Further scaling of dynamic random-access memory (DRAM) faces critical challenges because of the lack of materials with both high dielectric constant and low leakage. In this work, engineering Hf1−xZrxO2 (HZO) films to the morphotropic phase boundary (MPB) and inserting Al2O3 interface layers with a wide bandgap are utilized to overcome this bottleneck. By tuning Zr composition and the woken-up process, the ratio of tetragonal and orthorhombic phases is manipulated to achieve the desired high dielectric constant MPB state. On this basis, Al2O3 ultrathin layers are inserted to further enhance the dielectric constant as well as reduce the leakage current. As a result, a high dielectric constant of ∼ 46.7 (equivalent oxide thickness ∼ 5.1 Å) and low leakage current density (<10−7 A/cm2 at ±0.5 V) are achieved in TiN/Al2O3 (0.2 nm)/Hf0.5Zr0.5O2 (5.6 nm)/Al2O3 (0.3 nm)/TiN capacitors. Furthermore, long dielectric breakdown time of the heterostructure confirms its application potential. These results are useful for developing next generation DRAM capacitor devices.

1.
S. K.
Kim
and
M.
Popovici
,
MRS Bull.
43
,
334
(
2018
).
2.
C. S.
Hwang
,
Adv. Electron. Mater.
1
,
1400056
(
2015
).
3.
M. H.
Park
,
Y. H.
Lee
,
H. J.
Kim
,
Y. J.
Kim
,
T.
Moon
,
K. D.
Kim
,
S. D.
Hyun
, and
C. S.
Hwang
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
10
,
42666
(
2018
).
4.
S.
Kim
,
S. H.
Lee
,
M. J.
Kim
,
W. S.
Hwang
,
H. S.
Jin
, and
B. J.
Cho
,
IEEE Electron Device Lett.
42
,
517
(
2021
).
5.
N. H.
Lee
,
S.
Lee
,
S. H.
Kim
,
G. J.
Kim
,
K.
Lee
,
Y.
Lee
,
Y.
Hwang
,
H.
Kim
, and
S.
Pae
, in
IEEE International Reliability Physics Symposium (IRPS)
(
IEEE
,
2022
).
6.
S.
Lee
,
G. J.
Kim
,
N. H.
Lee
,
K.
Lee
,
B.
Woo
,
J.
Jin
,
J.
Kim
,
Y.
Lee
,
H.
Kim
, and
S.
Pae
, in
IEEE International Electron Devices Meeting (IEDM)
, San Francisco, CA (
IEEE
,
2021
).
7.
S. K.
Kim
,
G. J.
Choi
,
S. Y.
Lee
,
M.
Seo
,
S. W.
Lee
,
J. H.
Han
,
H. S.
Ahn
,
S.
Han
, and
C. S.
Hwang
,
Adv. Mater.
20
,
1429
(
2008
).
8.
W.
Lee
,
J. H.
Han
,
W.
Jeon
,
Y. W.
Yoo
,
S. W.
Lee
,
S. K.
Kim
,
C. H.
Ko
,
C.
Lansalot-Matras
, and
C. S.
Hwang
,
Chem. Mater.
25
,
953
(
2013
).
9.
M.
Popovici
,
A.
Belmonte
,
H.
Oh
,
G.
Potoms
,
J.
Meersschaut
,
O.
Richard
,
H.
Hody
,
S.
Van Elshocht
,
R.
Delhougne
,
L.
Goux
, and
G. S.
Kar
, in
IEEE International Electron Devices Meeting (IEDM)
, San Francisco, CA (
IEEE
,
2018
).
10.
S. S.
Cheema
,
D.
Kwon
,
N.
Shanker
,
R.
dos Reis
,
S. L.
Hsu
,
J.
Xiao
,
H. G.
Zhang
,
R.
Wagner
,
A.
Datar
,
M. R.
McCarter
,
C. R.
Serrao
,
A. K.
Yadav
,
G.
Karbasian
,
C. H.
Hsu
,
A. J.
Tan
,
L. C.
Wang
,
V.
Thakare
,
X.
Zhang
,
A.
Mehta
,
E.
Karapetrova
,
R. V.
Chopdekar
,
P.
Shafer
,
E.
Arenholz
,
C. M.
Hu
,
R.
Proksch
,
R.
Ramesh
,
J.
Ciston
, and
S.
Salahuddin
,
Nature
580
,
478
(
2020
).
11.
U.
Schroeder
,
M. H.
Park
,
T.
Mikolajick
, and
C. S.
Hwang
,
Nat. Rev. Mater.
7
,
653
(
2022
).
12.
J.
Müller
,
T. S.
Böscke
,
D.
Bräuhaus
,
U.
