Despite growing interest in polymers under extreme conditions, most atomistic molecular dynamics simulations cannot describe the bond scission events underlying failure modes in polymer networks undergoing large strains. In this work, we propose a physics-based machine learning approach that can detect and perform bond breaking with near quantum-chemical accuracy on-the-fly in atomistic simulations. Particularly, we demonstrate that by coarse-graining highly correlated neighboring bonds, the prediction accuracy can be dramatically improved. By comparing with existing quantum mechanics/molecular mechanics methods, our approach is approximately two orders of magnitude more efficient and exhibits improved sensitivity toward rare bond breaking events at low strain. The proposed bond breaking molecular dynamics scheme enables fast and accurate modeling of strain hardening and material failure in polymer networks and can accelerate the design of polymeric materials under extreme conditions.

1.
J. S.
Jayan
,
S.
Appukuttan
,
R.
Wilson
,
K.
Joseph
,
G.
George
, and
K.
Oksman
, in
Fiber Reinforced Composites
, Woodhead Publishing Series in Composites Science and Engineering, edited by
K.
Joseph
,
K.
Oksman
,
G.
George
,
R.
Wilson
, and
S.
Appukuttan
(
Woodhead Publishing
,
2021
), pp.
1
24
.
2.
C.
Wu
and
W.
Xu
,
Polymer
47
,
6004
(
2006
).
3.
C.
Li
and
A.
Strachan
,
Polymer
52
,
2920
(
2011
).
4.
A.
Shokuhfar
and
B.
Arab
,
J. Mol. Model.
19
,
3719
(
2013
).
5.
J.-L.
Barrat
,
J.
Baschnagel
, and
A.
Lyulin
,
Soft Matter
6
,
3430
(
2010
).
6.
A.
Aramoon
,
T. D.
Breitzman
,
C.
Woodward
, and
J. A.
El-Awady
,
J. Phys. Chem. B
120
,
9495
(
2016
).
7.
X.
Wu
,
A.
Aramoon
, and
J. A.
El-Awady
,
J. Phys. Chem. B
124
,
11928
(
2020
).
8.
C.
Li
and
A.
Strachan
,
J. Polym. Sci., Part B
53
,
103
(
2015
).
9.
A.
Vashisth
,
C.
Ashraf
,
C. E.
Bakis
, and
A. C. T.
van Duin
,
Polymer
158
,
354
(
2018
).
10.
R. A.
Riggleman
,
H.-N.
Lee
,
M. D.
Ediger
, and
J. J.
de Pablo
,
Soft Matter
6
,
287
(
2010
).
11.
J.
Fan
,
A.
Anastassiou
,
C. W.
Macosko
, and
E. B.
Tadmor
,
Polymer
196
,
122477
(
2020
).
12.
M. J.
Mullins
,
D.
Liu
, and
H. J.
Sue
, in
Thermosets
,
2nd ed.
, edited by
Q.
Guo
(
Elsevier
,
2018
) pp.
35
68
.
13.
W.
Post
,
A.
Susa
,
R.
Blaauw
,
K.
Molenveld
, and
R. J. I.
Knoop
,
Polym. Rev.
60
,
359
(
2020
).
14.
N.
Xu
,
B.
Wang
,
Z.
An
,
Y.
Liu
,
L.
Liu
,
Z.
Hu
, and
Y.
Huang
,
Chem. Mater.
34
,
4732
(
2022
).
15.
C. P.
Buckley
,
J.
Harding
,
J. P.
Hou
,
C.
Ruiz
, and
A.
Trojanowski
,
J. Mech. Phys. Solids
49
,
1517
(
2001
).
16.
C. W.
Barney
,
Z.
Ye
,
I.
Sacligil
,
K. R.
McLeod
,
H.
Zhang
,
G. N.
Tew
,
R. A.
Riggleman
, and
A. J.
Crosby
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
119
,
e2112389119
(
2022
).
17.
R. K.
Bay
,
T.
Zhang
,
S.
Shimomura
,
M.
Ilton
,
K.
Tanaka
,
R. A.
Riggleman
, and
A. J.
Crosby
,
Macromolecules
55
,
8505
(
2022
).
