Magnetic two-dimensional (2D) materials have garnered significant attention due to their unique electronic, magnetic, and optical properties and their potential applications in next-generation electronic and optoelectronic devices. However, the magneto-optical effects of oligolayer antiferromagnetic materials remain inadequately understood. Here, we investigate the magnetic properties of few-layer nickel phosphorus trisulfide (NiPS3) and its twisted heterostructures, emphasizing the observation of optical phenomena at low temperatures (1.65 K). By stacking few-layer NiPS3 to fabricate twisted homostructures, we probe their magnetic characteristics using photoluminescence (PL) spectroscopy. Our results reveal that sharp exciton peaks emerge at low temperatures and that the spin chain orientation in oligolayer NiPS3 can be discerned through the polarization dependence of exciton PL intensity. Notably, fewer-layered NiPS3 exhibits a significant magneto-optical effect under an applied magnetic field, allowing the modulation of the polarization angle of its exciton PL spectrum. Additionally, the polarization-dependent Raman spectrum of NiPS3 shows substantial changes under the influence of a magnetic field. These findings underscore the potential of few-layer NiPS3 for future magneto-optical device applications.

1.
Y. J.
Deng
,
Y. J.
Yu
,
Y. C.
Song
,
J. Z.
Zhang
,
N. Z.
Wang
,
Z. Y.
Sun
,
Y. F.
Yi
,
Y. Z.
Wu
,
S. W.
Wu
,
J. Y.
Zhu
,
J.
Wang
,
X. H.
Chen
, and
Y. B.
Zhang
,
Nature
563
(
7729
),
94
(
2018
).
2.
C.
Boix-Constant
,
S.
Jenkins
,
R.
Rama-Eiroa
,
E. J. G.
Santos
,
S.
Mañas-Valero
, and
E.
Coronado
,
Nat. Mater.
23
(
2
),
212
218
(
2024
).
3.
Y.
Liu
,
S.
Zhang
,
J.
He
,
Z. M.
Wang
, and
Z.
Liu
,
Nano-Micro Lett
11
(
1
),
13
(
2019
).
4.
C.
Zeng
,
J. H.
Zhong
,
Y. P.
Wang
,
J.
Yu
,
L. K.
Cao
,
Z. L.
Zhao
,
J. N.
Ding
,
C. X.
Cong
,
X. F.
Yue
,
Z. W.
Liu
, and
Y. P.
Liu
,
Appl. Phys. Lett.
117
(
15
),
153103
(
2020
).
5.
B.
Wu
,
H.
Zheng
,
S.
Li
,
J.
Ding
,
J.
He
,
Y.
Zeng
,
Q.
Chen
,
Z.
Liu
,
S.
Chen
,
A.
Pan
, and
Y.
Liu
,
Light: Sci. Appl.
11
(
1
),
166
(
2022
).
6.
Y. P.
Liu
,
C.
Zeng
,
J.
Yu
,
J. H.
Zhong
,
B.
Li
,
Z. W.
Zhang
,
Z. W.
Liu
,
Z. M. M.
Wang
,
A. L.
Pan
, and
X. D.
Duan
,
Chem. Soc. Rev.
50
(
11
),
6401
6422
(
2021
).
7.
B.
Wu
,
X.
Xie
,
J. Y.
Chen
,
S. F.
Li
,
J. N.
Ding
,
J.
He
,
Z. W.
Liu
, and
Y. P.
Liu
,
Adv. Funct. Mater.
402493 (published online 2024).
8.
X.
Xie
,
J. N.
Ding
,
B.
Wu
,
H. H.
Zheng
,
S. F.
Li
,
J.
He
,
Z. W.
Liu
,
J. T.
Wang
, and
Y. P.
Liu
,
Appl. Phys. Lett.
123
(
22
),
222101
(
2023
).
9.
H. H.
Zheng
,
H. L.
Guo
,
S. L.
Chen
,
B.
Wu
,
S. F.
Li
,
J.
He
,
Z. W.
Liu
,
G.
Lu
,
X. D.
Duan
,
A. L.
Pan
, and
Y. P.
Liu
,
Adv. Mater.
35
(
16
),
2210909
(
2023
).
10.
Q. H.
Wang
,
A.
Bedoya-Pinto
,
M.
Blei
,
A. H.
Dismukes
,
A.
Hamo
,
S.
Jenkins
,
M.
Koperski
,
Y.
Liu
,
Q. C.
Sun
,
E. J.
Telford
,
H. H.
Kim
,
M.
