Topological polar structures are attracting attention as potential applications of next-generation high-density memories. We investigate how the ferroelectric domain evolves with film thickness in c-axis oriented epitaxial Bi2WO6 thin films grown on (LaAlO3)0.3(Sr2AlTaO6)0.7 substrates. In addition to the general thickness scaling effect on domain size, we find that 3- or 4-variant domains appear in a sample thicker than 120 nm, whereas ⟨100⟩-type domains compete with the ⟨110⟩ ones in thinner samples, resulting in a variety of nontrivial topological structures. By visualizing the spatial distribution of electric polarizations through angle-resolved piezoresponse force microscopy, we provide direct evidence for the spontaneous emergence of nontrivial topological polar structures. These results provide useful insights into the domain behavior of layered ferroelectric thin films.

1.
Y.
Yeo
,
S.-Y.
Hwang
,
J.
Yeo
,
J.
Kim
,
J.
Jang
,
H.-S.
Park
,
Y.-J.
Kim
,
D. D.
Le
,
K.
Song
,
M.
Kim
,
S.
Ryu
,
S.-Y.
Choi
, and
C.-H.
Yang
,
Nano Lett.
23
(
2
),
398
406
(
2023
).
2.
B.
Song
,
H.-S.
Park
,
J.
Suh
,
J.
Seo
,
J.
Kim
, and
C.-H.
Yang
,
ACS Nano
18
(
3
),
1948
1957
(
2024
).
3.
J. S.
Lim
,
H.-H.
Nahm
,
M.
Campanini
,
J.
Lee
,
Y.-J.
Kim
,
H.-S.
Park
,
J.
Suh
,
J.
Jung
,
Y.
Yang
,
T. Y.
Koo
,
M. D.
Rossell
,
Y.-H.
Kim
, and
C.-H.
Yang
,
Nat. Commun.
13
,
5130
(
2022
).
4.
H.-S.
Park
,
J. S.
Lim
,
J.
Suh
, and
C.-H.
Yang
,
Phys. Rev. Mater.
7
,
123401
(
2023
).
5.
J.
Seo
,
H.-H.
Nahm
,
H.-S.
Park
,
S.
Yun
,
J. H.
Lee
,
Y.-J.
Kim
,
Y.-H.
Kim
, and
C.-H.
Yang
,
Phys. Rev. B
108
,
014103
(
2023
).
6.
Y.-J.
Kim
,
C.
Lee
,
H.-S.
Park
,
Y.
Yeo
,
C. A.
Safarina
,
D. D.
Le
,
J.-G.
Kim
,
D.
Bang
,
B.-G.
Cho
,
J.-H.
Park
,
K.-T.
Ko
,
T. Y.
Koo
,
J. H.
Shim
, and
C.-H.
Yang
,
Nano Lett.
22
,
1059
(
2022
).
7.
L. W.
Martin
and
A. M.
Rappe
,
Nat. Rev. Mater.
2
,
16087
(
2016
).
9.
S.
Chen
,
S.
Yuan
,
Z.
Hou
,
Y.
Tang
,
J.
Zhang
,
T.
Wang
,
K.
Li
,
W.
Zhao
,
X.
Liu
,
L.
Chen
,
L. W.
Martin
, and
Z.
Chen
,
Adv. Mater.
33
,
2000857
(
2021
).
10.
Y. J.
Wang
,
Y. L.
Tang
,
Y. L.
Zhu
, and
X. L.
Ma
,
Acta Mater.
243
,
118485
(
2023
).
11.
G.
Catalan
,
J.
Seidel
,
R.
Ramesh
, and
J. F.
Scott
,
Rev. Mod. Phys.
84
,
119
(
2012
).
12.
J.
Seidel
,
L. W.
Martin
,
Q.
He
,
Q.
Zhan
,
Y.-H.
Chu
,
A.
Rother
,
M. E.
Hawkridge
,
P.
Maksymovych
,
P.
Yu
,
M.
Gajek
,
N.
Balke
,
S. V.
Kalinin
,
S.
Gemming
,
F.
