We report the polarization-dependent Raman spectra of exfoliated MoI3, a van der Waals material with a “true one-dimensional” crystal structure that can be exfoliated to individual atomic chains. The temperature evolution of several Raman features reveals an anomalous behavior suggesting a phase transition of magnetic origin. Theoretical considerations indicate that MoI3 is an easy-plane antiferromagnet with alternating spins along the dimerized chains and with inter-chain helical spin ordering. The calculated frequencies of phonons and magnons are consistent with the interpretation of the experimental Raman data. The obtained results shed light on the specifics of the phononic and magnonic states in MoI3 and provide a strong motivation for further study of this unique material with potential for future spintronic applications.

1.
A. A.
Balandin
,
R. K.
Lake
, and
T. T.
Salguero
,
Appl. Phys. Lett.
121
,
040401
(
2022
).
2.
A. A.
Balandin
,
F.
Kargar
,
T. T.
Salguero
, and
R. K.
Lake
,
Mater. Today
55
,
74
(
2022
).
3.
J. K.
Qin
,
C.
Wang
,
L.
Zhen
,
L. J.
Li
,
C. Y.
Xu
, and
Y.
Chai
,
Prog. Mater. Sci.
122
,
100856
(
2021
).
4.
J. O.
Island
,
A. J.
Molina-Mendoza
,
M.
Barawi
,
R.
Biele
,
E.
Flores
,
J. M.
Clamagirand
,
J. R.
Ares
,
C.
Sánchez
,
H. S. J.
van der Zant
,
R.
D'Agosta
,
I. J.
Ferrer
, and
A.
Castellanos-Gomez
,
2D Mater.
4
,
022003
(
2017
).
5.
L.
Fu
,
C.
Shang
,
S.
Zhou
,
Y.
Guo
, and
J.
Zhao
,
Appl. Phys. Lett.
120
,
023103
(
2022
).
6.
S.
Oh
,
S.
Chae
,
B. J.
Kim
,
A. J.
Siddiqa
,
K. H.
Choi
,
W. S.
Jang
,
K. H.
Lee
,
H. Y.
Kim
,
D. K.
Lee
,
Y. M.
Kim
,
H. K.
Yu
, and
J. Y.
Choi
,
Phys. Status Solidi RRL
12
,
1800451
(
2018
).
7.
Z.
Barani
,
F.
Kargar
,
Y.
Ghafouri
,
S.
Ghosh
,
K.
Godziszewski
,
S.
Baraghani
,
Y.
Yashchyshyn
,
G.
Cywiński
,
S.
Rumyantsev
,
T. T.
Salguero
, and
A. A.
Balandin
,
Adv. Mater.
33
,
2007286
(
2021
).
8.
F.
Kargar
,
A.
Krayev
,
M.
Wurch
,
Y.
Ghafouri
,
T.
Debnath
,
D.
Wickramaratne
,
T. T.
Salguero
,
R. K.
Lake
,
L.
Bartels
, and
A. A.
Balandin
,
Nanoscale
14
,
6133
(
2022
).
9.
G.
Cheon
,
K.-A. N.
Duerloo
,
A. D.
Sendek
,
C.
Porter
,
Y.
Chen
, and
E. J.
Reed
,
Nano Lett.
17
,
1915
(
2017
).
10.
G.
Cheon
,
E. D.
Cubuk
,
E. R.
Antoniuk
,
L.
Blumberg
,
J. E.
Goldberger
, and
E. J.
Reed
,
J. Phys. Chem. Lett.
9
,
6967
(
2018
).
11.
Y.
Zhu
,
D. A.
Rehn
,
E. R.
Antoniuk
,
G.
Cheon
,
R.
Freitas
,
A.
Krishnapriyan
, and
E. J.
Reed
,
ACS Nano
15
,
9851
(
2021
).
12.
K. H.
Choi
,
S.
Oh
,
S.
Chae
,
B. J.
Jeong
,
B. J.
Kim
,
J.
Jeon
,
S. H.
Lee
,
S. O.
Yoon
,
C.
Woo
,
X.
Dong
,
A.
