Subcoercive field non-linearities in 0.5(Ba0.7Ca0.3TiO3)-0.5(BaZr0.2Ti0.8O3) (BCTZ 50/50) thin film elaborated using pulsed laser deposition are studied using permittivity and phase angle of the third harmonic measurements as a function of the AC measuring field E A C and temperature. The global phase transition temperature T max for which the permittivity is maximum, decreases from 330 to 260 K when E A C increases. Rayleigh analysis of the AC field dependence of the relative permittivity shows a regular decrease in the domain wall motion contributions as temperature increases up to T max and an even more pronounced decrease above T max. This measurement reveals that the ferroelectric behavior subsists 70 K above the global phase transition. The phase angle of the third harmonic at temperatures below 275 K is characteristic of a conventional ferroelectric and from 275 K to T max = 330 K of a relaxor. Above T max, the thin film exhibits a peculiar phase angle of the third harmonic, which consists of 180 ° 225 ° + 45 ° 0 ° instead of the 180 ° 90 ° 0 ° found for relaxor. This peculiar behavior is observed only on heating and is tentatively attributed to changes in the correlations between polar nanoregions.

1.
A.
Jayakrishnan
,
J.
Silva
,
K.
Kamakshi
,
D.
Dastan
,
V.
Annapureddy
,
M.
Pereira
, and
K.
Sekhar
,
Prog. Mater. Sci.
132
,
101046
(
2023
).
2.
V.
Veerapandiyan
,
F.
Benes
,
T.
Gindel
, and
M.
Deluca
,
Materials
13
,
5742
(
2020
).
3.
Q.
Simon
,
C. J. M.
Daumont
,
S.
Payan
,
P.
Gardes
,
P.
Poveda
,
J.
Wolfman
, and
M.
Maglione
,
J. Alloys Compd.
747
,
366
(
2018
).
4.
C. J. M.
Daumont
,
Q.
Simon
,
E.
Le Mouellic
,
S.
Payan
,
P.
Gardes
,
P.
Poveda
,
B.
Negulescu
,
M.
Maglione
, and
J.
Wolfman
,
J. Appl. Phys.
119
,
094107
(
2016
).
5.
V. S.
Puli
,
D. K.
Pradhan
,
I.
Coondoo
,
N.
Panwar
,
S.
Adireddy
,
S.
Luo
,
R. S.
Katiyar
, and
D. B.
Chrisey
,
J. Phys. D: Appl. Phys.
52
,
255304
(
2019
).
6.
X.
Yan
,
M.
Zheng
,
X.
Gao
,
M.
Zhu
, and
Y.
Hou
,
J. Mater. Chem. C
8
,
13530
(
2020
).
7.
M.
Zheng
,
C.
Zhao
,
X.
Yan
,
R.
Khachaturyan
,
F.
Zhuo
,
Y.
Hou
, and
J.
Koruza
,
Adv. Funct. Mater.
33
,
2301356
(
2023
).
8.
M. A.
Carpenter
,
J. Phys.: Condens. Matter
27
,
263201
(
2015
).
9.
D.
Damjanovic
,
J. Am. Ceram. Soc.
88
,
2663
(
2005
).
10.
E. V.
Colla
,
N. K.
Yushin
, and
D.
Viehland
,
J. Appl. Phys. 83
83
,
3298
(
1998
).
11.
R.
Cowley
,
S.
Gvasaliya
,
S.
Lushnikov
,
B.
Roessli
, and
G.
Rotaru
,
Adv. Phys.
60
,
229
(
2011
).
12.
A. A.
Bokov
and
Z.-G.
Ye
,
J. Mater. Sci.
41
,
31
(
2006
).
13.
M.
Otoničar
,
A.
Bradeško
,
L.
Fulanović
,
T.
Kos
,
H.
Uršič
,
A.
Benčan
,
M. J.
Cabral
,
A.
Henriques
,
J. L.
Jones
,
L.
Riemer
,
D.