Wang
,
G.
Catalan
,
J. F.
Scott
,
N. A.
Spaldin
,
J.
Orenstein
, and
R.
Ramesh
,
Nat. Mater.
8
,
229
234
(
2009
).
13.
J.
Yin
,
H.
Zong
,
H.
Tao
,
X.
Tao
,
H.
Wu
,
Y.
Zhang
,
L.-D.
Zhao
,
X.
Ding
,
J.
Sun
,
J.
Zhu
,
Z.
Wu
, and
S. J.
Pennycook
,
Nat. Commun.
12
,
3632
(
2021
).
14.
S.
Prokhorenko
,
Y.
Nahas
,
V.
Govinden
,
Q.
Zhang
,
N.
Valanoor
, and
L.
Bellaiche
,
Nat. Commun.
15
,
412
(
2024
).
15.
K.-E.
Kim
,
S.
Jeong
,
K.
Chu
,
J. H.
Lee
,
G.-Y.
Kim
,
F.
Xue
,
T. Y.
Koo
,
L.-Q.
Chen
,
S.-Y.
Choi
,
R.
Ramesh
, and
C.-H.
Yang
,
Nat. Commun.
9
,
403
(
2018
).
16.
M.
Chen
,
J.
Ma
,
R.-C.
Peng
,
Q.
Zhang
,
J.
Wang
,
Y.
Liang
,
J.
Wu
,
L.-Q.
Chen
,
J.
Ma
, and
C.-W.
Nan
,
Acta Mater.
175
,
324
330
(
2019
).
17.
Y.
Li
,
Y.
Jin
,
X.
Lu
,
J.-C.
Yang
,
Y.-H.
Chu
,
F.
Huang
,
J.
Zhu
, and
S.-W.
Cheong
,
npj Quantum Mater.
2
,
43
(
2017
).
18.
N.
Balke
,
B.
Winchester
,
W.
Ren
,
Y. H.
Chu
,
A. N.
Morozovska
,
E. A.
Eliseev
,
M.
Huijben
,
R. K.
Vasudevan
,
P.
Maksymovych
,
J.
Britson
,
S.
Jesse
,
I.
Kornev
,
R.
Ramesh
,
L.
Bellaiche
,
L.-Q.
Chen
, and
S. V.
Kalinin
,
Nat. Phys.
8
,
81
88
(
2012
).
19.
A. K.
Yadav
,
C. T.
Nelson
,
S. L.
Hsu
,
Z.
Hong
,
J. D.
Clarkson
,
C. M.
Schlepütz
,
A. R.
Damodaran
,
P.
Shafer
,
E.
Arenholz
,
L. R.
Dedon
,
D.
Chen
,
A.
Vishwanath
,
A. M.
Minor
,
L. Q.
Chen
,
J. F.
Scott
,
L. W.
Martin
, and
R.
Ramesh
,
Nature
530
,
198
201
(
2016
).
20.
Z.
Hong
,
S.
Das
,
C.
Nelson
,
A.
Yadav
,
Y.
Wu
,
J.
Junquera
,
L.-Q.
Chen
,
L. W.
Martin
, and
R.
Ramesh
,
Nano Lett.
21
,
3533
3539
(
2021
).
21.
S.
Das
,
Y. L.
Tang
,
Z.
Hong
,
M. A. P.
Gonçalves
,
M. R.
McCarter
,
C.
Klewe
,
K. X.
Nguyen
,
F.
Gómez-Ortiz
,
P.
Shafer
,
E.
Arenholz
,
V. A.
Stoica
,
S.-L.
Hsu
,
B.
Wang
,
C.
Ophus
,
J. F.
Liu
,
C. T.
Nelson
,
S.
Saremi
,
B.
Prasad
,
A. B.
Mei
,
D. G.
Schlom
,
J.
Íñiguez
,
P.
García-Fernández
,
D. A.
Muller
,
L. Q.
Chen
,
J.
Junquera
,
L. W.
Martin
, and
R.
Ramesh
,
Nature
568
,
368
372
(
2019
).
22.
Y.
