Dielectric capacitors are widely used in pulsed power electronic devices due to their ultrahigh power densities and extremely fast charge/discharge speed. To achieve enhanced energy storage density, maximum polarization (Pmax) and breakdown strength (Eb) need to be improved simultaneously. However, these two key parameters are inversely correlated. In this study, order–disorder transition induced polar nanoregions have been achieved in PbZrO3 thin films by making use of the low-energy ion implantation, enabling us to overcome the trade-off between high polarizability and breakdown strength, which leads to the tripling of the energy storage density from 20.5 to 62.3 J/cm3 as well as the great enhancement of breakdown strength. This approach could be extended to other dielectric oxides to improve the energy storage performance, providing a new pathway for tailoring the oxide functionalities.

1.
H.
Pan
,
A.
Kursumovic
,
Y. H.
Lin
,
C. W.
Nan
, and
J. L.
MacManus-Driscoll
,
Nanoscale
12
(
38
),
19582
19591
(
2020
).
2.
Q.
Chen
,
Y.
Shen
,
S.
Zhang
, and
Q. M.
Zhang
,
Annu. Rev. Mater. Res.
45
(
1
),
433
458
(
2015
).
3.
Z. X.
Sun
,
Z.
Wang
,
Y.
Tian
,
G.
Wang
,
W.
Wang
,
M. D.
Yang
,
X. Y.
Wang
,
F. H.
Zhang
, and
Y. P.
Pu
,
Adv. Electron. Mater.
6
(
1
),
1900698
(
2020
).
4.
G.
Wang
,
Z. L.
Lu
,
Y.
Li
,
L. H.
Li
,
H. F.
Ji
,
A.
Feteira
,
D.
Zhuo
,
D. W.
Wang
,
S. J.
Zhang
, and
I. M.
Reaney
,
Chem. Rev.
121
(
10
),
6124
6172
(
2021
).
5.
H.
Palneedi
,
M.
Peddigari
,
G. T.
Hwang
,
D. J.
Jeong
, and
J.
Ryu
,
Adv. Funct. Mater.
28
(
42
),
1803665
(
2018
).
6.
J. G.
Kirkwood
,
J. Chem. Phys
4
(
9
),
592
601
(
1936
).
7.
F.
Palumbo
,
C.
Wen
,
S.
Lombardo
,
S.
Pazos
,
F.
Aguirre
,
M.
Eizenberg
,
F.
Hui
, and
M.
Lanza
,
Adv. Funct. Mater.
30
(
18
),
1900657
(
2020
).
8.
H.
Qi
,
A.
Xie
, and
R.
Zuo
,
Energy Storage Mater.
45
,
541
567
(
2022
).
9.
V.
Veerapandiyan
,
F.
Benes
,
T.
Gindel
, and
M.
Deluca
,
Materials
13
(
24
),
5742
(
2020
).
10.
H.
Pan
,
F.
Li
,
Y.
Liu
,
Q. H.
Zhang
,
M.
Wang
,
S.
Lan
,
Y. P.
Zheng
,
J.
Ma
,
L.
Gu
,
Y.
Shen
,
P.
Yu
,
S. Z.
Zhang
,
L. Q.
Chen
,
Y. H.
Lin
, and
C. W.
Nan
,
Science
365
(
6453
),
578
582
(
2019
).
11.
G.
Xu
,
J.
Wen
,
C.
Stock
, and
P. M.
Gehring
,
Nat. Mater.
7
(
7
),
562
566
(
2008
).
12.
F.
Bahri
and
H.
Khemakhem
,
J. Alloys Compd.
593
,
202
206
(
2014
).
13.
J.
Shi
,
H.
Fan
,
X.
Liu
, and
A. J.
Bell
,
J. Am. Ceram. Soc.
97
(
3
),
848
853
(
2014
).
14.
Y.
Ren
,
H.
Cheng
,
J.
Ouyang
,
O.
Kurt
,
J.
Wang
,
Q.
Zhang
,
Y.
Zhao
,
L.
Gu
, and
L. Q.
Chen
,
Energy Storage Mater.
48
,
306
313
(
2022
).
15.
Q.
Hu
,
A. D.
Ushakov
,
A. A.
Esin
,
E. O.
Vlasov
,
D. S.
Chezganov
,
L.
Sun
,
A. P.
Turygin
,
X.