Schröder
,
U.
Böttger
,
J.
Sundqvist
,
P.
Kücher
,
T.
Mikolajick
, and
L.
Frey
,
Appl. Phys. Lett.
99
,
112901
(
2011
).
13.
14.
A.
Kashir
,
M. G.
Farahani
,
S.
Kamba
,
M.
Yadav
, and
H.
Hwang
,
ACS Appl. Electron. Mater.
3
,
5632
(
2021
).
15.
S. D.
Hyun
,
H. W.
Park
,
M. H.
Park
,
Y. H.
Lee
,
Y. B.
Lee
,
B. Y.
Kim
,
H. H.
Kim
,
B. S.
Kim
, and
C. S.
Hwang
,
Adv. Electron. Mater.
6
,
2000631
(
2020
).
16.
D.
Das
,
B.
Buyantogtokh
,
V.
Gaddam
, and
S.
Jeon
,
IEEE Trans. Electron Devices
69
,
103
(
2022
).
17.
M.
Jung
,
V.
Gaddam
, and
S.
Jeon
,
Nano Convergence
9
,
44
(
2022
).
18.
J. Y.
Park
,
D. H.
Lee
,
K.
Yang
,
S. H.
Kim
,
G. T.
Yu
,
G. H.
Park
,
E. B.
Lee
,
K. H.
Kim
, and
M. H.
Park
,
ACS Appl. Electron. Mater.
4
,
1369
(
2022
).
19.
J. R.
Zhou
,
Z. P.
Zhou
,
L. M.
Jiao
,
X. K.
Wang
,
Y. Y.
Kang
,
H. B.
Wang
,
K. Z.
Han
,
Z. J.
Zheng
, and
X.
Gong
, in
IEEE International Electron Devices Meeting (IEDM)
, San Francisco, CA (
IEEE
,
2021
).
20.
N.
Kai
,
A.
Saha
,
W.
Chakraborty
,
H. C.
Ye
,
B.
Grisafe
,
J.
Smith
,
G. B.
Rayner
,
S.
Gupta
, and
S.
Datta
, in
IEEE International Electron Devices Meeting (IEDM)
, San Francisco, CA (
IEEE
,
2019
).
21.
J. J.
Chen
,
C. J.
Jin
,
X.
Yu
,
X. L.
Jia
,
Y.
Peng
,
Y.
Liu
,
B.
Chen
,
R.
Cheng
, and
G. Q.
Han
,
IEEE Trans. Electron Devices
69
,
5297
(
2022
).
22.
H. Y.
Chen
,
L.
Tang
,
L. Y.
Liu
,
Y. H.
Chen
,
H.
Luo
,
X.
Yuan
, and
D.
Zhang
,
Appl. Surf. Sci.
542
,
148737
(
2021
).
23.
J.
Robertson
,
J. Non-Cryst. Solids
303
,
94
(
2002
).
24.
B. W.
Liu
,
Y. T.
Cao
,
W.
Zhang
, and
Y. B.
Li
,
Appl. Phys. Lett.
119
,
172902
(
2021
).
25.
D. Y.
Zhou
,
U.
Schroeder
,
J.
Xu
,
J.
Heitmann
,
G.
Jegert
,
W.
Weinreich
,
M.
Kerber
,
S.
Knebel
,
E.
Erben
, and
T.
Mikolajick
,
J. Appl. Phys.
108
,
124104
(
2010
).
26.
T.
Mittmann
,
M.
Materano
,
P. D.
Lomenzo
,
M. H.
Park
,
I.
Stolichnov
,
M.
Cavalieri
,
C. Z.
Zhou
,
C. C.
Chung
,
J. L.
Jones
,
T.
Szyjka
,
M.
Muller
,
A.
Kersch
,
T.
Mikolajick
, and
U.
Schroeder
,
Adv. Mater. Interfaces
6
,
1901528
(
2019
).
27.
Y. C.
Kao
,
H. K.
Peng
,
Y. K.
Wang
,
K. A.
Wu
,
C. Y.
Wang
,
Y. D.
Lin
,
T. C.
Lai
,
Y. H.
Wu
,
C. Y.
Lin
,
S. W.
Hsiao
,
M. H.
Lee
, and
P. J.
Wu
,
ACS Appl. Electron. Mater.
4
,
3897
(
2022
).
28.
M. H.
Park
,
H. J.
Kim
,
Y. J.
Kim
,
W.
Lee
,
T.
Moon
, and
C. S.
Hwang
,
Appl. Phys. Lett.
102
,
242905
(
2013
).
29.
B. J.
Murdoch
,
D. G.
McCulloch
,
R.
Ganesan
,
D. R.
McKenzie
,
M. M. M.
Bilek
, and
J. G.
Partridge
,
Appl. Phys. Lett.