Augustin
,
U.
Vool
,
J. X.
Yin
,
L. H.
Li
,
A.
Falin
,
C. R.
Dean
,
F.
Casanova
,
R. F. L.
Evans
,
M.
Chshiev
,
A.
Mishchenko
,
C.
Petrovic
,
R.
He
,
L. Y.
Zhao
,
A. W.
Tsen
,
B. D.
Gerardot
,
M.
Brotons-Gisbert
,
Z.
Guguchia
,
X.
Roy
,
S.
Tongay
,
Z. W.
Wang
,
M. Z.
Hasan
,
J.
Wrachtrup
,
A.
Yacoby
,
A.
Fert
,
S.
Parkin
,
K. S.
Novoselov
,
P. C.
Dai
,
L.
Balicas
, and
E. J. G.
Santos
,
ACS Nano
16
(
5
),
6960
7079
(
2022
).
11.
H.
Zheng
,
B.
Wu
,
S.
Li
,
J.
Ding
,
J.
He
,
Z.
Liu
,
C.-T.
Wang
,
J.-T.
Wang
,
A.
Pan
, and
Y.
Liu
,
Light: Sci. Appl.
12
(
1
),
117
(
2023
).
12.
C.
Gong
,
L.
Li
,
Z.
Li
,
H.
Ji
,
A.
Stern
,
Y.
Xia
,
T.
Cao
,
W.
Bao
,
C.
Wang
,
Y.
Wang
,
Z. Q.
Qiu
,
R. J.
Cava
,
S. G.
Louie
,
J.
Xia
, and
X.
Zhang
,
Nature
546
(
7657
),
265
269
(
2017
).
13.
B.
Huang
,
G.
Clark
,
E.
Navarro-Moratalla
,
D. R.
Klein
,
R.
Cheng
,
K. L.
Seyler
,
D.
Zhong
,
E.
Schmidgall
,
M. A.
McGuire
,
D. H.
Cobden
,
W.
Yao
,
D.
Xiao
,
P.
Jarillo-Herrero
, and
X.
Xu
,
Nature
546
(
7657
),
270
273
(
2017
).
14.
C.
Gong
and
X.
Zhang
,
Science
363
(
6428
),
706
(
2019
).
15.
K. Z.
Du
,
X. Z.
Wang
,
Y.
Liu
,
P.
Hu
,
M. I. B.
Utama
,
C. K.
Gan
,
Q. H.
Xiong
, and
C.
Kloc
,
ACS Nano
10
(
2
),
1738
1743
(
2016
).
16.
K.
Kim
,
S. Y.
Lim
,
J. U.
Lee
,
S.
Lee
,
T. Y.
Kim
,
K.
Park
,
G. S.
Jeon
,
C. H.
Park
,
J. G.
Park
, and
H.
Cheong
,
Nat. Commun.
10
(
1
),
345
(
2019
).
17.
S.
Kang
,
K.
Kim
,
B. H.
Kim
,
J.
Kim
,
K. I.
Sim
,
J. U.
Lee
,
S.
Lee
,
K.
Park
,
S.
Yun
,
T.
Kim
,
A.
Nag
,
A.
Walters
,
M.
Garcia-Fernandez
,
J.
Li
,
L.
Chapon
,
K. J.
Zhou
,
Y. W.
Son
,
J. H.
Kim
,
H.
Cheong
, and
J. G.
Park
,
Nature
583
(
7818
),
785
(
2020
).
18.
K.
Hwangbo
,
Q.
Zhang
,
Q. N.
Jiang
,
Y.
Wang
,
J.
Fonseca
,
C.
Wang
,
G. M.
Diederich
,
D. R.
Gamelin
,
D.
Xiao
,
J. H.
Chu
,
W.
Yao
, and
X. D.
Xu
,
Nat. Nanotechnol.
16
(
6
),
655
(
2021
).
19.
X. Z.
Wang
,
J.
Cao
,
Z. G.
Lu
,
A.
Cohen
,
H.
Kitadai
,
T. S.
Li
,
Q. S.
Tan
,
M.
Wilson
,
C. H.
Lui
,
D.
Smirnov
,
S.
Sharifzadeh
, and
X.
Ling
,
Nat. Mater.
20
(
7
),
964
970
(
2021
).
20.
D. S.
Kim
,
D.
Huang
,
C. H.
Guo
,
K. J.
Li
,
D.
Rocca
,
F. Y.
Gao
,
J.
Choe
,
D.
