The development of electrochemical technologies is becoming increasingly important due to their growing part in renewable energy conversion and storage. Within this context, metal organic frameworks (MOFs) are finding an important role as electrocatalysts. Specifically, their molecularly defined structure across several lengths scales endows them functionality not accessible with conventional heterogeneous catalysts. To this end, this perspective will focus on the unique features within MOFs and their analogs that enable them to carry out electrocatalytic reactions in unique ways to synthesize fuels and value-added chemicals from abundant building blocks like CO2 and N2. We start with a brief overview of the initial advent of MOF electrocatalysts prior to moving to overview the forefront of the field of MOF-based electrosynthesis. The main discussion focuses on three principal directions in MOF-based electrosynthesis: multifunctional active sites, electronic modulation, and catalytic microenvironments. To conclude, we identify several challenges in the next stage of MOF electrocatalyst development and offer several key directions to take as the field matures.

1.
S.
Chu
and
A.
Majumdar
,
Nature
488
,
294
303
(
2012
).
2.
V. R.
Stamenkovic
,
D.
Strmcnik
,
P. P.
Lopes
, and
N. M.
Markovic
,
Nat. Mater.
16
,
57
69
(
2017
).
3.
S.
Lewis Nathan
and
G.
Nocera Daniel
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
103
,
15729
15735
(
2006
).
4.
M. B.
Ross
,
P.
De Luna
,
Y.
Li
,
C.-T.
Dinh
,
D.
Kim
,
P.
Yang
, and
E. H.
Sargent
,
Nat. Catal.
2
,
648
658
(
2019
).
5.
S. L.
Foster
,
S. I. P.
Bakovic
,
R. D.
Duda
,
S.
Maheshwari
,
R. D.
Milton
,
S. D.
Minteer
,
M. J.
Janik
,
J. N.
Renner
, and
L. F.
Greenlee
,
Nat. Catal.
1
,
490
500
(
2018
).
6.
C.
Smith
,
A. K.
Hill
, and
L.
Torrente-Murciano
,
Energy Environ. Sci.
13
,
331
344
(
2020
).
7.
Y.
Bicer
,
I.
Dincer
,
C.
Zamfirescu
,
G.
Vezina
, and
F.
Raso
,
J. Cleaner Prod.
135
,
1379
1395
(
2016
).
8.
J.
Wyndorps
,
H.
Ostovari
, and
N.
von der Assen
,
Sustainable Energy Fuels
5
,
5748
5761
(
2021
).
9.
M.
Wang
,
M. A.
Khan
,
I.
Mohsin
,
J.
Wicks
,
A. H.
Ip
,
K. Z.
Sumon
,
C.-T.
Dinh
,
E. H.
Sargent
,
I. D.
Gates
, and
M. G.
Kibria
,
Energy Environ. Sci.
14
,
2535
2548
(
2021
).
10.
H.
Shin
,
K. U.
Hansen
, and
F.
Jiao
,
Nat. Sustainable
4
,
911
919
(
2021
).
11.
J. B.
Greenblatt
,
D. J.
Miller
,
J. W.
Ager
,
F. A.
Houle
, and
I. D.
Sharp
,
Joule
2
,
381
420
(
2018
).
12.
G.
Jones
,
T.
Bligaard
,
F.
Abild-Pedersen
, and
J. K.
Nørskov
,
J. Phys.
20
,
064239
(
2008
).
13.
H.
Zhang
,
J.
Nai
,
L.
Yu
, and
X. W.
Lou
,
Joule
1
,
77
107
(
2017
).
14.
N.
Heidary
,
T. G. A. A.
Harris
,
K. H.
Ly
, and
N.
Kornienko
,
Phys. Plant
166
,
460
471
(
2019
).
15.
H.
Wang
,
Q.-L.
Zhu
,
R.
Zou
, and
Q.
Xu
,
Chem
2
,
52
80
(
2017
).
16.
A. J.
Medford
,
A.
Vojvodic
,
J. S.
Hummelshøj
,
J.
Voss
,
F.
Abild-Pedersen
,
F.
Studt
,
T.
Bligaard
,
A.
Nilsson
, and
J. K.
Nørskov
,
J. Catal.
328
,
36
42
(
2015
).
17.
