High-quality flexible membranes have promoted a myriad of applications in soft electronics or spintronic devices. Nevertheless, magnetic membranes that can withstand strong folding and rolling distortions have rarely been reported. Here, we found that the few to tens of nanometer thick LaMnO3 membranes with single-crystalline qualities exhibit superflexibility, demonstrated by self-folding and rolling into few-micron and sub-micron features. The combined scanning transmission electron microscope and selected area electron diffraction experiments simultaneously confirm the 180° folded single crystalline structure and the associated bending curvature and strain as large as 2 μm−1 and 4%. Furthermore, the scanning electron microscope revealed that as the membrane thickness decreases from 40 to 20 nm and 8 nm, the 180° folding is replaced by self-rolling into few-micron size tubes. Magnetization measurements revealed a large saturation (remnant) magnetization enhancement of 21% (34%) achieved in a macroscopically forced bending state under a similar bending strain of 4.9%. This work demonstrates the superflexibility of manganite oxide membranes which promise superior potential in flexible magnetic device applications.

1.
W. S.
Wong
and
A.
Salleo
,
Flexible Electronics: Materials and Applications
(
Springer
,
2009
).
2.
D.
Corzo
,
G.
Tostado-Blázquez
, and
D.
Baran
,
Front. Electron.
1
,
594003
(
2020
).
3.
P.
Salles
,
R.
Guzman
,
D.
Zanders
,
A.
Quintana
,
I.
Fina
,
F.
Sanchez
,
W.
Zhou
,
A.
Devi
, and
M.
Coll
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
14
,
12845
12854
(
2022
).
4.
Z. D.
Luo
,
J. J. P.
Peters
,
A. M.
Sanchez
, and
M.
Alexe
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
11
,
23313
23319
(
2019
).
5.
A. D.
Rata
,
A.
Herklotz
,
K.
Nenkov
,
L.
Schultz
, and
K.
Dorr
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
076401
(
2008
).
6.
V.
Harbola
,
S.
Crossley
,
S. S.
Hong
,
D.
Lu
,
Y. A.
Birkholzer
,
Y.
Hikita
, and
H. Y.
Hwang
,
Nano Lett.
21
,
2470
2475
(
2021
).
7.
J. F.
Scott
and
C. A.
Paz de Araujo
,
Science
246
,
1400
1405
(
1989
).
8.
B.
Keimer
,
S. A.
Kivelson
,
M. R.
Norman
,
S.
Uchida
, and
J.
Zaanen
,
Nature
518
,
179
186
(
2015
).
9.
Y.
Moritomo
,
A.
Asamitsu
,
H.
Kuwahara
, and
Y.
Tokura
,
Nature
380
,
141
144
(
1996
).
10.
J.
Huang
,
H.
Wang
,
X.
Sun
,
X.
Zhang
, and
H.
Wang
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
10
,
42698
42705
(
2018
).
11.
H.-J.
Liu
,
C.-K.
Wang
,
D.
Su
,
T.
Amrillah
,
Y.-H.
Hsieh
,
K.-H.
Wu
,
Y.-C.
Chen
,
J.-Y.
Juang
,
L. M.
Eng
,
S.-U.
Jen
, and
Y.-H.
Chu
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
9
,
7297
7304
(
2017
).
12.
D.
Lu
,
D. J.
Baek
,
S. S.
Hong
,
L. F.
Kourkoutis
,
Y.
Hikita
, and
H. Y.
Hwang
,
Nat. Mater.
15
,
1255
1260
(
2016
).
13.
S. S.
Hong
,
J. H.
Yu
,
D.
Lu
,
A. F.
Marshall
,
Y.
Hikita
,
Y.
Cui
, and
H. Y.
Hwang
,
Sci. Adv.
3
,
eaao5173
(
2017
).
14.
S. S.
Hong
,
M.
Gu
,
M.
Verma
,
V.
Harbola
,
B. Y.
Wang
,
D.
Lu
,
A.
Vailionis
,
Y.
Hikita
,
R.
Pentcheva
,
J. M.
Rondinelli
, and
H. Y.
Hwang
,
Science
368
,
71
76
(
2020
).
15.
D.
Ji
,
S.
Cai
,
T. R.
Paudel
,
H.
Sun
,
C.
Zhang
,
L.
Han
,
Y.
Wei
,
Y.
Zang
,
M.
Gu
,
Y.
Zhang
,
W.
Gao
,
H.
Huyan
,
W.
Guo
,
D.
Wu
,
Z.
Gu
,
E. Y.
Tsymbal
,
P.
Wang
,
Y.
Nie
, and
X.
Pan
,
Nature
570
,
87
90
(
2019
).
16.
G.
Dong
,
S.
Li
,
M.
Yao
,
Z.
Zhou
,
Y.-Q.
Zhang
,
X.
Han
,
Z.
Luo
,
J.
Yao
,
B.
Peng
,
Z.