Damjanovic
,
G.
Dražić
,
B.
Malič
, and
T.
Rojac
,
Adv. Funct. Mater.
30
,
2006823
(
2020
).
14.
F.
Li
,
S.
Zhang
,
T.
Yang
,
Z.
Xu
,
N.
Zhang
,
G.
Liu
,
J.
Wang
,
J.
Wang
,
Z.
Cheng
,
Z.-G.
Ye
,
J.
Luo
,
T. R.
Shrout
, and
L.-Q.
Chen
,
Nat. Commun.
7
,
13807
(
2016
).
15.
F.
Li
,
S.
Zhang
,
D.
Damjanovic
,
L.-Q.
Chen
, and
T. R.
Shrout
,
Adv. Funct. Mater.
28
,
1801504
(
2018
).
16.
F.
Li
,
S.
Zhang
,
Z.
Xu
, and
L.-Q.
Chen
,
Adv. Funct. Mater.
27
,
1700310
(
2017
).
17.
L. M.
Garten
,
M.
Burch
,
A. S.
Gupta
,
R.
Haislmaier
,
V.
Gopalan
,
E. C.
Dickey
, and
S.
Trolier-McKinstry
,
J. Am. Ceram. Soc.
99
,
1645
(
2016
).
18.
L. M.
Garten
,
P.
Lam
,
D.
Harris
,
J.-P.
Maria
, and
S.
Trolier-McKinstry
,
J. Appl. Phys.
116
,
044104
(
2014
).
19.
E. K. H.
Salje
,
M. A.
Carpenter
,
G. F.
Nataf
,
G.
Picht
,
K.
Webber
,
J.
Weerasinghe
,
S.
Lisenkov
, and
L.
Bellaiche
,
Phys. Rev. B
87
,
014106
(
2013
).
20.
M.
Otoničar
,
M.
Dragomir
, and
T.
Rojac
,
J. Am. Ceram. Soc.
105
,
6479
(
2022
).
21.
S.
Hashemizadeh
and
D.
Damjanovic
,
Appl. Phys. Lett.
110
,
192905
(
2017
).
22.
T.
Maiti
,
R.
Guo
, and
A. S.
Bhalla
,
Ferroelectrics
425
,
4
(
2011
).
23.
G.
Burns
and
B.
Scott
,
Solid State Commun.
13
,
417
(
1973
).
24.
R.
Pirc
and
R.
Blinc
,
Phys. Rev. B
76
,
020101
(
2007
).
25.
B.
Dkhil
and
J. M.
Kiat
,
J. Appl. Phys.
90
,
4676
(
2001
).
26.
I. P.
Raevski
,
S. A.
Prosandeev
,
A. S.
Emelyanov
,
S. I.
Raevskaya
,
E. V.
Colla
,
D.
Viehland
,
W.
Kleemann
,
S. B.
Vakhrushev
,
J.-L.
Dellis
,
M. E.
Marssi
, and
L.
Jastrabik
,
Phys. Rev. B
72
,
184104
(
2005
).
27.
S.
Prosandeev
,
D.
Wang
,
A. R.
Akbarzadeh
,
B.
Dkhil
, and
L.
Bellaiche
,
Phys. Rev. Lett.
110
,
207601
(
2013
).
28.
D. V.
Taylor
and
D.
Damjanovic
,
J. Appl. Phys.
82
,
1973
(
1997
).
29.
T.
Schenk
,
M.
Hoffmann
,
M.
Pešić
,
M. H.
Park
,
C.
Richter
,
U.
Schroeder
, and
T.
Mikolajick
,
Phys. Rev. Appl.
10
,
064004
(
2018
).
30.
L. M.
Riemer
,
L.
Jin
,
H.
Uršič
,
M.
Otonicar
,
T.
Rojac
, and
D.
Damjanovic
,
J. Appl. Phys.
129
,
054101
(
2021
).
31.
M. I.
Morozov
and
D.