Wei
, and
V. Y.
Shur
,
Ferroelectrics
525
(
1
),
114
122
(
2018
).
16.
H.
Pan
,
Y.
Zeng
,
Y.
Shen
,
Y. H.
Lin
,
J.
Ma
,
L.
Lia
, and
C. W.
Nan
,
J. Mater. Chem. A
5
(
12
),
5920
5926
(
2017
).
17.
H.
Pan
,
S.
Lan
,
S. Q.
Xu
,
Q. H.
Zhang
,
H. B.
Yao
,
Y. Q.
Liu
,
F. Q.
Meng
,
E. J.
Guo
,
L.
Gu
,
D.
Yi
,
X. R.
Wang
,
J. L.
MacManus-Driscoll
,
L. Q.
Chen
,
K. J.
Jin
,
C. W.
Nan
, and
Y. H.
Lin
,
Science
374
(
6563
),
100
104
(
2021
).
18.
W.
Peng
,
J. A.
Zorn
,
J.
Mun
,
M.
Sheeraz
,
C. J.
Roh
,
J.
Pan
,
B.
Wang
,
K.
Guo
,
C. W.
Ahn
,
Y.
Zhang
,
K.
Yao
,
J. S.
Lee
,
J. S.
Chung
,
T. H.
Kim
,
L. Q.
Chen
,
M.
Kim
,
L.
Wang
, and
T. W.
Noh
,
Adv. Funct. Mater.
30
(
16
),
1910569
(
2020
).
19.
X. P.
Xiang
,
Z. Y.
He
,
J. J.
Rao
,
Z.
Fan
,
X. W.
Wang
, and
Y.
Chen
,
ACS Appl. Electron. Mater.
3
(
3
),
1031
1042
(
2021
).
20.
X. N.
Wang
,
W. J.
Wan
,
S. H.
Shen
,
H. J.
Wu
,
H. Z.
Zhong
,
C. Z.
Jiang
, and
F.
Ren
,
Appl. Phys. Rev
7
(
4
),
041303
(
2020
).
21.
C.
Chen
,
C. A.
Wang
,
X. B.
Cai
,
C.
Xu
,
C. W.
Li
,
J. T.
Zhou
,
Z. L.
Luo
,
Z.
Fan
,
M. H.
Qin
,
M.
Zeng
,
X. B.
Lu
,
X. S.
Gao
,
U.
Kentsch
,
P.
Yang
,
G. F.
Zhou
,
N.
Wang
,
Y.
Zhu
,
S. Q.
Zhou
,
D. Y.
Chen
, and
J. M.
Liu
,
Nanoscale
11
(
17
),
8110
8118
(
2019
).
22.
B.
Bishnoi
,
P. K.
Mehta
,
C. J.
Panchal
,
M. S.
Desai
,
R.
Kumar
, and
V.
Ganesan
,
Mater. Chem. Phys.
126
(
3
),
660
664
(
2011
).
23.
P.
Pandey
,
Y.
Bitla
,
M.
Zschornak
,
M.
Wang
,
C.
Xu
,
J.
Grenzer
,
D. C.
Meyer
,
Y. Y.
Chin
,
H. J.
Lin
,
C. T.
Chen
,
S.
Gemming
,
M.
Helm
,
Y. H.
Chu
, and
S. Q.
Zhou
,
APL Mater.
6
(
6
),
066109
(
2018
).
24.
J. S.
Lee
,
Q. X.
Jia
,
J. H.
Park
,
S. K.
Joo
,
W. S.
Yang
,
N. K.
Kim
,
S. J.
Yeom
, and
J. S.
Roh
,
J. Am. Ceram. Soc.
87
(
4
),
720
723
(
2004
).
25.
J.
Kim
,
S.
Saremi
,
M.
Acharya
,
G.
Velarde
,
E.
Parsonnet
,
P.
Donahue
,
A.
Qualls
,
D.
Garcia
, and
L. W.
Martin
,
Science
369
(
6499
),
81
84
(
2020
).
26.
H. B.
Liu
and
B.
Dkhil
,
Z. Kristallogr.
226
(
2
),
163
170
(
2011
).
27.
E.
Sawaguchi
,
H.
Maniwa
, and
S.
Hoshino
,
Phys. Rev.
83
(
5
),
1078
(
1951
).
28.
F.
Jona
,
G.
Shirane
,
F.