108
,
143504
(
2016
).
30.
D. Y.
Cho
,
H. S.
Jung
, and
C. S.
Hwang
,
Phys. Rev. B
82
,
094104
(
2010
).
31.
T.
Schenk
,
A.
Anspoks
,
I.
Jonane
,
R.
Ignatans
,
B. S.
Johnson
,
J. L.
Jones
,
M.
Tallarida
,
C.
Marini
,
L.
Simonelli
,
P.
Honicke
,
C.
Richter
,
T.
Mikolajick
, and
U.
Schroeder
,
Acta Mater.
180
,
158
(
2019
).
32.
I. P.
Studenyak
,
M.
Kranjcec
,
O. T.
Nahusko
, and
O. M.
Borets
,
Thin Solid Films
476
,
137
(
2005
).
33.
S.
Lombardo
,
C.
Nelson
,
K.
Chae
,
S.
Reyes-Lillo
,
M.
Tian
,
N.
Tasneem
,
Z.
Wang
,
M.
Hoffmann
,
D.
Triyoso
,
S.
Consiglio
,
K.
Tapily
,
R.
Clark
,
G.
Leusink
,
K.
Cho
,
A.
Kummel
,
J.
Kacher
, and
A.
Khan
, in
IEEE Symposium on VLSI Technology
, Honolulu, HI (
IEEE
,
2020
).
34.
M.
Pesic
,
F. P. G.
Fengler
,
L.
Larcher
,
A.
Padovani
,
T.
Schenk
,
E. D.
Grimley
,
X. H.
Sang
,
J. M.
LeBeau
,
S.
Slesazeck
,
U.
Schroeder
, and
T.
Mikolajick
,
Adv. Funct. Mater.
26
,
4601
(
2016
).
35.
Y.
Goh
,
S. H.
Cho
,
S. H. K.
Park
, and
S.
Jeon
,
Nanoscale
12
,
9024
(
2020
).
36.
H. A.
Hsain
,
Y.
Lee
,
S.
Lancaster
,
P. D.
Lomenzo
,
B. H.
Xu
,
T.
Mikolajick
,
U.
Schroeder
,
G. N.
Parsons
, and
J. L.
Jones
,
Nanotechnology
34
,
125703
(
2023
).
37.
Y. C.
Li
,
X. X.
Li
,
M. K.
Wu
,
B. Y.
Cui
,
X. P.
Wang
,
T.
Huang
,
Z. Y.
Gu
,
Z. G.
Ji
,
Y. G.
Yang
,
D. W.
Zhang
, and
H. L.
Lu
,
IEEE Electron Device Lett.
43
,
1235
(
2022
).
38.
S. W.
Lee
,
M. J.
Jeong
,
Y.
Oh
,
H.
Kim
,
T.
Park
, and
J.
Ahn
,
Ceram. Int.
49
,
18055
(
2023
).
39.
D.
Das
and
S.
Jeon
,
IEEE Trans. Electron Devices
67
,
2489
(
2020
).
40.
C.
Wenger
,
M.
Lukosius
,
G.
Weidner
,
H. J.
Müssig
,
S.
Pasko
, and
C.
Lohe
,
Thin Solid Films
517
,
6334
(
2009
).
41.
S. S.
Cheema
,
N.
Shanker
,
L. C.
Wang
,
C. H.
Hsu
,
S. L.
Hsu
,
Y. H.
Liao
,
M.
San Jose
,
J.
Gomez
,
W.
Chakraborty
,
W. S.
Li
,
J. H.
Bae
,
S. K.
Volkman
,
D.
Kwon
,
Y.
Rho
,
G.
Pinelli
,
R.
Rastogi
,
D.
Pipitone
,
C.
Stull
,
M.
Cook
,
B.
Tyrrell
,
V. A.
Stoica
,
Z.
Zhang
,
J. W.
Freeland
,
C. J.
Tassone
,
A.
Mehta
,
G.
Saheli
,
D.
Thompson
,
D. I.
Suh
,
W. T.
Koo
,
K. J.
Nam
,
D. J.
Jung
,
W. B.
Song
,
C. H.
Lin
,
S.
Nam
,
J.
Heo
,
N.
Parihar
,
C. P.
Grigoropoulos
,
P.
Shafer
,
P.
Fay
,
R.
Ramesh
,
S.
Mahapatra
,
J.
Ciston
,
S.
Datta
,
M.
Mohamed
,
C. M.
Hu
, and
S.
Salahuddin
,
Nature
604
,
65
(
2022
).
42.
K. D.
Kim
,
Y. J.
Kim
,
M. H.
Park
,
H. W.
Park
,
Y. J.
Kwon
,
Y. B.
Lee
,
H. J.
Kim
,
T.