Hu
,
H.
Huang
,
T.
Jia
,
J.
Li
,
W.
Ren
,
Z.-G.
Ye
,
X.
Ding
,
J.
Sun
,
C.-W.
Nan
,
L.-Q.
Chen
,
J.
Li
, and
M.
Liu
,
Science
366
,
475
479
(
2019
).
17.
B.
Peng
,
R.-C.
Peng
,
Y.-Q.
Zhang
,
G.
Dong
,
Z.
Zhou
,
Y.
Zhou
,
T.
Li
,
Z.
Liu
,
Z.
Luo
,
S.
Wang
,
Y.
Xia
,
R.
Qiu
,
X.
Cheng
,
F.
Xue
,
Z.
Hu
,
W.
Ren
,
Z.-G.
Ye
,
L.-Q.
Chen
,
Z.
Shan
,
T.
Min
, and
M.
Liu
,
Sci. Adv.
6
,
eaba5847
(
2020
).
18.
C.
Jin
,
Y.
Zhu
,
X.
Li
,
F.
An
,
W.
Han
,
Q.
Liu
,
S.
Hu
,
Y.
Ji
,
Z.
Xu
,
S.
Hu
,
M.
Ye
,
G.
Zhong
,
M.
Gu
, and
L.
Chen
,
Adv. Sci.
8
,
2102178
(
2021
).
19.
J. B.
Goodenough
,
Phys. Rev.
100
,
564
(
1955
).
20.
X.
Zhai
,
C. S.
Mohapatra
,
A. B.
Shah
,
J.-M.
Zuo
, and
J. N.
Eckstein
,
J. Appl. Phys.
113
,
173913
(
2013
).
21.
I.
Marozau
,
P. T.
Das
,
M.
Döbeli
,
J. G.
Storey
,
M. A.
Uribe-Laverde
,
S.
Das
,
C.
Wang
,
M.
Rössle
, and
C.
Bernhard
,
Phys. Rev. B
89
,
174422
(
2014
).
22.
J. H.
Lee
,
K. T.
Delaney
,
E.
Bousquet
,
N. A.
Spaldin
, and
K. M.
Rabe
,
Phys. Rev. B
88
,
174426
(
2013
).
23.
R. K.
Zheng
,
Y.
Wang
,
H. L. W.
Chan
,
C. L.
Choy
, and
H. S.
Luo
,
J Appl. Phys.
108
,
124103
(
2010
).
24.
X.
Zhai
,
L.
Cheng
,
Y.
Liu
,
C. M.
Schleputz
,
S.
Dong
,
H.
Li
,
X.
Zhang
,
S.
Chu
,
L.
Zheng
,
J.
Zhang
,
A.
Zhao
,
H.
Hong
,
A.
Bhattacharya
,
J. N.
Eckstein
, and
C.
Zeng
,
Nat. Commun.
5
,
4283
(
2014
).
25.
M.
Li
,
C.
Tang
,
T. R.
Paudel
,
D.
Song
,
W.
,
K.
Han
,
Z.
Huang
,
S.
Zeng
,
X. R.
Wang
,
P.
Yang
,
Ariando
,
J.
Chen
,
T.
Venkatesan
,
E. Y.
Tsymbal
,
C.
Li
, and
S.
John Pennycook
,
Adv. Mater.
31
,
1901386
(
2019
).
26.
X.
Renshaw Wang
,
C. J.
Li
,
W. M.
,
T. R.
Paudel
,
D. P.
Leusink
,
M.
Hoek
,
N.
Poccia
,
A.
Vailionis
,
T.
Venkatesan
,
J. M. D.
Coey
,
E. Y.
Tsymbal
,
Ariando
, and
H.
Hilgenkamp
,
Science
349
,
716
(
2015
).
27.
Y.
Anahory
,
L.
Embon
,
C. J.
Li
,
S.
Banerjee
,
A.
Meltzer
,
H. R.
Naren
,
A.
Yakovenko
,
J.
Cuppens
,
Y.
Myasoedov
,
M. L.
Rappaport
,
M. E.
Huber
,
K.
Michaeli
,
T.
Venkatesan
,
Ariando
, and
E.
Zeldov
,
Nat. Commun.
7
,
12566
(
2016
).
28.
Q.
Lu
,
Z.
Liu
,
Q.
Yang
,
H.
Cao
,
P.
Balakrishnan
,
Q.
Wang
,
L.
Cheng
,
Y.
Lu
,
J. M.
Zuo
,
H.
Zhou
,
P.
Quarterman
,
S.
Muramoto
,
A. J.
Grutter
,
H.
Chen
, and
X.
Zhai
,
ACS Nano
16
,
7580
7588
(
2022
).
29.
Q.
Lu
,
Y.
Cheng
,
L.
Wu
,
H.
Guo
,
F.
Qi
,
H.
Zhang
,
J.
Yu
,
Q.
Liu
,
Q.
