Lead-free Na0.5Bi0.5TiO3 (NBT) exhibiting large polarization and a high Curie temperature can be considered as a promising candidate for dielectric capacitors. The large polarization switching hysteresis and low breakdown field, however, restrict the performance optimization. Herein, epitaxial NBT-based high-entropy Na0.5Bi0.5Ti0.7Hf0.1Zr0.1Sn0.1O3 (NBTHZS) films are designed and prepared by solution-based processing. Compared with the NBT film, the polarization switching hysteresis is depressed and the breakdown field is significantly improved for the NBTHZS film due to the high-entropy effects. Therefore, the NBTHZS film achieves a ∼16 times enhancement of energy density (from 5.1 J/cm3 of the NBT film to 81 J/cm3 of the NBTHZS film) and a high efficiency of 74.1% as well as an excellent performance reliability. The results shed light on enhancing dielectric energy storage properties of NBT-based films by forming high-entropy structures.

1.
H.
Pan
,
S.
Lan
,
S. Q.
Xu
,
Q. H.
Zhang
,
H. B.
Yao
,
Y. Q.
Liu
,
F. Q.
Meng
,
E. J.
Guo
,
L.
Gu
,
D.
Yi
,
X. R. S.
Wang
,
H. B.
Huang
,
J. L.
MacManus-Driscoll
,
L. Q.
Chen
,
K. J.
Jin
,
C. W.
Nan
, and
Y. H.
Lin
,
Science
374
,
100
(
2021
).
2.
Z. J.
Fan
,
L. L.
Li
,
X. S.
Mei
,
F.
Zhao
,
H. J.
Li
,
X. S.
Zhuo
,
X. F.
Zhang
,
Y.
Lu
,
L.
Zhang
, and
M.
Liu
,
J. Mater. Chem. A
9
,
9462
(
2021
).
3.
F. Z.
Yao
,
Q. B.
Yuan
,
Q.
Wang
, and
H.
Wang
,
Nanoscale
12
,
17165
(
2020
).
4.
J. L.
Li
,
Z. H.
Shen
,
X. H.
Chen
,
S.
Yang
,
W. L.
Zhou
,
M. W.
Wang
,
L. H.
Wang
,
Q. W.
Kou
,
Y. C.
Liu
,
Q.
Li
,
Z.
Xu
,
Y. F.
Chang
,
S. J.
Zhang
, and
F.
Li
,
Nat. Mater.
19
,
999
(
2020
).
5.
Q.
Li
,
L.
Chen
,
M. R.
Gadinski
,
S. H.
Zhang
,
G. Z.
Zhang
,
H. U.
Li
,
E.
Iagodkine
,
A.
Haque
,
L. Q.
Chen
,
T. N.
Jackson
, and
Q.
Wang
,
Nature
536
,
112
(
2016
).
6.
B. J.
Chu
,
X.
Zhou
,
K. L.
Ren
,
B.
Neese
,
M. R.
Lin
,
Q.
Wang
,
F.
Bauer
, and
Q. M.
Zhang
,
Science
313
,
334
(
2006
).
7.
H.
Pan
,
F.
Li
,
Y.
Liu
,
Q. H.
Zhang
,
M.
Wang
,
S.
Lan
,
Y. P.
Zheng
,
J.
Ma
,
L.
Gu
,
Y.
Shen
,
P.
Yu
,
S. J.
Zhang
,
L. Q.
Chen
,
Y. H.
Lin
, and
C. W.
Nan
,
Science
365
,
578
(
2019
).
8.
L.
Chen
,
S. Q.
Deng
,
H.
Liu
,
J.
Wu
,
H.
Qi
, and
J.
Chen
,
Nat. Commun.
13
(
1
),
3089
(
2022
).
9.
M. D.
Nguyen
,
Y. A.
Birkholzer
,
E. P.
Houwman
,
G.
Koster
, and
G.
Rijnders
,
Adv. Energy Mater.
12
,
2200517
(
2022
).
10.
Z. K.
Xie
,
Z. X.
Yue
,
B.
Peng
,
J.
Zhang
,
C.
Zhao
,
X. H.
Zhang
,
G.
Ruehl
, and
L. T.
Li
,
Appl. Phys. Lett.
106
,
202901
(
2015
).
11.
T. D.
Zhang
,
W. L.
Li
,
Y.
Zhao
,
Y.
Yu
, and
W. D.
Fei
,
Adv. Funct. Mater.
28
,
1706211
(
2018
).
12.
F.
Wang
,
C.
Zhu
, and
S. F.
Zhao
,
J. Alloys Compd.
869
,
159366
(
2021
).
13.
C. H.
Yang
,
J.
Qian
,
Y. J.
Han
,
X. S.
Sun
,
Z. Y.
Sun
, and
L. X.
Chen
,
Ceram. Int.