Ghulam
,
C.
Lim
,
Z.
Liu
,
C.
Wang
,
A.
Junaid
,
J. H.
Lee
,
H. K.
Yu
, and
J. Y.
Choi
,
J. Alloys Compd.
853
,
157375
(
2021
).
13.
M.
Sun
,
J.
Li
,
Q.
Ji
,
Y.
Lin
,
J.
Wang
,
C.
Su
,
M. H.
Chiu
,
Y.
Sun
,
H.
Si
,
T.
Palacios
,
J.
Lu
,
D.
Xie
, and
J.
Kong
,
Phys. Rev. Mater.
5
,
94002
(
2021
).
14.
T. A.
Empante
,
A.
Martinez
,
M.
Wurch
,
Y.
Zhu
,
A. K.
Geremew
,
K.
Yamaguchi
,
M.
Isarraraz
,
S.
Rumyantsev
,
E. J.
Reed
,
A. A.
Balandin
, and
L.
Bartels
,
Nano Lett.
19
,
4355
(
2019
).
15.
J.
Jin
,
M.
Wurch
,
S.
Baraghani
,
D. J.
Coyle
,
T. A.
Empante
,
F.
Kargar
,
A. A.
Balandin
, and
L.
Bartels
,
Cryst. Growth Des.
21
,
6537
(
2021
).
16.
Z.
Shi
,
X.
Hong
,
H. A.
Bechtel
,
B.
Zeng
,
M. C.
Martin
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
Y. R.
Shen
, and
F.
Wang
,
Nat. Photonics
9
,
515
(
2015
).
17.
Y. W.
Son
,
M. L.
Cohen
, and
S. G.
Louie
,
Nature
444
,
347
(
2006
).
18.
W.
Shi
,
B. J.
Wieder
,
H. L.
Meyerheim
,
Y.
Sun
,
Y.
Zhang
,
Y.
Li
,
L.
Shen
,
Y.
Qi
,
L.
Yang
,
J.
Jena
,
P.
Werner
,
K.
Koepernik
,
S.
Parkin
,
Y.
Chen
,
C.
Felser
,
B. A.
Bernevig
, and
Z.
Wang
,
Nat. Phys.
17
,
381
(
2021
).
19.
A. A.
Balandin
,
S. V.
Zaitsev-Zotov
, and
G.
Grüner
,
Appl. Phys. Lett.
119
,
170401
(
2021
).
20.
G.
Grüner
,
Rev. Mod. Phys.
60
,
1129
(
1988
).
21.
J.
Li
,
S.
Sanz
,
N.
Merino-Díez
,
M.
Vilas-Varela
,
A.
Garcia-Lekue
,
M.
Corso
,
D. G.
de Oteyza
,
T.
Frederiksen
,
D.
Peña
, and
J. I.
Pascual
,
Nat. Commun.
12
,
5538
(
2021
).
22.
M.
Bonilla
,
S.
Kolekar
,
Y.
Ma
,
H. C.
Diaz
,
V.
Kalappattil
,
R.
Das
,
T.
Eggers
,
H. R.
Gutierrez
,
M. H.
Phan
, and
M.
Batzill
,
Nat. Nanotechnol.
13
,
289
(
2018
).
23.
D. J.
O'Hara
,
T.
Zhu
,
A. H.
Trout
,
A. S.
Ahmed
,
Y. K.
Luo
,
C. H.
Lee
,
M. R.
Brenner
,
S.
Rajan
,
J. A.
Gupta
,
D. W.
McComb
, and
R. K.
Kawakami
,
Nano Lett.
18
,
3125
(
2018
).
24.
I. A.
Golovchanskiy
and
V. S.
Stolyarov
,
J. Appl. Phys.
131
,
53901
(
2022
).
25.
A. V.
Chumak
,
V. I.
Vasyuchka
,
A. A.
Serga
, and
B.
Hillebrands
,
Nat. Phys.
11
,
453
(
2015
).
26.
M.
Ströbele
,
R.
Thalwitzer
, and
H. J.
Meyer
,
Inorg. Chem.
55
,
12074
(
2016
).
