Driving fundamental excitations via strong light fields is one of the most important issues in solid state physics, which opens up new avenues to control material properties. Two-dimensional materials are fruitful platforms for future semiconductor applications, including opto-electronic and phononic devices, yet the phonon dynamics and nonlinear phonon–phonon coupling remain under-explored. Here, we demonstrate coherent phonon excitation in thin films of the layered two-dimensional semiconductor WSe2 induced by intense and broadband ultrafast terahertz (THz) pulses. We performed THz Kerr effect spectroscopy and observed coherent phonon oscillations assigned to the E 2 g optical phonon mode. The phonon amplitude displays a quadratic THz field strength dependence, indicating a sum-frequency THz excitation process. Furthermore, pump–probe polarization and crystal orientation relationships, supported by symmetry analysis of the nonlinear susceptibility and Raman tensors, provide helpful insight into nonlinear phonon–phonon interactions and potential coherent control schemes for the manipulation of phonon polarization and material properties in WSe2.

1.
A.
Splendiani
,
L.
Sun
,
Y.
Zhang
,
T.
Li
,
J.
Kim
,
C.-Y.
Chim
,
G.
Galli
, and
F.
Wang
,
Nano Lett.
10
,
1271
(
2010
).
2.
K. F.
Mak
,
C.
Lee
,
J.
Hone
,
J.
Shan
, and
T. F.
Heinz
,
Phys. Rev. Lett.
105
,
136805
(
2010
).
3.
D.
Xiao
,
G.-B.
Liu
,
W.
Feng
,
X.
Xu
, and
W.
Yao
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
196802
(
2012
).
4.
K. F.
Mak
,
K.
He
,
J.
Shan
, and
T. F.
Heinz
,
Nat. Nanotechnol.
7
,
494
(
2012
).
5.
H.
Zeng
,
J.
Dai
,
W.
Yao
,
D.
Xiao
, and
X.
Cui
,
Nat. Nanotechnol.
7
,
490
(
2012
).
6.
T.
Cao
,
G.
Wang
,
W.
Han
,
H.
Ye
,
C.
Zhu
,
J.
Shi
,
Q.
Niu
,
P.
Tan
,
E.
Wang
,
B.
Liu
, and
J.
Feng
,
Nat. Commun.
3
,
887
(
2012
).
7.
L.
Zhang
and
Q.
Niu
,
Phys. Rev. Lett.
115
,
115502
(
2015
), arXiv:1502.02573v1.
8.
H.
Zhu
,
J.
Yi
,
M.-Y.
Li
,
J.
Xiao
,
L.
Zhang
,
C.-W.
Yang
,
R. A.
Kaindl
,
L.-J.
Li
,
Y.
Wang
, and
X.
Zhang
,
Science
359
,
579
(
2018
).
9.
A.
Chernikov
,
T. C.
Berkelbach
,
H. M.
Hill
,
A.
Rigosi
,
Y.
Li
,
O. B.
Aslan
,
D. R.
Reichman
,
M. S.
Hybertsen
, and
T. F.
Heinz
,
Phys. Rev. Lett.
113
,
076802
(
2014
).
10.
A. V.
Stier
,
N. P.
Wilson
,
K. A.
Velizhanin
,
J.
Kono
,
X.
Xu
, and
S. A.
Crooker
,
Phys. Rev. Lett.
120
,
057405
(
2018
).
11.
S.
Kusaba
,
Y.
Katagiri
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
K.
Yanagi
,
N.
Naka
, and
K.
Tanaka
,
Opt. Express
29
,
24629
(
2021
).
12.
R.
Suzuki
,
M.
Sakano
,
Y. J.
Zhang
,
R.
Akashi
,
D.
Morikawa
,
A.
Harasawa
,
K.
Yaji
,
K.
Kuroda
,
K.
Miyamoto
,
T.
Okuda
,
K.
Ishizaka
,
R.
Arita
, and
Y.
Iwasa
,
Nat. Nanotechnol.
9
,
611
(
2014
).
13.
B.
Zhu
,
H.
Zeng
,
J.
Dai
,
Z.
Gong
, and
X.
Cui
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
111
,
11606
(
2014
).
14.
Q.
Cai
,
B.
Wei
,
Q.
Sun
,
A. H.
Said
, and
C.
Li
,
Mater. Today Phys.
28
,
100856
(
2022
).
15.
A. K.
Geim
and
I. V.
Grigorieva
,
Nature
499
,
419
(
2013
).
16.
B.