Moon
,
Y. H.
Lee
,
S. D.
Hyun
,
B. S.
Kim
, and
C. S.
Hwang
,
Adv. Funct. Mater.
29
,
1808228
(
2019
).
43.
M.
Hoffmann
,
S.
Slesazeck
, and
T.
Mikolajick
,
APL Mater.
9
,
020902
(
2021
).
44.
M.
Hoffmann
,
B.
Max
,
T.
Mittmann
,
U.
Schroeder
,
S.
Slesazeck
, and
T.
Mikolajick
, in
IEEE International Electron Devices Meeting (IEDM)
, San Francisco, CA (
IEEE
,
2018
).
45.
A. I.
Khan
,
K.
Chatterjee
,
B.
Wang
,
S.
Drapcho
,
L.
You
,
C.
Serrao
,
S. R.
Bakaul
,
R.
Ramesh
, and
S.
Salahuddin
,
Nat. Mater.
14
,
182
(
2015
).
46.
P. F.
Jiang
,
Q.
Luo
,
X. X.
Xu
,
T. C.
Gong
,
P.
Yuan
,
Y.
Wang
,
Z. M.
Gao
,
W.
Wei
,
L.
Tai
, and
H. B.
Lv
,
Adv. Electron. Mater.
7
,
2000728
(
2021
).
47.
H. J.
Lee
,
M.
Lee
,
K.
Lee
,
J.
Jo
,
H.
Yang
,
Y.
Kim
,
S. C.
Chae
,
U.
Waghmare
, and
J. H.
Lee
,
Science
369
,
1343
(
2020
).
48.
Y.
Zheng
,
C.
Zhong
,
Y.
Zheng
,
Z.
Gao
,
Y.
Cheng
,
Q.
Zhong
,
C.
Liu
,
Y.
Wang
,
R.
Qi
,
R.
Huang
, and
H.
Lyu
, in
IEEE Symposium on VLSI Technology
, Kyoto, Japan (
IEEE
,
2021
).
49.
C.
Liu
,
Q. J.
Yang
,
B. J.
Zeng
,
Y. Q.
Jiang
,
S. Z.
Zheng
,
J. J.
Liao
,
S. W.
Dai
,
X. L.
Zhong
,
Y. C.
Zhou
, and
M.
Liao
,
Adv. Funct. Mater.
32
,
2209604
(
2022
).
50.
P. C.
Fazan
,
Integr. Ferroelectr.
4
,
247
(
1994
).
51.
C. H.
Jang
,
H. S.
Kim
,
H.
Kim
, and
H. Y.
Cha
,
Materials
15
,
2097
(
2022
).
52.
A.
Kashir
and
H.
Hwang
,
Phys. Status Solidi A
218
,
2000819
(
2021
).
53.
X.
Lyu
,
M.
Si
,
X.
Sun
,
M. A.
Capano
,
H.
Wang
, and
P. D.
Ye
, in
IEEE Symposium on VLSI Technology
,
Kyoto, Japan
(
IEEE
,
2019
).
54.
S.
Knebel
,
D. Y.
Zhou
,
U.
Schroeder
,
S.
Slesazeck
,
M.
Pesic
,
R.
Agaiby
,
J.
Heitmann
, and
T.
Mikolajick
,
IEEE Trans. Device Mater. Relib.
17
,
324
(
2017
).
55.
C. W.
Hsu
,
Y. K.
Fang
,
W. K.
Yeh
,
C. Y.
Chen
,
Y. T.
Chiang
,
F. R.
Juang
,
C. T.
Lin
, and
C. M.
Lai
,
Microelectron. Reliab.
50
,
618
(
2010
).
56.
Z. W.
Liu
,
P. Y.
Cai
,
S. H.
Yu
,
L. X.
Han
,
R. S.
Wang
,
Y. Q.
Wu
,
P. P.
Ren
,
Z. G.
Ji
, and
R.
Huang
,
IEEE J. Electron Devices Soc.
9
,
735
(
2021
).
57.
M. H.
Park
,
D. H.
Lee
,
K.
Yang
,
J. Y.
Park
,
G. T.
Yu
,
H. W.
Park
,
M.
Materano
,
T.
Mittmann
,
P. D.
Lomenzo
,
T.
Mikolajick
,
U.
Schroeder
, and
C. S.
Hwang
,
J. Mater. Chem. C
8
,
10526
(
2020
).
58.
V.
Gaddam
,
G.
Kim
,
T. H.
Kim
,
M. Y.
Jung
,
C. H.
Kim
, and
S. H.
Jeon
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
14
,
43463
(
2022
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.