18.
J.
Tersoff
,
Phys. Rev. B
37
,
6991
(
1988
).
19.
M.
Tsige
and
M. J.
Stevens
,
Macromolecules
37
,
630
(
2004
).
20.
A. C. T.
van Duin
,
S.
Dasgupta
,
F.
Lorant
, and
W. A.
Goddard
,
J. Phys. Chem. A
105
,
9396
(
2001
).
21.
M. J.
Stevens
,
Macromolecules
34
,
2710
(
2001
).
22.
A.
Warshel
and
M.
Levitt
,
J. Mol. Biol.
103
,
227
(
1976
).
23.
U. C.
Singh
and
P. A.
Kollman
,
J. Comput. Chem.
7
,
718
(
1986
).
24.
M. J.
Field
,
P. A.
Bash
, and
M.
Karplus
,
J. Comput. Chem.
11
,
700
(
1990
).
25.
S. A.
Barr
,
G. S.
Kedziora
,
A. M.
Ecker
,
J. C.
Moller
,
R. J.
Berry
, and
T. D.
Breitzman
,
J. Chem. Phys.
144
,
244904
(
2016
).
26.
R. A.
Riggleman
,
H.-N.
Lee
,
M. D.
Ediger
, and
J. J.
de Pablo
,
Phys. Rev. Lett.
99
,
215501
(
2007
).
27.
K.
Yoshimoto
,
T. S.
Jain
,
K. V.
Workum
,
P. F.
Nealey
, and
J. J.
de Pablo
,
Phys. Rev. Lett.
93
,
175501
(
2004
).
28.
F.
Léonforte
,
A.
Tanguy
,
J. P.
Wittmer
, and
J.-L.
Barrat
,
Phys. Rev. Lett.
97
,
055501
(
2006
).
29.
D.
Wang
,
Y.
Liu
,
T.
Nishi
, and
K.
Nakajima
,
Appl. Phys. Lett.
100
,
251905
(
2012
).
30.
P.
Friederich
,
F.
Häse
,
J.
Proppe
, and
A.
Aspuru-Guzik
,
Nat. Mater.
20
,
750
(
2021
).
31.
J. C.
Maier
and
N. E.
Jackson
,
J. Chem. Phys.
157
,
174102
(
2022
).
32.
M.
Wen
,
S. M.
Blau
,
E. W. C.
Spotte-Smith
,
S.
Dwaraknath
, and
K. A.
Persson
,
Chem. Sci.
12
,
1858
(
2021
).
33.
J. S.
Smith
,
O.
Isayev
, and
A. E.
Roitberg
,
Chem. Sci.
8
,
3192
(
2017
).
34.
J. S.
Smith
,
B. T.
Nebgen
,
R.
Zubatyuk
,
N.
Lubbers
,
C.
Devereux
,
K.
Barros
,
S.
Tretiak
,
O.
Isayev
, and
A. E.
Roitberg
,
Nat. Commun.
10
,
2903
(
2019
).
35.
H. J.
Kulik
,
T.
Hammerschmidt
,
J.
Schmidt
,
S.
Botti
,
M. A. L.
Marques
,
M.
Boley
,
M.
Scheffler
,
M.
Todorović
,
P.
Rinke
,
C.
Oses
,
A.
Smolyanyuk
,
S.
Curtarolo
,
A.
Tkatchenko
,
A. P.
Bartók
,
S.
Manzhos
,
M.
Ihara
,
T.
Carrington
,
J.
Behler
,
O.
Isayev
,
M.
Veit
,
A.
Grisafi
,
J.
Nigam
,
M.
Ceriotti
,
K. T.
Schütt
,
J.
Westermayr
,
M.
Gastegger
,
R. J.
Maurer
,
B.
Kalita
,
K.
Burke
,
R.
Nagai
,
R.
Akashi
,
O.
Sugino
,
J.
Hermann
,
F.
Noé
,
S.
Pilati
,
C.
Draxl
,
M.
Kuban
,
S.
Rigamonti
,
M.
Scheidgen
,
M.
Esters
,
D.
Hicks
,
C.
Toher
,
P. V.
Balachandran
,
I.