Ivry
,
D. P.
Chu
,
J. F.
Scott
, and
C.
Durkan
,
Phys. Rev. Lett.
104
,
207602
(
2010
).
23.
L.-W.
Chang
,
V.
Nagarajan
,
J. F.
Scott
, and
J. M.
Gregg
,
Nano Lett.
13
(
6
),
2553
2557
(
2013
).
24.
Y.-J.
Kwon
,
Y.
Yeo
,
M.-S.
Kim
,
Y.-J.
Kim
,
H.-S.
Park
,
J.
Kim
,
S.-Y.
Choi
, and
C.-H.
Yang
,
Nano Lett.
23
,
4557
4563
(
2023
).
25.
Y. J.
Wang
,
Y. P.
Feng
,
Y. L.
Zhu
,
Y. L.
Tang
,
L. X.
Yang
,
M. J.
Zou
,
W. R.
Geng
,
M. J.
Han
,
X. W.
Guo
,
B.
Wu
, and
X. L.
Ma
,
Nat. Mater.
19
,
881
886
(
2020
).
26.
Y. L.
Tang
,
Y. L.
Zhu
,
X. L.
Ma
,
A. Y.
Borisevich
,
A. N.
Morozovska
,
E. A.
Eliseev
,
W. Y.
Wang
,
Y. J.
Wang
,
Y. B.
Xu
,
Z. D.
Zhang
, and
S. J.
Pennycook
,
Science
348
,
547
557
(
2015
).
27.
S.
Estandía
,
F.
Sánchez
,
M. F.
Chisholm
, and
J.
Gázquez
,
Nanoscale
11
,
21275
(
2019
).
28.
J.
Wang
,
D.
Liang
,
J.
Ma
,
Y.
Fan
,
J.
Ma
,
H. M.
Jafri
,
H.
Yang
,
Q.
Zhang
,
Y.
Wang
,
C.
Guo
,
S.
Dong
,
D.
Liu
,
X.
Wang
,
J.
Hong
,
N.
Zhang
,
L.
Gu
,
D.
Yi
,
J.
Zhang
,
Y.
Lin
,
L.-Q.
Chen
,
H.
Huang
, and
C.-W.
Nan
,
Nat. Commun.
14
,
3941
(
2023
).
29.
J. M.
Gregg
,
Ferroelectrics
433
,
74
87
(
2012
).
30.
Z.
Hong
,
A. R.
Damodaran
,
F.
Xue
,
S.-L.
Hsu
,
J.
Britson
,
A. K.
Yadav
,
C. T.
Nelson
,
J.-J.
Wang
,
J. F.
Scott
,
L. W.
Martin
,
R.
Ramesh
, and
L.-Q.
Chen
, “
Stability of polar vortex lattice in ferroelectric superlattices
,”
Nano Lett.
17
,
2246
2252
(
2017
).
31.
L.
Wang
,
Q.
Feng
,
Y.
Kim
,
R.
Kim
,
K. H.
Lee
,
S. D.
Pollard
,
Y. H.
Shin
,
H.
Zhou
,
W.
Peng
,
D.
Lee
,
W.
Meng
,
H.
Yang
,
J. H.
Han
,
M.
Kim
,
Q.
Lu
, and
T. W.
Noh
,
Nat. Mater.
17
,
1087
1094
(
2018
).
32.
E.
Gradauskaite
,
Q. N.
Meier
,
N.
Gray
,
M. F.
Sarott
,
T.
Scharsach
,
M.
Campanini
,
T.
Moran
,
A.
Vogel
,
K. D. C.
Ledezma
,
B. D.
Huey
,
M. D.
Rossell
,
M.
Fiebig
, and
M.
Trassin
,
Nat. Mater.
22
,
1492
1498
(
2023
).
33.
S.
Zhou
,
L.
Liao
,
L.
Chen
,
B.
Feng
,
X.
He
,
X.
Bai
,
C.
Song
, and
K.
Wu
,
Nano Lett.
23
(
17
),
7838
7844
(
2023
).
34.
G.
Sánchez-Santolino
,
V.