Hunt
,
J. D.
Sanchez-Yamagishi
,
A. F.
Young
,
M.
Yankowitz
,
B. J.
LeRoy
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
P.
Moon
,
M.
Koshino
,
P.
Jarillo-Herrero
, and
R. C.
Ashoori
,
Science
340
,
1427
(
2013
).
17.
Y.
Cao
,
V.
Fatemi
,
S.
Fang
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
E.
Kaxiras
, and
P.
Jarillo-Herrero
,
Nature
556
,
43
(
2018
).
18.
Y.
Cao
,
V.
Fatemi
,
A.
Demir
,
S.
Fang
,
S. L.
Tomarken
,
J. Y.
Luo
,
J. D.
Sanchez-Yamagishi
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
E.
Kaxiras
,
R. C.
Ashoori
, and
P.
Jarillo-Herrero
,
Nature
556
,
80
(
2018
).
19.
H.
Yu
,
G.-B.
Liu
,
J.
Tang
,
X.
Xu
, and
W.
Yao
,
Sci. Adv.
3
,
e1701696
(
2017
).
20.
M.-L.
Lin
,
Q.-H.
Tan
,
J.-B.
Wu
,
X.-S.
Chen
,
J.-H.
Wang
,
Y.-H.
Pan
,
X.
Zhang
,
X.
Cong
,
J.
Zhang
,
W.
Ji
,
P.-A.
Hu
,
K.-H.
Liu
, and
P.-H.
Tan
,
ACS Nano
12
,
8770
(
2018
).
21.
M.
Rini
,
R.
Tobey
,
N.
Dean
,
J.
Itatani
,
Y.
Tomioka
,
Y.
Tokura
,
R. W.
Schoenlein
, and
A.
Cavalleri
,
Nature
449
,
72
(
2007
).
22.
T.
Kampfrath
,
K.
Tanaka
, and
K. A.
Nelson
,
Nat. Photonics
7
,
680
(
2013
).
23.
H.
Liu
,
Y.
Li
,
Y. S.
You
,
S.
Ghimire
,
T. F.
Heinz
, and
D. A.
Reis
,
Nat. Phys.
13
,
262
(
2017
).
24.
S.
Maehrlein
,
A.
Paarmann
,
M.
Wolf
, and
T.
Kampfrath
,
Phys. Rev. Lett.
119
,
127402
(
2017
).
25.
N.
Yoshikawa
,
T.
Tamaya
, and
K.
Tanaka
,
Science
356
,
736
(
2017
).
26.
S.
Ghimire
and
D. A.
Reis
,
Nat. Phys.
15
,
10
(
2019
).
27.
N.
Yoshikawa
,
K.
Nagai
,
K.
Uchida
,
Y.
Takaguchi
,
S.
Sasaki
,
Y.
Miyata
, and
K.
Tanaka
,
Nat. Commun.
10
,
3709
(
2019
).
28.
K.
Uchida
,
K.
Nagai
,
N.
Yoshikawa
, and
K.
Tanaka
,
Phys. Rev. B
101
,
094301
(
2020
).
29.
K.
Uchida
,
S.
Kusaba
,
K.
Nagai
,
T. N.
Ikeda
, and
K.
Tanaka
,
Sci. Adv.
8
,
eabq7281
(
2022
).
30.
T. Y.
Jeong
,
B. M.
Jin
,
S. H.
Rhim
,
L.
Debbichi
,
J.
Park
,
Y. D.
Jang
,
H. R.
Lee
,
D.-H.
Chae
,
D.
Lee
,
Y.-H.
Kim
,
S.
Jung
, and
K. J.
Yee
,
ACS Nano
10
,
5560
(
2016
).
31.
S.
Bae
,
K.
Matsumoto
,
H.
Raebiger
,
K.-I.
Shudo
,
Y.-H.
Kim
,
Ø. S.
Handegård
,
T.
Nagao
,
M.
Kitajima
,
Y.
Sakai
,
X.
Zhang
,
R.
Vajtai
,
P.
Ajayan
,
J.
Kono
,
J.
Takeda
, and
I.
Katayama
,
Nat. Commun.
13
,
4279
(
2022
).
32.
D. M.
Juraschek
and
S. F.
Maehrlein
,
Phys. Rev. B
97
,
174302
(
2018
).
33.
C. L.
Johnson
,
B. E.
Knighton
, and
J. A.
Johnson
,
Phys. Rev. Lett.
122
,
73901
(
2019
).
34.
G.
Mead
,
H.-W.
Lin
,
I.-B.