Lujan
,
T. H.
Wu
,
K. H.
Lin
,
E.
Baldini
,
L.
Yang
,
S.
Sharma
,
R.
Kalaivanan
,
R.
Sankar
,
S. F.
Lee
,
Y.
Ping
, and
X. Q.
Li
,
Adv. Mater.
35
(
19
),
e2206585
(
2023
).
21.
X. Z.
Wang
,
J.
Cao
,
H.
Li
,
Z. G.
Lu
,
A.
Cohen
,
A.
Haldar
,
H.
Kitadai
,
Q. S.
Tan
,
K. S.
Burch
,
D.
Smirnov
,
W. G.
Xu
,
S.
Sharifzadeh
,
L. B.
Liang
, and
X.
Ling
,
Sci. Adv.
8
(
2
),
eabl7707
(
2022
).
22.
H. Q.
Zhang
,
Z. L.
Ni
,
C. E.
Stevens
,
A. F.
Bai
,
F.
Peiris
,
J. R.
Hendrickson
,
L.
Wu
, and
D.
Jariwala
,
Nat. Photonics
16
(
4
),
311
(
2022
).
23.
B.
Huang
,
J.
Cenker
,
X.
Zhang
,
E. L.
Ray
,
T.
Song
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
M. A.
McGuire
,
D.
Xiao
, and
X.
Xu
,
Nat. Nanotechnol.
15
(
3
),
212
216
(
2020
).
24.
Z.
Liu
,
K.
Guo
,
G. W.
Hu
,
Z. T.
Shi
,
Y.
Li
,
L. B.
Zhang
,
H. Y.
Chen
,
L.
Zhang
,
P. H.
Zhou
,
H. P.
Lu
,
M. L.
Lin
,
S. Z.
Liu
,
Y. C.
Cheng
,
X. L.
Liu
,
J. L.
Xie
,
L.
Bi
,
P. H.
Tan
,
L. J.
Deng
,
C. W.
Qiu
, and
B.
Peng
,
Sci. Adv.
6
(
43
),
eabc7628
(
2020
).
25.
T.
Yin
,
K. A.
Ulman
,
S.
Liu
,
A.
Granados Del Aguila
,
Y.
Huang
,
L.
Zhang
,
M.
Serra
,
D.
Sedmidubsky
,
Z.
Sofer
,
S. Y.
Quek
, and
Q.
Xiong
,
Adv. Mater.
33
(
36
),
e2101618
(
2021
).
26.
S.
Liu
,
A. G.
del Águila
,
D.
Bhowmick
,
C. K.
Gan
,
T.
Thu Ha Do
,
M. A.
Prosnikov
,
D.
Sedmidubský
,
Z.
Sofer
,
P. C. M.
Christianen
,
P.
Sengupta
, and
Q.
Xiong
,
Phys. Rev. Lett.
127
(
9
),
097401
(
2021
).
27.
S.
Yang
,
X.
Xu
,
B.
Han
,
P.
Gu
,
R.
Guzman
,
Y.
Song
,
Z.
Lin
,
P.
Gao
,
W.
Zhou
,
J.
Yang
,
Z.
Chen
, and
Y.
Ye
,
J. Am. Chem. Soc.
145
,
28184
28190
(
2023
).
28.
H.
Chu
,
C. J.
Roh
,
J. O.
Island
,
C.
Li
,
S.
Lee
,
J. J.
Chen
,
J. G.
Park
,
A. F.
Young
,
J. S.
Lee
, and
D.
Hsieh
,
Phys. Rev. Lett.
124
(
2
),
027601
(
2020
).
29.
J. U.
Lee
,
S.
Lee
,
J. H.
Ryoo
,
S.
Kang
,
T. Y.
Kim
,
P.
Kim
,
C. H.
Park
,
J. G.
Park
, and
H.
Cheong
,
Nano Lett.
16
(
12
),
7433
7438
(
2016
).
30.
T. C.
Song
,
Q. C.
Sun
,
E.
Anderson
,
C.
Wang
,
J. M.
Qian
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
M. A.
McGuire
,
R.
Stöhr
,
D.
Xiao
,
T.
Cao
,
J.
Wrachtrup
, and
X. D.
Xu
,
Science
374
(
6571
),
1140
(
2021
).
31.
X. Z.
Li
,
A. C.
Jones
,
J.
Choi
,
H.
Zhao
,
V.
Chandrasekaran
,
M. T.
Pettes
,
A.
Piryatinski
,
M. A.
Tschudin
,
P.