Rouco
,
S.
Puebla
,
H.
Aramberri
,
V.
Zamora
,
M.
Cabero
,
F. A.
Cuellar
,
C.
Munuera
,
F.
Mompean
,
M.
Garcia-Hernandez
,
A.
Castellanos-Gomez
,
J.
Íñiguez
,
C.
Leon
, and
J.
Santamaria
,
Nature
626
,
529
534
(
2024
).
35.
J. M.
Kosterlitz
and
D. J.
Thouless
,
J. Phys. C: Solid State Phys.
6
,
1181
(
1973
).
36.
Y.
Nahas
,
S.
Prokhorenko
,
I.
Kornev
, and
L.
Bellaiche
,
Phys. Rev. Lett.
119
,
117601
(
2017
).
37.
C.
Xu
,
Y.
Nahas
,
S.
Prokhorenko
,
H.
Xiang
, and
L.
Bellaiche
,
Phys. Rev. B
101
,
241402
(
2020
).
38.
K.
Chu
and
C.-H.
Yang
,
Rev. Sci. Instrum.
89
,
123704
(
2018
).
39.
E.
Gradauskaite
,
M.
Campanini
,
B.
Biswas
,
C. W.
Schneider
,
M.
Fiebig
,
M. D.
Rossell
, and
M.
Trassin
,
Adv. Mater. Interfaces
7
,
2000202
(
2020
).
40.
N. A.
Benedek
,
J. M.
Rondinelli
,
H.
Djani
,
P.
Ghosez
, and
P.
Lightfoot
,
Dalton Trans.
44
,
10543
(
2015
).
41.
N. A.
McDowell
,
K. S.
Knight
, and
P.
Lightfoot
,
Chem. Eur. J.
12
,
1493
1499
(
2006
).
42.
Y.
Yang
,
H.
Mao
,
J.
Wang
,
Q.
Zhang
,
L.
Jin
,
C.
Wang
,
Y.
Zhang
,
N.
Su
,
F.
Meng
,
Y.
Yang
,
R.
Xia
,
R.
Chen
,
H.
Zhu
,
L.
Gu
,
Z.
Yin
,
C.-W.
Nan
, and
J.
Zhang
,
Adv. Mater.
32
,
2003033
(
2020
).
43.
J.
Jeong
,
J.
Mun
,
S.
Das
,
J.
Kim
,
J. R.
Kim
,
W.
Peng
,
M.
Kim
, and
T. W.
Noh
,
ACS Appl. Electron. Mater.
3
(
2
),
1023
1030
(
2021
).
44.
C.
Wang
,
X.
Ke
,
J.
Wang
,
R.
Liang
,
Z.
Luo
,
Y.
Tian
,
D.
Yi
,
Q.
Zhang
,
J.
Wang
,
X.-F.
Han
,
G. V.
Tendeloo
,
L.-Q.
Chen
,
C.-W.
Nan
,
R.
Ramesh
, and
J.
Zhang
,
Nat. Commun.
7
,
10636
(
2016
).
45.
K.
Chu
,
B.-K.
Jang
,
J. H.
Sung
,
Y. A.
Shin
,
E.-S.
Lee
,
K.
Song
,
J. H.
Lee
,
C.-S.
Woo
,
S. J.
Kim
,
S.-Y.
Choi
,
T. Y.
Koo
,
Y.-H.
Kim
,
S.-H.
Oh
,
M.-H.
Jo
, and
C.-H.
Yang
,
Nat. Nanotechnol.
10
,
972
979
(
2015
).
46.
J.
Kim
,
M.
You
,
K. E.
Kim
,
K.
Chu
, and
C.-H.
Yang
,
npj Quantum Mater.
4
,
29
(
2019
).
47.
F.
Zhuo
and
C.-H.
Yang
,
Phys. Rev. B
102
,
214112
(
2020
).
48.
X.
Xu
,
F.-T.
Huang
, and
S.-W.
Cheong
,
J. Adv. Dielectr.
13
,
2243002
(
2023
).
You do not currently have access to this content.