The zero-bandgap properties of graphene (Gr) limit its various applications. Fluorination is an alternative strategy to open the bandgap to broaden its applications. However, traditional fluorination methods are detrimental to human health and contribute extensively to environmental pollution. Here, we develop a simple and safe process of weak fluorination that introduces fluorine atoms into Gr, breaking its zero-bandgap structure. This strategy is more environmentally friendly, risk-free, and harmless to humans, making it suitable for large-scale production. Through this highly controllable weak fluorination process, micro-area selective fluorination is achieved and induces excellent photoluminescence characteristics but maintains a high mobility, compared to the pristine Gr with zero bandgap. The degree of fluorination determines the photoelectric and transport properties of Gr. This work provides an experimental foundation for developing materials based on fluorinated graphene and designing high-performance functional devices.

1.
V.
Georgakilas
,
M.
Otyepka
,
A. B.
Bourlinos
,
V.
Chandra
,
N.
Kim
,
K. C.
Kemp
,
P.
Hobza
,
R.
Zboril
, and
K. S.
Kim
,
Chem. Rev.
112
(
11
),
6156
(
2012
).
2.
X.
Xu
,
C.
Liu
,
Z.
Sun
,
T.
Cao
,
Z.
Zhang
,
E.
Wang
,
Z.
Liu
, and
K.
Liu
,
Chem. Soc. Rev.
47
(
9
),
3059
(
2018
).
3.
H.
Huang
,
H.
Shi
,
P.
Das
,
J.
Qin
,
Y.
Li
,
X.
Wang
,
F.
Su
,
P.
Wen
,
S.
Li
,
P.
Lu
,
F.
Liu
,
Y.
Li
,
Y.
Zhang
,
Y.
Wang
,
Z.-S.
Wu
, and
H.-M.
Cheng
,
Adv. Funct. Mater.
30
(
41
),
1909035
(
2020
).
4.
D.
Jariwala
,
A.
Srivastava
, and
P. M.
Ajayan
,
J. Nanosci. Nanotechnol.
11
(
8
),
6621
(
2011
).
5.
M.
Dvorak
,
W.
Oswald
, and
Z.
Wu
,
Sci. Rep.
3
(
1
),
2289
(
2013
).
6.
R.
Kumar
,
S.
Sahoo
,
E.
Joanni
,
R. K.
Singh
,
K.
Maegawa
,
W. K.
Tan
,
G.
Kawamura
,
K. K.
Kar
, and
A.
Matsuda
,
Mater. Today
39
,
47
(
2020
).
7.
K. S.
Novoselov
,
A. K.
Geim
,
S. V.
Morozov
,
D.
Jiang
,
Y.
Zhang
,
S. V.
Dubonos
,
I. V.
Grigorieva
, and
A. A.
Firsov
,
Science
306
(
5696
),
666
(
2004
).
8.
M.
Ishigami
,
J. H.
Chen
,
W. G.
Cullen
,
M. S.
Fuhrer
, and
E. D.
Williams
,
Nano Lett.
7
(
6
),
1643
(
2007
).
9.
A.
Bostwick
,
J.
McChesney
,
T.
Ohta
,
E.
Rotenberg
,
T.
Seyller
, and
K.
Horn
,
Prog. Surf. Sci.
84
(
11–12
),
380
(
2009
).
10.
R.
Pawlak
,
X.
Liu
,
S.
Ninova
,
P.
D'Astolfo
,
C.
Drechsel
,
S.
Sangtarash
,
R.
Häner
,
S.
Decurtins
,
H.
Sadeghi
,
C. J.
Lambert
,
U.
Aschauer
,
S.-X.
Liu
, and
E.
Meyer
,
J. Am. Chem. Soc.
142
(
29
),
12568
(
2020
).
11.
Q.
Zhang
,
F.
Zhang
,
X.
Liu
,
Z.
Yue
,
X.
Chen
, and
Z.
Wan
,
Adv. Mater. Technol.
8
(
16
),
2300244
(
2023
).
12.
J. T.
Robinson
,
J. S.
Burgess
,
C. E.
Junkermeier
,
S. C.
Badescu
,
T. L.
Reinecke
,
F. K.
Perkins
,
M. K.
Zalalutdniov
,
J. W.
Baldwin
,
J. C.
Culbertson
,
P. E.
Sheehan
, and
E. S.
Snow
,
Nano Lett.
10
(
8
),
3001
(
2010
).
13.
X.
Chen
,
K.
Fan
,
Y.
Liu
,
Y.
Li
,
X.
Liu
,
W.
Feng
, and
X.
Wang
,
Adv. Mater.
34
(
1
),
2101665
(
2022
).
14.
Z.
Guo
,
Y.
Zeng
,
F.
Meng
,
H.