27.
T. J.
Wieting
,
A.
Grisel
, and
F.
Levy
, in
Molecular Crystals and Liquid Crystals
(
Taylor & Francis Group
,
1982
), pp.
117
124
.
28.
W.
Kong
,
C.
Bacaksiz
,
B.
Chen
,
K.
Wu
,
M.
Blei
,
X.
Fan
,
Y.
Shen
,
H.
Sahin
,
D.
Wright
,
D. S.
Narang
, and
S.
Tongay
,
Nanoscale
9
,
4175
(
2017
).
29.
S.
Zhu
and
W.
Zheng
,
J. Phys. Chem. Lett.
12
,
5261
5270
(
2021
).
30.
I. A.
Akimov
,
A. A.
Sirenko
,
A. M.
Clark
,
J.-H.
Hao
, and
X. X.
Xi
,
Phys. Rev. Lett.
84
,
4625
(
2000
).
31.
B.
Sato
,
M.
Grier
,
S.
Shapiro
, and
H.
Miyajima
,
J. Phys. F
12
,
2117
(
1982
).
32.
Y.
Ikeda
,
F.
Körmann
,
B.
Dutta
,
A.
Carreras
,
A.
Seko
,
J.
Neugebauer
, and
I.
Tanaka
,
npj Comput. Mater.
4
,
1
(
2018
).
33.
A.
McCreary
,
J. R.
Simpson
,
T. T.
Mai
,
R. D.
McMichael
,
J. E.
Douglas
,
N.
Butch
,
C.
Dennis
,
R. V.
Aguilar
, and
A. R.
Hight Walker
,
Phys. Rev. B
101
,
064416
(
2020
).
34.
J.
Milano
and
M.
Grimsditch
,
Phys. Rev. B
81
,
094415
(
2010
).
35.
E.
Aytan
,
B.
Debnath
,
F.
Kargar
,
Y.
Barlas
,
M. M.
Lacerda
,
J. X.
Li
,
R. K.
Lake
,
J.
Shi
, and
A. A.
Balandin
,
Appl. Phys. Lett.
111
,
252402
(
2017
).
36.
B.
Lyu
,
Y.
Gao
,
Y.
Zhang
,
L.
Wang
,
X.
Wu
,
Y.
Chen
,
J.
Zhang
,
G.
Li
,
Q.
Huang
,
N.
Zhang
,
Y.
Chen
,
J.
Mei
,
H.
Yan
,
Y.
Zhao
,
L.
Huang
, and
M.
Huang
,
Nano Lett.
20
,
6024
(
2020
).
37.
M. G.
Cottam
and
D. J.
Lockwood
,
J. Magn. Magn. Mater.
54–57
,
1143
(
1986
).
38.
T. T.
Mai
,
K. F.
Garrity
,
A.
McCreary
,
J.
Argo
,
J. R.
Simpson
,
V.
Doan-Nguyen
,
R. V.
Aguilar
, and
A. R.
Hight Walker
,
Sci. Adv.
7
,
3106
(
2021
).
39.
J. P.
Perdew
,
K.
Burke
, and
M.
Ernzerhof
,
Phys. Rev. Lett.
77
,
3865
(
1996
).
40.
P. E.
Blochl
,
Phys. Rev. B
50
,
17953
(
1994
).
41.
G.
Kresse
and
D.
Joubert
,
Phys. Rev. B
59
,
1758
(
1999
).
42.
G.
Kresse
and
J.
Furthmüller
,
Comput. Mater. Sci.
6
,
15
(
1996
).
43.
S.
Grimme
,
J.
Antony
,
S.
Ehrlich
, and
H.
Krieg
,
J. Chem. Phys.
132
,
154104
(
2010
).
44.
A.
Togo
,
F.
Oba
, and
I.
Tanaka
,
Phys. Rev. B.
78
,
134106
(
2008
).
45.
A.
Togo
and
I.
Tanaka
,
Scr. Mater.
108
,
1
(
2015
).
46.
S.
Toth
and
B.
Lake
,
J. Phys.
27
,
166002
(
2015
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.