cambridge
,
2003
).
28.
D. H.
Kim
,
J. H.
Ahn
,
W. M.
Choi
,
H. S.
Kim
,
T. H.
Kim
,
J.
Song
,
Y. Y.
Huang
,
Z.
Liu
,
C.
Lu
, and
J. A.
Rogers
,
Science
320
,
507
(
2008
).
29.
D. R.
Nelson
,
T.
Piran
, and
S.
Weinberg
,
Statistical Mechanics of Membranes and Surfaces
(
World Scientific
,
Singapore
,
2004
).
30.
J. C.
Meyer
,
A. K.
Geim
,
M. I.
Katsnelson
,
K. S.
Novoselov
,
T. J.
Booth
, and
S.
Roth
,
Nature (London)
446
,
60
(
2007
).
31.
A.
Fasolino
,
J. H.
Los
, and
M. I.
Katsnelson
,
Nature Mater.
6
,
858
(
2007
).
32.
F. V.
Tikhonenko
,
D. W.
Horsell
,
R. V.
Gorbachev
, and
A. K.
Savchenko
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
056802
(
2008
).
33.
Y.
Zhang
,
J. P.
Small
,
M. E. S.
Amori
, and
P.
Kim
,
Phys. Rev. Lett.
94
,
176803
(
2005
).
34.
S. V.
Morozov
,
K. S.
Novoselov
,
F.
Schedin
,
D.
Jiang
,
A. A.
Firsov
, and
A. K.
Geim
,
Phys. Rev. B
72
,
201401
(
2005
).
35.
Y. M.
Lin
,
K. A.
Jenkins
,
A.
Valdes-Garcia
,
J. P.
Small
,
D. B.
Farmer
, and
P.
Avouris
,
Nano Lett.
9
,
422
(
2009
).
36.
I.
Meric
,
M. Y.
Han
,
A. F.
Young
,
B.
Ozyilmaz
,
P.
Kim
, and
K. L.
Shepard
,
Nat. Nanotechnol.
3
,
654
(
2008
).
37.
H.
Wang
,
D.
Nezich
,
J.
Kong
, and
T.
Palacios
,
IEEE Electron Device Lett.
5
,
547
(
2008
).
38.
C. W. J.
Beenakker
and
H.
van Houten
, in
Solid State Physics
, edited by
H.
Enrenreich
and
D.
Turnbull
(
Academic
,
San Diego
,
1991
), Vol.
44
, Chap. 1.
39.
Y.
Koike
,
S.
Morita
,
T.
Nakanomyo
, and
T.
Fukase
,
J. Phys. Soc. Jpn.
54
,
713
(
1985
).
40.
S. V.
Morozov
,
K. S.
Novoselov
,
M. I.
Katsnelson
,
F.
Schedin
,
L. A.
Ponomarenko
,
D.
Jiang
, and
A. K.
Geim
,
Phys. Rev. Lett.
97
,
016801
(
2006
).
41.
X.
Wu
,
X.
Li
,
Z.
Song
,
C.
Berger
, and
W. A.
de Heer
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
136801
(
2007
).
42.
R. V.
Gorbachev
,
F. V.
Tikhonenko
,
A. S.
Mayorov
,
D. W.
Horsell
, and
A. K.
Savchenko
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
176805
(
2007
).
43.
D.
Ki
,
D.
Jeong
,
J.
Choi
,
H.
Lee
, and
K.
Park
,
Phys. Rev. B
78
,
125409
(
2008
).
44.
T.
Shen
,
Y. Q.
Wu
,
M. A.
Capano
,
L. P.
Rokhinson
,
L. W.
Engel
, and
P. D.
Ye
,
Appl. Phys. Lett.
93
,
122102
(
2008
).
45.
M. J.
Kelly
,
Low-Dimensional Semiconductors: Materials, Physics, Technology, Devices
(
Oxford University Press
,
Oxford
,
1996
).
46.
S.
Datta
,
Electronic Transport in Mesoscopic Systems
(
Cambridge University Press
,
Cambridge
,
1997
).
47.
K. V.
Emtsev
,
A.
Bostwick
,
K.
Horn
,
J.
Jobst
,
G. L.
Kellogg
,
L.
Ley
,
J. L.
McChesney
,
T.
Ohta
,
S. A.
Reshanov
,
J.
Röhrl
,
E.
Rotenberg
,
A. K.
Schmid
,
D.
Waldmann
,
H. B.
Weber
, and
T.
Seyller
,
Nature Mater.
8
,
203
(
2009
).
48.
X.
Li
,
W.
Cai
,
J.
An
,
S.
Kim
,
J.
Nah
,
D.
Yang
,
R.
Piner
,
A.
Velamakanni
,
I.
Jung
,
E.
Tutuc
,
S. K.
Banerjee
,
L.
Colombo
, and
R. S.
Ruoff
,
Science
324
,
1312
(
2009
).
49.
X.
Wang
,
L.
Zhi
, and
K.
Müllen
,
Nano Lett.
8
,
323
(
2008
).
50.
C.
Gackenheimer
,
L.
Cayon
, and
R.
Relfenberger
,
Ultramicroscopy
106
,
389
(
2006
).
51.
W. S.
Rasband
and
J.
Image
, U. S. National Institutes of Health, Bethesda, Maryland, USA, 1997–2009, http://rsb.info.nih.gov/ij/
You do not currently have access to this content.