Qu
,
S.
Zhang
,
S.
Hu
,
S.
Fan
,
H.
Zeng
,
R.
Cao
,
P. N.
Prasad
,
D.
Fan
, and
H.
Zhang
,
eLight
2
(
1
),
9
(
2022
).
15.
H.
Dong
,
C.
Ran
,
W.
Gao
,
M.
Li
,
Y.
Xia
, and
W.
Huang
,
eLight
3
(
1
),
3
(
2023
).
16.
S.-J.
Lee
,
H.-C.
Cheng
,
Y.
Wang
,
B.
Zhou
,
D.
Li
,
G.
Wang
,
Y.
Liu
,
J.
Guo
,
H.
Wu
,
D. J.
Kang
,
Y.
Huang
, and
X.
Duan
,
eLight
3
(
1
),
8
(
2023
).
17.
Y.-H.
Chu
,
H.-J.
Chen
,
S.-Y.
Lee
,
C. J.
Butler
,
L.-S.
Lu
,
H.
Yeh
,
W.-H.
Chang
, and
M.-T.
Lin
,
Appl. Phys. Lett.
121
(
23
),
233103
(
2022
).
18.
A.
Azizimanesh
,
A.
Dey
,
S. A.
Chowdhury
,
E.
Wenner
,
W.
Hou
,
T.
Peña
,
H.
Askari
, and
S. M.
Wu
,
Appl. Phys. Lett.
123
(
4
),
043504
(
2023
).
19.
J.
Zhou
,
M. M.
Wu
,
X.
Zhou
, and
Q.
Sun
,
Appl. Phys. Lett.
95
(
10
),
103108
(
2009
).
20.
K.
Nieto
,
B. J.
Walder
, and
T. M.
Alam
,
J. Phys. Chem. C
127
(
22
),
10709
(
2023
).
21.
M. K.
Thakur
,
G.
Haider
,
F. J.
Sonia
,
J.
Plšek
,
A.
Rodriguez
,
V.
Mishra
,
J.
Panda
,
O.
Gedeon
,
M.
Mergl
,
O.
Volochanskyi
,
V.
Valeš
,
O.
Frank
,
J.
Vejpravova
, and
M.
Kalbáč
,
Small
19
(
12
),
2205575
(
2023
).
22.
Z.
Luo
,
J.
Ma
,
X.
Wang
,
D.
Chen
,
D.
Wu
,
J.
Pan
,
Y.
Pan
, and
X.
Ouyang
,
Adv. Mater.
35
(
40
),
2303444
(
2023
).
23.
C.
Zhang
,
X.
Zheng
,
J.
Cui
,
J.
Liu
,
T.
Duan
,
B.
Zhang
,
Z.
Zhang
,
S. H. M.
Jafri
,
R.
Papadakis
,
Z.
Qian
,
H.
Li
, and
K.
Leifer
,
Appl. Surf. Sci.
608
,
154593
(
2023
).
24.
M.
Alsagri
,
A.
Laref
,
B.
Ul Haq
,
H. R.
AlQahtani
,
F. T.
Nya
,
M. M.
El Amine
,
S.
Chowdhury
,
E. A.
Alghamdi
,
H. M.
Huang
,
J. T.
Yang
, and
Y. C.
Xiong
,
J. Mol. Struct.
1299
,
137102
(
2024
).
25.
R. R.
Nair
,
W.
Ren
,
R.
Jalil
,
I.
Riaz
,
V. G.
Kravets
,
L.
Britnell
,
P.
Blake
,
F.
Schedin
,
A. S.
Mayorov
,
S.
Yuan
,
M. I.
Katsnelson
,
H.-M.
Cheng
,
W.
Strupinski
,
L. G.
Bulusheva
,
A. V.
Okotrub
,
I. V.
Grigorieva
,
A. N.
Grigorenko
,
K. S.
Novoselov
, and
A. K.
Geim
,
Small
6
(
24
),
2877
(
2010
).
26.
K.
Tahara
,
T.
Iwasaki
,
A.
Matsutani
, and
M.
Hatano
,
Appl. Phys. Lett.
101
(
16
),
163105
(
2012
).
27.
X.
Wang
,
W.
Wang
,
D.
Xu
,
Y.
Liu
,
W.
Lai
, and
X.
Liu
,
Carbon
124
,
288
(
2017
).
28.
W. H.
Lee
,
J. W.
Suk
,
H.
Chou
,
J.
Lee
,
Y.
Hao
,
Y.
Wu
,
R.
Piner
,
D.
Akinwande
,
K. S.
Kim
, and
R. S.
Ruoff
,
Nano Lett.
12
(
5
),
2374
(
2012
).
29.
M.
Jahanshahi
,
E.
Kowsari
,
V.
Haddadi-Asl
,
M.