Mazzi
, and
R.
Pepinsky
,
Phys. Rev.
105
(
3
),
849
(
1957
).
29.
K.
Boldyreva
,
D.
Bao
,
G. L.
Rhun
,
L.
Pintilie
,
M.
Alexe
, and
D.
Hesse
,
J. Appl. Phys.
102
(
4
),
044111
(
2007
).
30.
M.
Tanaka
,
S.
Ryuichi
, and
T.
Kaoru
,
Jpn. J. Appl. Phys., Part 1
21
(
2R
),
291
(
1982
).
31.
H.
Fujishita
and
K.
Susumu
,
J. Phys. Soc. Jpn.
66
(
11
),
3484
3488
(
1997
).
32.
R.
Gao
,
S. E.
Reyes-Lillo
,
R. J.
Xu
,
A.
Dasgupta
,
Y. Q.
Dong
,
L. R.
Dedon
,
J.
Kim
,
S.
Saremi
,
Z. H.
Chen
,
C. R.
Serrao
,
H.
Zhou
,
J. B.
Neaton
, and
L. M.
Martin
,
Chem. Mater.
29
(
15
),
6544
6551
(
2017
).
33.
J. R.
Arce-Gamboa
and
G. G.
Guzman-Verri
,
npj Quantum. Mater.
2
(
1
),
55
(
2017
).
34.
G.
Hu
,
C.
Ma
,
W.
Wei
,
Z.
Sun
,
L.
Lu
,
S.
Mi
,
M.
Liu
,
B.
Ma
,
J.
Wu
, and
C.
Jia
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
193904
(
2016
).
35.
Y.
Duan
,
D.
Shangguan
,
C.
Wang
,
Y.
Bai
,
F.
Zhang
,
Y.
Wu
,
G.
Song
, and
Z.
Wang
,
J. Am. Ceram. Soc.
105
(
6
),
4250
4259
(
2022
).
36.
D.
Shangguan
,
Y.
Duan
,
B.
Wang
,
C.
Wang
,
J.
Li
,
Y.
Bai
,
F.
Zhang
,
Y.
Li
,
Y.
Wu
, and
Z.
Wang
,
J. Alloys Compd.
870
,
159440
(
2021
).
37.
J.
Zhang
,
Y.
Zhang
,
Q.
Chen
,
X.
Chen
,
G.
Wang
,
X.
Dong
,
J.
Yang
,
W.
Bai
, and
X.
Tang
,
Nanomaterials
11
,
2141
(
2021
).
38.
D. L.
Ko
,
T.
Hsin
,
Y.-H.
Lai
,
S.-Z.
Ho
,
Y.
Zheng
,
R.
Huang
,
H.
Pan
,
Y.-C.
Chen
, and
Y.-H.
Chu
,
Nano Energy
87
,
106149
(
2022
).
39.
B. K.
Mani
,
C. M.
Chang
,
S.
Lisenkov
, and
I.
Ponomareva
,
Phys. Rev. Lett.
115
(
9
),
097601
(
2015
).
40.
B. K.
Mani
,
R.
Herchig
,
E.
Glazkova
,
S.
Lisenkov
, and
I.
Ponomareva
,
Nanotechnology
27
(
19
),
195705
(
2016
).
41.
J.
Hwang
,
Z.
Feng
,
N.
Charles
,
X. R.
Wang
,
D.
Lee
,
K. A.
Stoerzinger
,
S.
Muy
,
R. R.
Rao
,
D.
Lee
,
R.
Jacobs
,
D.
Morgan
, and
Y.
Horn
,
Mater. Today
31
,
100
118
(
2019
).
42.
J.
Robertson
,
W. L.
Warren
,
B. A.
Tuttle
,
D.
Dimos
, and
D. M.
Smyth
,
Appl. Phys. Lett.
63
(
11
),
1519
1521
(
1993
).
43.
Z.
Zhang
,
P.
Wu
,
L.
Lu
, and
C.
Shu
,
Appl. Phys. Lett.
88
(
14
),
142902
(
2006
).
44.
S. H.
Li
,
J. T.
Li
, and
W. Z.
Han
,
Materials
12
(
7
),
1036
(
2019
).
45.
L.
Sandovala
,
D.
Perez
,
B. P.
Uberuaga
, and
A. F.
Voter
,
Acta Mater.
159
,
46
50
(
2018
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.