Reiser
,
D. A.
Broadway
,
P.
Maletinsky
,
N.
Sinitsyn
,
S. A.
Crooker
, and
H.
Htoon
,
Nat. Mater.
22
(
11
),
1311
1316
(
2023
).
32.
B.
Huang
,
M. A.
McGuire
,
A. F.
May
,
D.
Xiao
,
P.
Jarillo-Herrero
, and
X.
Xu
,
Nat. Mater.
19
(
12
),
1276
1289
(
2020
).
33.
D.
Zhong
,
K. L.
Seyler
,
X.
Linpeng
,
R.
Cheng
,
N.
Sivadas
,
B.
Huang
,
E.
Schmidgall
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
M. A.
McGuire
,
W.
Yao
,
D.
Xiao
,
K. C.
Fu
, and
X.
Xu
,
Sci. Adv.
3
(
5
),
e1603113
(
2017
).
34.
T. P.
Lyons
,
D.
Gillard
,
A.
Molina-Sánchez
,
A.
Misra
,
F.
Withers
,
P. S.
Keatley
,
A.
Kozikov
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
K. S.
Novoselov
,
J.
Fernández-Rossier
, and
A. I.
Tartakovskii
,
Nat. Commun.
11
(
1
),
6021
(
2020
).
35.
A.
Mukherjee
,
K.
Shayan
,
L.
Li
,
J.
Shan
,
K. F.
Mak
, and
A. N.
Vamivakas
,
Nat. Commun.
11
(
1
),
5502
(
2020
).
36.
L.
Ciorciaro
,
M.
Kroner
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
, and
A.
Imamoglu
,
Phys. Rev. Lett.
124
(
19
),
197401
(
2020
).
37.
G.
Aivazian
,
Z. R.
Gong
,
A. M.
Jones
,
R. L.
Chu
,
J.
Yan
,
D. G.
Mandrus
,
C. W.
Zhang
,
D.
Cobden
,
W.
Yao
, and
X.
Xu
,
Nat. Phys.
11
(
2
),
148
152
(
2015
).
38.
X.
Xie
,
J. N.
Ding
,
B.
Wu
,
H. H.
Zheng
,
S. F.
Li
,
C. T.
Wang
,
J.
He
,
Z. W.
Liu
,
J. T.
Wang
, and
Y. P.
Liu
,
Nano Lett.
23
(
19
),
8833
8841
(
2023
).
39.
M. L.
Lin
,
Q. H.
Tan
,
J. B.
Wu
,
X. S.
Chen
,
J. H.
Wang
,
Y. H.
Pan
,
X.
Zhang
,
X.
Cong
,
J.
Zhang
,
W.
Ji
,
P. A.
Hu
,
K. H.
Liu
, and
P. H.
Tan
,
ACS Nano
12
(
8
),
8770
8780
(
2018
).
40.
J.
Quan
,
L.
Linhart
,
M-L.
Lin
,
D.
Lee
,
J.
Zhu
,
C.-Y.
Wang
,
W.-T.
Hsu
,
J.
Choi
,
J.
Embley
,
C.
Young
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
C.-K.
Shih
,
K.
Lai
,
A. H.
MacDonald
,
P.-H.
Tan
,
F.
Libisch
, and
X.
Li
,
Nature Mater.
20(
8
),
1100
1105
(
2021
).
41.
C. H.
Ho
and
Z. Z.
Liu
,
Nano Energy
56
(
1
),
641
650
(
2019
).
42.
R.
Schmidt
,
A.
Arora
,
G.
Plechinger
,
P.
Nagler
,
A. G.
del Aguila
,
M. V.
Ballottin
,
P. C. M.
Christianen
,
S. M.
de Vasconcellos
,
C.
Schüller
,
T.
Korn
, and
R.
Bratschitsch
,
Phys. Rev. Lett.
117
(
7
),
077402
(
2016
).
43.
G.
Wang
,
X.
Marie
,
B. L.
Liu
,
T.
Amand
,
C.
Robert
,
F.
Cadiz
,
P.
Renucci
, and
B.
Urbaszek
,
Phys. Rev. Lett.
117
(
18
),
187401
(
2016
).
44.
L.
Li
,
W. K.
Wang
,
P. L.
Gong
,
X. D.
Zhu
,
B.
Deng
,
X. Q.
Shi
,
G. Y.
Gao
,
H. Q.
Li
, and
T. Y.
Zhai
,
Adv. Mater.
30
(
14
),
1706771
(
2018
).
You do not currently have access to this content.