Wang
,
G.
Liang
,
J.
Chen
,
Y.
Lu
,
J.
Zhang
,
D.
Xiang
,
J.
Zhao
,
Y.
Zhu
, and
X.
Zhai
,
npj Quantum Mater.
7
,
47
(
2022
).
30.
L.
Shen
,
L.
Wu
,
Q.
Sheng
,
C.
Ma
,
Y.
Zhang
,
L.
Lu
,
J.
Ma
,
J.
Ma
,
J.
Bian
,
Y.
Yang
,
A.
Chen
,
X.
Lu
,
M.
Liu
,
H.
Wang
, and
C. L.
Jia
,
Adv. Mater.
29
,
1702411
(
2017
).
31.
Z.
Lu
,
Y.
Yang
,
L.
Wen
,
J.
Feng
,
B.
Lao
,
X.
Zheng
,
S.
Li
,
K.
Zhao
,
B.
Cao
,
Z.
Ren
,
D.
Song
,
H.
Du
,
Y.
Guo
,
Z.
Zhong
,
X.
Hao
,
Z.
Wang
, and
R.-W.
Li
,
npj Flex Electron
6
,
9
(
2022
).
32.
Y.
Zhang
,
L.
Shen
,
M.
Liu
,
X.
Li
,
X.
Lu
,
L.
Lu
,
C.
Ma
,
C.
You
,
A.
Chen
,
C.
Huang
,
L.
Chen
,
M.
Alexe
, and
C. L.
Jia
,
ACS Nano
11
,
8002
8009
(
2017
).
33.
F.
An
,
K.
Qu
,
G.
Zhong
,
Y.
Dong
,
W.
Ming
,
M.
Zi
,
Z.
Liu
,
Y.
Wang
,
B.
Qi
,
Z.
Ding
,
J.
Xu
,
Z.
Luo
,
X.
Gao
,
S.
Xie
,
P.
Gao
, and
J.
Li
,
Adv. Funct. Mater.
30
,
2003495
(
2020
).
34.
J.
Schumann
,
K. G.
Lisunov
,
W.
Escoffier
,
B.
Raquet
,
J. M.
Broto
,
E.
Arushanov
,
I.
Monch
,
D.
Makarov
,
C.
Deneke
, and
O. G.
Schmidt
,
Nanotechnology
23
,
255701
(
2012
).
35.
I.
Mönch
,
J.
Schumann
,
M.
Stockmann
,
K.-F.
Arndt
, and
O. G.
Schmidt
,
Smart Mater. Struct.
20
,
085016
(
2011
).
36.
R.
Streubel
,
J.
Lee
,
D.
Makarov
,
M. Y.
Im
,
D.
Karnaushenko
,
L.
Han
,
R.
Schafer
,
P.
Fischer
,
S. K.
Kim
, and
O. G.
Schmidt
,
Adv. Mater.
26
,
316
323
(
2014
).
37.
T.-W.
Kim
,
J.-S.
Lee
,
Y.-C.
Kim
,
Y.-C.
Joo
, and
B.-J.
Kim
,
Materials
12
,
2490
(
2019
).
38.
G.
Dong
,
S.
Li
,
T.
Li
,
H.
Wu
,
T.
Nan
,
X.
Wang
,
H.
Liu
,
Y.
Cheng
,
Y.
Zhou
,
W.
Qu
,
Y.
Zhao
,
B.
Peng
,
Z.
Wang
,
Z.
Hu
,
Z.
Luo
,
W.
Ren
,
S. J.
Pennycook
,
J.
Li
,
J.
Sun
,
Z. G.
Ye
,
Z.
Jiang
,
Z.
Zhou
,
X.
Ding
,
T.
Min
, and
M.
Liu
,
Adv. Mater.
32
,
e2004477
(
2020
).
39.
H.
Gleskova
,
S.
Wagner
, and
Z.
Suo
,
Appl. Phys. Lett.
75
,
3011
3013
(
1999
).
40.
L. S.
Ewe
and
R.
Abd-Shukor
,
Int. J. Mod. Phys. B
24
,
465
478
(
2010
).
41.
W.-Y.
Chang
,
T.-H.
Fang
, and
Y.-C.
Lin
,
Appl. Phys. A
92
,
693
701
(
2008
).
42.
J.
Dolbow
and
M.
Gosz
,
Mech. Mater.
23
,
311
321
(
1996
).
43.
S.
Singh
,
M. R.
Fitzsimmons
,
T.
Lookman
,
H.
Jeen
,
A.
Biswas
,
M. A.
Roldan
, and
M.
Varela
,
Phys. Rev. B
85
,
214440
(
2012
).
44.
Q.
Wang
,
A. P.
Chen
,
E. J.
Guo
,
M. A.
Roldan
,
Q. X.
Jia
, and
M. R.
Fitzsimmons
,
Phys. Rev. B
97
,
014437
(
2018
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.