44
,
7245
(
2018
).
14.
J. H.
Wang
,
N. N.
Sun
,
Y.
Li
,
Q. W.
Zhang
,
X. H.
Hao
, and
X. J.
Chou
,
Ceram. Int.
43
,
7804
(
2017
).
15.
J. H.
Wang
,
Y.
Li
,
N. N.
Sun
,
J. H.
Du
,
Q. W.
Zhang
, and
X. H.
Hao
,
J. Eur. Ceram. Soc.
39
,
255
(
2019
).
16.
J.
Qian
,
Y. J.
Han
,
C. H.
Yang
,
P. P.
Lv
,
X. F.
Zhang
,
C.
Feng
,
X. J.
Lin
,
S. F.
Huang
,
X.
Cheng
, and
Z. X.
Cheng
,
Nano Energy
74
,
104862
(
2020
).
17.
C. H.
Yang
,
J.
Qian
,
Y. J.
Han
,
P. P.
Lv
,
S. F.
Huang
,
X.
Cheng
, and
Z. X.
Cheng
,
J. Mater. Chem. A
7
,
22366
(
2019
).
18.
W. H.
Huang
,
S. K.
Thatikonda
,
Y. F.
Ke
,
X. R.
Du
,
N.
Qin
,
A. Z.
Hao
, and
D. H.
Bao
,
J. Am. Ceram. Soc.
103
,
999
(
2020
).
19.
C. H.
Yang
,
P. P.
Lv
,
J.
Qian
,
Y. J.
Han
,
J.
Ouyang
,
X. J.
Lin
,
S. F.
Huang
, and
Z. X.
Cheng
,
Adv. Energy Mater.
9
,
1803949
(
2019
).
20.
Y. L.
Zhang
,
W. L.
Li
,
Z. Y.
Wang
,
Y. L.
Qiao
,
Y.
Yu
,
Y.
Zhao
,
R. X.
Song
,
H. T.
Xia
, and
W. D.
Fei
,
J. Mater. Chem. A
7
,
17797
(
2019
).
21.
S. H.
Wu
,
L. X.
Xu
,
K.
Zhu
,
B. J.
Song
,
H.
Yan
,
B.
Shen
, and
J. W.
Zhai
,
J. Eur. Ceram. Soc.
41
,
2539
(
2021
).
22.
B. B.
Yang
,
Y.
Zhang
,
H.
Pan
,
W. L.
Si
,
Q. H.
Zhang
,
Z. H.
Shen
,
Y.
Yu
,
S.
Lan
,
F. Q.
Meng
,
Y. Q.
Liu
,
H. B.
Huang
,
J. Q.
He
,
L.
Gu
,
S. J.
Zhang
,
L. Q.
Chen
,
J.
Zhu
,
C. W.
Nan
, and
Y. H.
Lin
,
Nat. Mater.
21
,
1074
(
2022
).
23.
J.
Guo
,
W. R.
Xiao
,
X. Y.
Zhang
,
J.
Zhang
,
J.
Wang
,
G. Z.
Zhang
, and
S. T.
Zhang
,
Adv. Electron. Mater.
8
,
2200503
(
2022
).
24.
W. T.
Yang
and
G. P.
Zheng
,
J. Am. Ceram. Soc.
105
,
1083
(
2022
).
25.
W. Y.
Sun
,
F.
Zhang
,
X.
Zhang
,
T.
Shi
,
J. R.
Li
,
Y.
Bai
,
C.
Wang
, and
Z. J.
Wang
,
Ceram. Int.
48
,
19492
(
2022
).
26.
A.
Sarkar
,
Q. S.
Wang
,
A.
Schiele
,
M. R.
Chellali
,
S. S.
Bhattacharya
,
D.
Wang
,
T.
Brezesinski
,
H.
Hahn
,
L.
Velasco
, and
B.
Breitung
,
Adv. Mater.
31
,
1806236
(
2019
).
27.
W. C.
Hu
,
C. R.
Yang
, and
W. L.
Zhang
,
J. Mater. Sci.
19
,
1197
(
2008
).
28.
H. T.
Sui
,
C. H.
Yang
,
F. J.
Geng
, and
C.
Feng
,
Mater. Lett.
139
,
284
(
2015
).
29.
C. H.
Yang
,
H. T.
Sui
,
H. T.
Wu
, and
G. D.
Hu
,
J. Alloys Compd.
637
,
315
(
2015
).
30.
Y. X.
Zhang
,
C. L.
Zhao
,
J.
Yin
, and
J. G.
Wu
,
J. Mater. Sci.: Mater. Electron.
28
,
16948
(
2017
).
31.
H. Y.
Li
,
Y.
Zhou
,
Z. H.
Liang
,
H. L.
Ning
,
X.