H. A.
Hansen
,
J. B.
Varley
,
A. A.
Peterson
, and
J. K.
Nørskov
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
388
392
(
2013
).
18.
L.
Fan
,
C.
Xia
,
F.
Yang
,
J.
Wang
,
H.
Wang
, and
Y.
Lu
,
Sci. Adv.
6
,
eaay3111
(
2020
).
19.
D.-H.
Nam
,
O. S.
Bushuyev
,
J.
Li
,
P.
De Luna
,
A.
Seifitokaldani
,
C.-T.
Dinh
,
F. P.
García de Arquer
,
Y.
Wang
,
Z.
Liang
,
A. H.
Proppe
,
C. S.
Tan
,
P.
Todorović
,
O.
Shekhah
,
C. M.
Gabardo
,
J. W.
Jo
,
J.
Choi
,
M.-J.
Choi
,
S.-W.
Baek
,
J.
Kim
,
D.
Sinton
,
S. O.
Kelley
,
M.
Eddaoudi
, and
E. H.
Sargent
,
J. Am. Chem. Soc.
140
,
11378
11386
(
2018
).
20.
X.-F.
Qiu
,
H.-L.
Zhu
,
J.-R.
Huang
,
P.-Q.
Liao
, and
X.-M.
Chen
,
J. Am. Chem. Soc.
143
,
7242
7246
(
2021
).
21.
J.-D.
Yi
,
R.
Xie
,
Z.-L.
Xie
,
G.-L.
Chai
,
T.-F.
Liu
,
R.-P.
Chen
,
Y.-B.
Huang
, and
R.
Cao
,
Angew. Chem. Int. Ed.
59
,
23641
23648
(
2020
).
22.
N.
Heidary
,
D.
Chartrand
,
A.
Guiet
, and
N.
Kornienko
,
Chem. Sci.
12
,
7324
7333
(
2021
).
23.
J.
Li
,
Y.
Zhang
,
K.
Kuruvinashetti
, and
N.
Kornienko
,
Nat. Rev. Chem.
6
,
303
319
(
2022
).
24.
T. A.
Jackson
and
T. C.
Brunold
,
Acc. Chem. Res.
37
,
461
470
(
2004
).
25.
S. J.
Tauster
,
Acc. Chem. Res.
20
,
389
394
(
1987
).
26.
D. A.
Kuznetsov
,
B.
Han
,
Y.
Yu
,
R. R.
Rao
,
J.
Hwang
,
Y.
Román-Leshkov
, and
Y.
Shao-Horn
,
Joule
2
,
225
244
(
2018
).
28.
K.
Kuruvinashetti
and
N.
Kornienko
,
ChemElectroChem
2022
,
e202101632
.
29.
C. S.
Diercks
,
S.
Lin
,
N.
Kornienko
,
E. A.
Kapustin
,
E. M.
Nichols
,
C.
Zhu
,
Y.
Zhao
,
C. J.
Chang
, and
O. M.
Yaghi
,
J. Am. Chem. Soc.
140
,
1116
1122
(
2018
).
30.
Z.
Meng
,
J.
Luo
,
W.
Li
, and
K. A.
Mirica
,
J. Am. Chem. Soc.
142
,
21656
21669
(
2020
).
31.
Q.
Wu
,
M.-J.
Mao
,
Q.-J.
Wu
,
J.
Liang
,
Y.-B.
Huang
, and
R.
Cao
,
Small
17
,
2004933
(
2021
).
32.
Y.-R.
Wang
,
Q.
Huang
,
C.-T.
He
,
Y.
Chen
,
J.
Liu
,
F.-C.
Shen
, and
Y.-Q.
Lan
,
Nat. Commun.
9
,
4466
(
2018
).
33.
X.
Xie
,
X.
Zhang
,
M.
Xie
,
L.
Xiong
,
H.
Sun
,
Y.
Lu
,
Q.
Mu
,
M. H.
Rummeli
,
J.
Xu
,
S.
Li
,
J.
Zhong
,
Z.
Deng
,
B.
Ma
,
T.
Cheng
,
W. A.
Goddard
, and
Y.
Peng
,
Nat. Commun.
13
,
63
(
2022
).
34.
H. Y. F.
Sim
,
J. R. T.
Chen
,
C. S. L.
Koh
,
H. K.
Lee
,
X.