Tamblyn
,
S.
Whitelam
,
C.
Bellinger
, and
L. M.
Ghiringhelli
,
Electron. Struct.
4
,
023004
(
2022
).
36.
V. L.
Deringer
,
A. P.
Bartók
,
N.
Bernstein
,
D. M.
Wilkins
,
M.
Ceriotti
, and
G.
Csányi
,
Chem. Rev.
121
,
10073
(
2021
).
37.
C.-I.
Wang
and
N. E.
Jackson
,
Chem. Mater.
35
,
1470
(
2023
).
38.
W. L.
Jorgensen
,
D. S.
Maxwell
, and
J.
Tirado-Rives
,
J. Am. Chem. Soc.
118
,
11225
(
1996
).
39.
L. S.
Dodda
,
I.
Cabeza de Vaca
,
J.
Tirado-Rives
, and
W. L.
Jorgensen
,
Nucl. Acids Res.
45
,
W331
(
2017
).
40.
J. R.
Gissinger
,
B. D.
Jensen
, and
K. E.
Wise
,
Polymer
128
,
211
(
2017
).
41.
A. P.
Thompson
,
H. M.
Aktulga
,
R.
Berger
,
D. S.
Bolintineanu
,
W. M.
Brown
,
P. S.
Crozier
,
P. J.
in 't Veld
,
A.
Kohlmeyer
,
S. G.
Moore
,
T. D.
Nguyen
,
R.
Shan
,
M. J.
Stevens
,
J.
Tranchida
,
C.
Trott
, and
S. J.
Plimpton
,
Comput. Phys. Commun.
271
,
108171
(
2022
).
42.
G. S.
Kedziora
,
S. A.
Barr
,
R.
Berry
,
J. C.
Moller
, and
T. D.
Breitzman
,
Theor. Chem. Acc.
135
,
79
(
2016
).
43.
F.
Neese
,
F.
Wennmohs
,
U.
Becker
, and
C.
Riplinger
,
J. Chem. Phys.
152
,
224108
(
2020
).
44.
C.
Ortiz
,
R.
Kim
,
E.
Rodighiero
,
C. K.
Ober
, and
E. J.
Kramer
,
Macromolecules
31
,
4074
(
1998
).
45.
M.
Grandbois
,
M.
Beyer
,
M.
Rief
,
H.
Clausen-Schaumann
, and
H. E.
Gaub
,
Science
283
,
1727
(
1999
).
46.
S.
Grimme
,
J. G.
Brandenburg
,
C.
Bannwarth
, and
A.
Hansen
,
J. Chem. Phys.
143
,
054107
(
2015
).
47.
C.
Bannwarth
,
S.
Ehlert
, and
S.
Grimme
,
J. Chem. Theory Comput.
15
,
1652
(
2019
).
48.
A. P.
Bartók
,
R.
Kondor
, and
G.
Csányi
,
Phys. Rev. B
87
,
184115
(
2013
).
49.
S.
De
,
A. P.
Bartók
,
G.
Csányi
, and
M.
Ceriotti
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
18
,
13754
(
2016
).
50.
J.
Snoek
,
H.
Larochelle
, and
R. P.
Adams
, “
Practical Bayesian optimization of machine learning algorithms
,” arXiv:1206.2944 (
2012
).
51.
C.-C.
Chang
and
C.-J.
Lin
,
ACM Trans. Intell. Syst. Technol.
2
,
1
27
(
2011
).
52.
C.
Zhu
,
R. H.
Byrd
,
P.
Lu
, and
J.
Nocedal
,
ACM Trans. Math. Software
23
,
550
(
1997
).
53.
M.
Kubát
and
S.
Matwin
, in
International Conference on Machine Learning
1997
.
54.
A.
Giuntoli
,
N. K.
Hansoge
,
A.
van Beek
,
Z.
Meng
,
W.
Chen
, and
S.
Keten
,
npj Comput. Mater.
7
(
1
),
168
(
2021
).
55.
Z.
Meng
,
M. A.
Bessa
,
W.
Xia
,
W.
Kam Liu
, and
S.
Keten
,
Macromolecules
49
,
9474
(
2016
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.