Fu
,
Z. H.
Xu
,
T.
Qiu
,
W.
Xu
,
R. H.
Yao
, and
J. B.
Peng
,
Coatings
11
,
628
(
2021
).
32.
D. K.
Lee
,
H.
Vu
, and
J. G.
Fisher
,
J. Electroceram.
34
,
150
(
2015
).
33.
J.
Liu
,
C. Y.
Ma
,
L. L.
Wang
,
K.
Ren
,
H. P.
Ran
,
D. N.
Feng
,
H. L.
Du
, and
Y. G.
Wang
,
J. Mater. Sci. Technol.
130
,
103
(
2022
).
34.
Y. J.
Han
,
S. F.
Huang
,
C. H.
Yang
,
X. J.
Lin
,
Y. C.
Wang
,
J. H.
Song
, and
J.
Qian
,
J. Mater. Sci.: Mater. Electron.
28
,
18057
(
2017
).
35.
Y. J.
Han
,
J.
Qian
, and
C. H.
Yang
,
J. Mater. Sci.: Mater. Electron.
30
,
21369
(
2019
).
36.
F.
Guo
,
Y. P.
Liu
, and
S. F.
Zhao
,
Appl. Phys. A
126
,
922
(
2020
).
37.
K.
Wang
,
Y.
Zhang
,
S. X.
Wang
,
Y. Y.
Zhao
,
H. B.
Cheng
,
Q.
Li
,
X. L.
Zhong
, and
J.
Ouyang
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
13
,
22717
(
2021
).
38.
E.
Brown
,
C.
Ma
,
J.
Acharya
,
B.
Ma
,
J.
Wu
, and
J.
Li
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
6
,
22417
(
2014
).
39.
D.
Li
,
D.
Zhou
,
W. Y.
Liu
,
P. J.
Wang
,
Y.
Guo
,
X. G.
Yao
, and
H. X.
Lin
,
Chem. Eng. J.
419
,
129601
(
2021
).
40.
C. H.
Kim
,
Y. H.
Jang
,
S. J.
Seo
,
C. H.
Song
,
J. Y.
Son
,
Y. S.
Yang
, and
J. H.
Cho
,
Phys. Rev. B
85
,
245210
(
2012
).
41.
B. B.
Yang
,
M. Y.
Guo
,
D. P.
Song
,
X. W.
Tang
,
R. H.
Wei
,
L.
Hu
,
J.
Yang
,
W. H.
Song
,
J. M.
Dai
,
X. J.
Lou
,
X. B.
Zhu
, and
Y. P.
Sun
,
Appl. Phys. Lett.
111
,
183903
(
2017
).
42.
H.
Dong
,
X. J.
Zheng
,
W.
Li
,
Y. Q.
Gong
,
J. F.
Peng
, and
Z.
Zhu
,
J. Appl. Phys.
110
,
124109
(
2011
).
43.
J.
Wang
,
X. G.
Tang
,
H. L. W.
Chan
,
C. L.
Choy
, and
H. S.
Luo
,
Appl. Phys. Lett.
86
,
152907
(
2005
).
44.
J.
Walenza-Slabe
and
B. J.
Gibbons
,
J. Appl. Phys.
120
,
084102
(
2016
).
45.
Z. S.
Liang
,
M.
Liu
,
C. R.
Ma
,
L. K.
Shen
,
L.
Lu
, and
C. L.
Jia
,
J. Mater. Chem. A
6
,
12291
(
2018
).
46.
G. D.
Hu
,
X.
Cheng
,
W. B.
Wu
, and
C. H.
Yang
,
Appl. Phys. Lett.
91
,
232909
(
2007
).
47.
S. M.
Yang
,
T. H.
Kim
,
J. G.
Yoon
, and
T. W.
Noh
,
Adv. Funct. Mater.
22
,
2310
(
2012
).
48.
J.
Wang
,
G. X.
Qiu
,
H.
Qian
,
Y. F.
Liu
,
J.
Luo
, and
Y. N.
Lyu
,
Appl. Surf. Sci.
571
,
151274
(
2022
).
49.
X. Y.
Zhang
,
P. J.
Jiao
,
H.
Cheng
,
K.
Xiong
,
J. F.
Yang
,
L.
Chen
,
J. F.
Zhou
,
Z. M.
Zhu
,
J.
Zhang
,
J.
Luo
,
J.
Wang
,
Y. R.
Yang
,
S. T.
Zhang
,
D.
Wu
, and
J. M.
Liu
,
Adv. Electron. Mater.
8
,
2200243
(
2022
).
50.
J.
Ding
,
Y. L.
Zhang
,
Y. Z.
Zhai
,
Z.
Su
,
J. J.
Liu
,
J. W.
Chen
, and
Z. B.
Pan
,
Ceram. Int.
48
,
6062
(
2022
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.