Han
,
G. C.
Phan-Quang
,
J. Y.
Pang
,
C. L.
Lay
,
S.
Pedireddy
,
I. Y.
Phang
,
E. K. L.
Yeow
, and
X. Y.
Ling
,
Angew. Chem. Int. Ed.
59
,
16997
17003
(
2020
).
35.
J.-H.
Jeoung
and
H.
Dobbek
,
Science
318
,
1461
1464
(
2007
).
36.
S. P.
de Visser
,
Chem. Eur. J.
26
,
5308
5327
(
2020
).
37.
A.
Wagner
,
C. D.
Sahm
, and
E.
Reisner
,
Nat. Catal.
3
,
775
786
(
2020
).
38.
J.
Li
,
Y.
Zhang
, and
N.
Kornienko
,
New J. Chem.
44
,
4246
4252
(
2020
).
39.
D.-H.
Nam
,
P.
De Luna
,
A.
Rosas-Hernández
,
A.
Thevenon
,
F.
Li
,
T.
Agapie
,
J. C.
Peters
,
O.
Shekhah
,
M.
Eddaoudi
, and
E. H.
Sargent
,
Nat. Mater.
19
,
266
276
(
2020
).
40.
A. W.
Nichols
and
C. W.
Machan
,
Front. Chem.
7
,
397
(
2019
).
41.
C. G.
Margarit
,
C.
Schnedermann
,
N. G.
Asimow
, and
D. G.
Nocera
,
Organometallics
38
,
1219
1223
(
2019
).
42.
E. M.
Nichols
,
J. S.
Derrick
,
S. K.
Nistanaki
,
P. T.
Smith
, and
C. J.
Chang
,
Chem. Sci.
9
,
2952
2960
(
2018
).
43.
Z.
Xing
,
L.
Hu
,
D. S.
Ripatti
,
X.
Hu
, and
X.
Feng
,
Nat. Commun.
12
,
136
(
2021
).
44.
X.
Yang
,
Q.-X.
Li
,
S.-Y.
Chi
,
H.-F.
Li
,
Y.-B.
Huang
, and
R.
Cao
,
SmartMat
3
,
163
172
(
2022
).
45.
K.
Lee Hiang
,
L.
Koh Charlynn Sher
,
H.
Lee Yih
,
C.
Liu
,
Y.
Phang In
,
X.
Han
,
C.-K.
Tsung
, and
Y.
Ling Xing
,
Sci. Adv.
4
,
eaar3208
(
2018
).
46.
S.
Liu
,
T.
Qian
,
M.
Wang
,
H.
Ji
,
X.
Shen
,
C.
Wang
, and
C.
Yan
,
Nat. Catal.
4
,
322
331
(
2021
).
47.
Y.-R.
Wang
,
M.
Liu
,
G.-K.
Gao
,
Y.-L.
Yang
,
R.-X.
Yang
,
H.-M.
Ding
,
Y.
Chen
,
S.-L.
Li
, and
Y.-Q.
Lan
,
Angew. Chem. Int. Ed.
60
,
21952
21958
(
2021
).
48.
Y.
Guo
,
W.
Shi
,
H.
Yang
,
Q.
He
,
Z.
Zeng
,
J.-y.
Ye
,
X.
He
,
R.
Huang
,
C.
Wang
, and
W.
Lin
,
J. Am. Chem. Soc.
141
,
17875
17883
(
2019
).
49.
D.-H.
Nam
,
O.
Shekhah
,
G.
Lee
,
A.
Mallick
,
H.
Jiang
,
F.
Li
,
B.
Chen
,
J.
Wicks
,
M.
Eddaoudi
, and
E. H.
Sargent
,
J. Am. Chem. Soc.
142
,
21513
21521
(
2020
).
50.
J. R.
Pankhurst
,
Y. T.
Guntern
,
M.
Mensi
, and
R.
Buonsanti
,
Chem. Sci.
10
,
10356
10365
(
2019
).
51.
Y.
Zhang
,
P. C.
Lan
,
K.
Martin
, and
S.
Ma
,
Chem. Catal.
2
,
439
457
(
2022
).
52.
M.
Yuan
,
H.
Zhang
,
Y.
Xu
,
R.
Liu
,
R.
Wang
,
T.