Khoobi
,
B.
Bazri
,
M.
Aryafard
,
J. H.
Lee
,
F. B.
Kadumudi
,
S.
Talebian
,
N.
Kamaly
,
M.
Mehrali
, and
A.
Dolatshahi-Pirouz
,
Appl. Surf. Sci.
515
,
146071
(
2020
).
30.
W. H.
Lee
,
J. W.
Suk
,
J.
Lee
,
Y.
Hao
,
J.
Park
,
J. W.
Yang
,
H.-W.
Ha
,
S.
Murali
,
H.
Chou
,
D.
Akinwande
,
K. S.
Kim
, and
R. S.
Ruoff
,
ACS Nano
6
(
2
),
1284
(
2012
).
31.
J.-E.
Lee
,
Y.
Eom
,
Y.-E.
Shin
,
S.-H.
Hwang
,
H.-H.
Ko
, and
H. G.
Chae
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
11
(
14
),
13665
(
2019
).
32.
K.-J.
Jeon
,
Z.
Lee
,
E.
Pollak
,
L.
Moreschini
,
A.
Bostwick
,
C.-M.
Park
,
R.
Mendelsberg
,
V.
Radmilovic
,
R.
Kostecki
,
T. J.
Richardson
, and
E.
Rotenberg
,
ACS Nano
5
(
2
),
1042
(
2011
).
33.
D. K.
Samarakoon
,
Z.
Chen
,
C.
Nicolas
, and
X.-Q.
Wang
,
Small
7
(
7
),
965
(
2011
).
34.
K.
Fan
,
L.
Peng
,
Y.
Liu
,
Y.
Li
,
Y.
Chen
,
Y.
Meng
,
X.
Liu
,
W.
Feng
, and
X.
Wang
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
12
(
36
),
40662
(
2020
).
35.
K.
Fan
,
X.
Chen
,
X.
Liu
,
Y.
Liu
,
W.
Lai
,
Y.
Chen
,
X.
Liu
, and
X.
Wang
,
Carbon
165
,
386
(
2020
).
36.
P.
Gong
,
J.
Wang
,
W.
Sun
,
D.
Wu
,
Z.
Wang
,
Z.
Fan
,
H.
Wang
,
X.
Han
, and
S.
Yang
,
Nanoscale
6
(
6
),
3316
(
2014
).
37.
J.
Wang
,
J.
Song
,
X.
Mu
, and
M.
Sun
,
Mater. Today Phys.
13
,
100196
(
2020
).
38.
H.
Kang
,
B.
Hua
,
L.
Xu
,
X.
Zhan
,
Y.
Zheng
, and
Z.
Huang
,
Carbon
184
,
526
(
2021
).
39.
K.
Kudo
,
A.
Masago
,
S.
Yamada
,
L. S. R.
Kumara
,
H.
Tajiri
,
Y.
Sakuraba
,
K.
Hono
, and
K.
Hamaya
,
Phys. Rev. B
103
(
10
),
104427
(
2021
).
40.
A.
Stupakov
,
O.
Pacherova
,
T.
Kocourek
,
M.
Jelinek
,
A.
Dejneka
, and
M.
Tyunina
,
Phys. Rev. B
99
(
8
),
085111
(
2019
).
41.
D.
Ding
,
X.
Dai
,
C.
Wang
, and
D.
Diao
,
Carbon
163
,
19
(
2020
).
42.
K.
Shu
,
N.
Wang
,
N.
Huo
,
F.
Wan
,
J.
Li
, and
C.
Xue
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
13
(
25
),
29960
(
2021
).
43.
Y.
Jiang
,
A.
He
,
K.
Luo
,
J.
Zhang
,
G.
Liu
,
R.
Zhao
,
Q.
Zhang
,
Z.
Wang
,
C.
Zhao
,
L.
Wang
,
Y.
Qi
,
J.
Gao
,
K. P.
Loh
,
A. T. S.
Wee
, and
C.-W.
Qiu
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
119
(
27
),
e2115939119
(
2022
).
44.
Y.
Hishiyama
,
H.
Irumano
,
Y.
Kaburagi
, and
Y.
Soneda
,
Phys. Rev. B
63
(
24
),
245406
(
2001
).
45.
X.
Hong
,
S. H.
Cheng
,
C.
Herding
, and
J.
Zhu
,
Phys. Rev. B
83
(
8
),
085410
(
2011
).
46.
A.
Reynoso de la Garza
,
H.
Zeghioud
,
A.
Benítez-Rico
,
A.
Romero-Nuñez
,
H.
Djelal
,
T. E.
Chávez-Miyauchi
, and
J. Á.
Guillén-Cervantes
,
Mater. Sci. Semicond. Process.
176
,
108349
(
2024
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.