Damjanovic
,
J. Appl. Phys.
104
,
034107
(
2008
).
32.
K.
Nadaud
,
C.
Borderon
,
R.
Renoud
,
M.
Bah
,
S.
Ginestar
, and
H. W.
Gundel
,
J. Appl. Phys.
133
,
014103
(
2023
).
33.
N.
Bassiri-Gharb
,
I.
Fujii
,
E.
Hong
,
S.
Trolier-McKinstry
,
D. V.
Taylor
, and
D.
Damjanovic
,
J. Electroceram.
19
,
49
(
2007
).
34.
C.
Borderon
,
R.
Renoud
,
M.
Ragheb
, and
H. W.
Gundel
,
Appl. Phys. Lett.
98
,
112903
(
2011
).
35.
K.
Nadaud
,
C.
Borderon
,
R.
Renoud
,
M.
Bah
,
S.
Ginestar
, and
H. W.
Gundel
,
Appl. Phys. Lett.
118
,
042902
(
2021
).
36.
J.
Bai
,
J.
Yang
,
Y.
Zhang
,
W.
Bai
,
Z.
Lv
,
K.
Tang
,
J.
Sun
,
X.
Meng
,
X.
Tang
, and
J.
Chu
,
Ceram. Int.
43
,
S516
(
2017
).
37.
O.
Boser
,
J. Appl. Phys.
62
,
1344
(
1987
).
38.
K.
Nadaud
,
M.
Sadl
,
M.
Bah
,
F.
Levassort
, and
H.
Ursic
,
Appl. Phys. Lett.
120
,
112902
(
2022
).
39.
C.
Borderon
,
A. E.
Brunier
,
K.
Nadaud
,
R.
Renoud
,
M.
Alexe
, and
H. W.
Gundel
,
Sci. Rep.
7
,
3444
(
2017
).
40.
R.
Renoud
,
C.
Borderon
, and
H.
Gundel
,
IEEE Trans. Ultrason., Ferroelectr., Freq. Control.
58
,
1975
(
2011
).
41.
K.
Nadaud
,
C.
Borderon
,
R.
Renoud
, and
H. W.
Gundel
,
J. Appl. Phys.
119
,
114101
(
2016
).
42.
N. B.
Gharb
and
S.
Trolier-McKinstry
,
J. Appl. Phys.
97
,
064106
(
2005
).
43.
D.
Ghosh
,
A.
Sakata
,
J.
Carter
,
P. A.
Thomas
,
H.
Han
,
J. C.
Nino
, and
J. L.
Jones
,
Adv. Funct. Mater.
24
,
885
896
(
2013
).
44.
K.
Nadaud
,
C.
Borderon
,
R.
Renoud
,
A.
Ghalem
,
A.
Crunteanu
,
L.
Huitema
,
F.
Dumas-Bouchiat
,
P.
Marchet
,
C.
Champeaux
, and
H. W.
Gundel
,
Appl. Phys. Lett.
112
,
262901
(
2018
).
45.
K.
Nadaud
,
C.
Borderon
,
R.
Renoud
,
M.
Bah
,
S.
Ginestar
, and
H. W.
Gundel
,
J. Alloys Compd.
914
,
165340
(
2022
).
46.
B.
Ma
,
Z.
Hu
,
S.
Liu
,
S.
Tong
,
M.
Narayanan
,
R. E.
Koritala
, and
U.
Balachandran
,
Appl. Phys. Lett.
102
,
202901
(
2013
).
47.
D.
Damjanovic
,
A.
Biancoli
,
L.
Batooli
,
A.
Vahabzadeh
, and
J.
Trodahl
,
Appl. Phys. Lett.
100
,
192907
(
2012
).
48.
F.
Feng
and
Y.
Yan
,
Ceram. Int.
45
,
21315
(
2019
).
49.
M.
Gao
,
W.
Ge
,
X.
Li
,
H.
Yuan
,
C.
Liu
,
H.
Zhao
,
Y.