Zhao
,
J.
Zhang
,
Z.
Liu
,
H.
He
,
C.
Yang
,
S.
Zhang
, and
G.
Zhang
,
Chem. Catal.
2
,
309
320
(
2022
).
53.
W.
Zheng
and
L. Y. S.
Lee
,
ACS Energy Lett.
6
,
2838
2843
(
2021
).
54.
N.
Heidary
,
M.
Morency
,
D.
Chartrand
,
K. H.
Ly
,
R.
Iftimie
, and
N.
Kornienko
,
J. Am. Chem. Soc.
142
,
12382
12393
(
2020
).
55.
S.
Zhao
,
C.
Tan
,
C.-T.
He
,
P.
An
,
F.
Xie
,
S.
Jiang
,
Y.
Zhu
,
K.-H.
Wu
,
B.
Zhang
,
H.
Li
,
J.
Zhang
,
Y.
Chen
,
S.
Liu
,
J.
Dong
, and
Z.
Tang
,
Nat. Energy
5
,
881
890
(
2020
).
56.
J.
Li
,
H.
Huang
,
W.
Xue
,
K.
Sun
,
X.
Song
,
C.
Wu
,
L.
Nie
,
Y.
Li
,
C.
Liu
,
Y.
Pan
,
H.-L.
Jiang
,
D.
Mei
, and
C.
Zhong
,
Nat. Catal.
4
,
719
729
(
2021
).
58.
S.
Ehrling
,
E. M.
Reynolds
,
V.
Bon
,
I.
Senkovska
,
T. E.
Gorelik
,
J. D.
Evans
,
M.
Rauche
,
M.
Mendt
,
M. S.
Weiss
,
A.
Pöppl
,
E.
Brunner
,
U.
Kaiser
,
A. L.
Goodwin
, and
S.
Kaskel
,
Nat. Chem.
13
,
568
574
(
2021
).
59.
S.-H.
Lo
,
L.
Feng
,
K.
Tan
,
Z.
Huang
,
S.
Yuan
,
K.-Y.
Wang
,
B.-H.
Li
,
W.-L.
Liu
,
G. S.
Day
,
S.
Tao
,
C.-C.
Yang
,
T.-T.
Luo
,
C.-H.
Lin
,
S.-L.
Wang
,
S. J. L.
Billinge
,
K.-L.
Lu
,
Y. J.
Chabal
,
X.
Zou
, and
H.-C.
Zhou
,
Nat. Chem.
12
,
90
97
(
2020
).
60.
M.
Kondo
,
S.
Furukawa
,
K.
Hirai
,
T.
Tsuruoka
,
J.
Reboul
,
H.
Uehara
,
S.
Diring
,
Y.
Sakata
,
O.
Sakata
, and
S.
Kitagawa
,
J. Am. Chem. Soc.
136
,
4938
4944
(
2014
).
61.
E. J.
Carrington
,
C. A.
McAnally
,
A. J.
Fletcher
,
S. P.
Thompson
,
M.
Warren
, and
L.
Brammer
,
Nat. Chem.
9
,
882
889
(
2017
).
62.
N.
Hosono
,
A.
Terashima
,
S.
Kusaka
,
R.
Matsuda
, and
S.
Kitagawa
,
Nat. Chem.
11
,
109
116
(
2019
).
63.
Y.
Li
,
A.
Xu
,
Y.
Lum
,
X.
Wang
,
S.-F.
Hung
,
B.
Chen
,
Z.
Wang
,
Y.
Xu
,
F.
Li
,
J.
Abed
,
J. E.
Huang
,
A. S.
Rasouli
,
J.
Wicks
,
L. K.
Sagar
,
T.
Peng
,
A. H.
Ip
,
D.
Sinton
,
H.
Jiang
,
C.
Li
, and
E. H.
Sargent
,
Nat. Commun.
11
,
6190
(
2020
).
64.
I.
Hod
,
P.
Deria
,
W.
Bury
,
J. E.
Mondloch
,
C.-W.
Kung
,
M.
So
,
M. D.
Sampson
,
A. W.
Peters
,
C. P.
Kubiak
,
O. K.
Farha
, and
J. T.
Hupp
,
Nat. Commun.
6
,
8304
(
2015
).
You do not currently have access to this content.