Magdǎu
,
T. F.
Miller
, and
G. A.
Blake
,
J. Phys. Chem. B
124
,
8904
(
2020
).
35.
H.-W.
Lin
,
G.
Mead
, and
G. A.
Blake
,
Phys. Rev. Lett.
129
,
207401
(
2022
).
36.
C. H.
Lui
,
A. J.
Frenzel
,
D. V.
Pilon
,
Y.-H.
Lee
,
X.
Ling
,
G. M.
Akselrod
,
J.
Kong
, and
N.
Gedik
,
Phys. Rev. Lett.
113
,
166801
(
2014
).
37.
C. J.
Docherty
,
P.
Parkinson
,
H. J.
Joyce
,
M.-H.
Chiu
,
C.-H.
Chen
,
M.-Y.
Lee
,
L.-J.
Li
,
L. M.
Herz
, and
M. B.
Johnston
,
ACS Nano
8
,
11147
(
2014
).
38.
X.
Yan
,
L.
Zhu
,
Y.
Zhou
,
Y.
E
,
L.
Wang
, and
X.
Xu
,
Appl. Opt.
54
,
6732
(
2015
).
39.
M. C.
Hoffmann
,
N. C.
Brandt
,
H. Y.
Hwang
,
K. L.
Yeh
, and
K. A.
Nelson
,
Appl. Phys. Lett.
95
,
2007
(
2009
), arXiv:0907.5081.
40.
A. A.
Melnikov
,
Y. G.
Selivanov
, and
S. V.
Chekalin
,
Phys. Rev. B
102
,
224301
(
2020
).
41.
G.
Mead
,
I.
Katayama
,
J.
Takeda
, and
G. A.
Blake
,
Rev. Sci. Instrum.
90
,
053107
(
2019
).
42.
A.
Leitenstorfer
,
S.
Hunsche
,
J.
Shah
,
M. C.
Nuss
, and
W. H.
Knox
,
Appl. Phys. Lett.
74
,
1516
(
1999
).
43.
N.
Kumar
,
S.
Najmaei
,
Q.
Cui
,
F.
Ceballos
,
P. M.
Ajayan
,
J.
Lou
, and
H.
Zhao
,
Phys. Rev. B
87
,
161403
(
2013
).
44.
W.
Zhao
,
Z.
Ghorannevis
,
K. K.
Amara
,
J. R.
Pang
,
M.
Toh
,
X.
Zhang
,
C.
Kloc
,
P. H.
Tan
, and
G.
Eda
,
Nanoscale
5
,
9677
(
2013
).
45.
E.
del Corro
,
H.
Terrones
,
A.
Elias
,
C.
Fantini
,
S.
Feng
,
M. A.
Nguyen
,
T. E.
Mallouk
,
M.
Terrones
, and
M. A.
Pimenta
,
ACS Nano
8
,
9629
(
2014
).
46.
A. A.
Melnikov
,
K. N.
Boldyrev
,
Y. G.
Selivanov
,
V. P.
Martovitskii
,
S. V.
Chekalin
, and
E. A.
Ryabov
,
Phys. Rev. B
97
,
214304
(
2018
).
47.
B. S.
Dastrup
,
J. R.
Hall
, and
J. A.
Johnson
,
Appl. Phys. Lett.
110
,
162901
(
2017
).
48.
M.
Frenzel
,
M.
Cherasse
,
J. M.
Urban
,
F.
Wang
,
B.
Xiang
,
L.
Nest
,
L.
Huber
,
L.
Perfetti
,
M.
Wolf
,
T.
Kampfrath
,
X.-Y.
Zhu
, and
S. F.
Maehrlein
,
Sci. Adv.
9
,
eadg3856
(
2023
).
49.
M.
Traving
,
M.
Boehme
,
L.
Kipp
,
M.
Skibowski
,
F.
Starrost
,
E. E.
Krasovski
,
A.
Perlov
, and
W.
Schattke
,
Phys. Rev. B
55
,
10392
(
1997
).
50.
K. K.
Kam
and
B. A.
Parkinson
,
J. Phys. Chem.
86
,
463
(
1982
).
51.
M.
Takai
,
K.
Shibata
,
M.
Uemoto
, and
S.
Watanabe
,
Appl. Phys. Express
9
,
052206
(
2016
).
52.
C.
Somma
,
K.
Reimann
,
C.
Flytzanis
,
T.
Elsaesser
, and
M.
Woerner
,
Phys. Rev. Lett.
112
,
146602
(
2014
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.