Ma
, and
Y.
Chang
,
Phys. Status Solidi A
217
,
2000253
(
2020
).
50.
X.
Liu
,
Y.
Dai
,
X.
Pei
, and
W.
Chen
,
Ceram. Int.
49
,
1846
(
2023
).
51.
X.
Xu
,
G.
Yuan
,
B.
Xu
,
J.
Yin
,
J.
Liu
, and
Z.
Liu
,
J. Am. Ceram. Soc.
98
,
2823
(
2015
).
52.
A. B.
Haugen
,
J. S.
Forrester
,
D.
Damjanovic
,
B.
Li
,
K. J.
Bowman
, and
J. L.
Jones
,
J. Appl. Phys.
113
,
014103
(
2013
).
53.
F.
Benabdallah
,
A.
Simon
,
H.
Khemakhem
,
C.
Elissalde
, and
M.
Maglione
,
J. Appl. Phys.
109
,
124116
(
2011
).
54.
B.
Cai
,
J.
Schwarzkopf
,
E.
Hollmann
,
D.
Braun
,
M.
Schmidbauer
,
T.
Grellmann
, and
R.
Wördenweber
,
Phys. Rev. B
93
,
224107
(
2016
).
55.
E. V.
Colla
,
E. L.
Furman
,
S. M.
Gupta
,
N. K.
Yushin
, and
D.
Viehland
,
J. Appl. Phys.
85
,
1693
(
1999
).
56.
S.
Shetty
,
A.
Damodaran
,
K.
Wang
,
Y.
Yuan
,
V.
Gopalan
,
L.
Martin
, and
S.
Trolier-McKinstry
,
Adv. Funct. Mater.
29
,
1804258
(
2019
).
57.
L. M.
Garten
and
S.
Trolier-McKinstry
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
132905
(
2014
).
58.
Z.
Li
,
J.
Yu
,
S.
Hao
, and
P.-E.
Janolin
,
J. Eur. Ceram. Soc.
42
,
4693
(
2022
).
59.
Y.
Zhao
,
J.
Wang
,
L.
Zhang
,
C.
Wang
, and
S.
Liu
,
Ceram. Int.
43
,
S70–S74
(
2017
).
61.
E.
Sapper
,
N.
Novak
,
W.
Jo
,
T.
Granzow
, and
J.
Rödel
,
J. Appl. Phys.
115
,
194104
(
2014
).
62.
C.
Qiu
,
J.
Liu
,
F.
Li
, and
Z.
Xu
,
J. Appl. Phys.
125
,
014102
(
2019
).
63.
G.
Tian
,
F.
Liu
,
J.
Du
,
L.
Zhao
,
X.
Qi
,
M.
Zhao
, and
L.
Zheng
,
Appl. Phys. Lett.
122
,
102901
(
2023
).
64.
Y.
Liu
,
Y.
Chang
,
F.
Li
,
B.
Yang
,
Y.
Sun
,
J.
Wu
,
S.
Zhang
,
R.
Wang
, and
W.
Cao
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
9
,
29863
(
2017
).
65.
M.
Abebe
,
K.
Brajesh
, and
R.
Ranjan
,
J. Appl. Phys.
122
,
034101
(
2017
).
66.
M.
Zheng
,
C.
Zhao
, and
J.
Rödel
,
Appl. Phys. Lett.
122
,
132904
(
2023
).
67.
R.
Keech
,
S.
Shetty
,
M. A.
Kuroda
,
X.
Hu Liu
,
G. J.
Martyna
,
D. M.
Newns
, and
S.
Trolier-McKinstry
,
J. Appl. Phys.
115
,
234106
(
2014
).
68.
M.
Ye
,
H.
Huang
,
T.
Li
,
S.
Ke
,
P.
Lin
,
B.
Peng
,
M.
Mai
,
Q.
Sun
,
X.
Peng
, and
X.
Zeng
,
Appl. Phys. Lett.
107
,
202902
(
2015
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.