Metal-insulator transition (MIT), an intriguing correlated phenomenon induced by the subtle competition of the electrons' repulsive Coulomb interaction and kinetic energy, is of great potential use for electronic applications due to the dramatic change in resistivity. Here, we demonstrate a reversible control of MIT in VO2 films via oxygen stoichiometry engineering. By facilely depositing and dissolving a water-soluble yet oxygen-active Sr3Al2O6 capping layer atop VO2 at room temperature, oxygen ions can reversibly migrate between VO2 and Sr3Al2O6, resulting in a gradual suppression and a complete recovery of MIT in VO2. The migration of the oxygen ions is evidenced in a combination of transport measurement, structural characterization, and first-principles calculations. This approach of chemically induced oxygen migration using a water-dissolvable adjacent layer could be useful for advanced electronic and iontronic devices and studying oxygen stoichiometry effects on the MIT.

1.
I. G.
Austin
and
N. F.
Mott
,
Science
168
,
71
77
(
1970
).
2.
N. F.
Mott
,
Rev. Mod. Phys.
40
,
677
683
(
1968
).
3.
G.
Grüner
,
Rev. Mod. Phys.
60
,
1129
1181
(
1988
).
4.
P. W.
Anderson
,
Phys. Rev.
109
,
1492
1505
(
1958
).
5.
F.
Evers
and
A. D.
Mirlin
,
Rev. Mod. Phys.
80
,
1355
1417
(
2008
).
6.
B. J.
Kim
,
H.
Ohsumi
,
T.
Komesu
,
S.
Sakai
,
T.
Morita
,
H.
Takagi
, and
T.
Arima
,
Science
323
,
1329
1332
(
2009
).
7.
B.
Zwartsenberg
,
R. P.
Day
,
E.
Razzoli
,
M.
Michiardi
,
N.
Xu
,
M.
Shi
,
J. D.
Denlinger
,
G.
Cao
,
S.
Calder
,
K.
Ueda
,
J.
Bertinshaw
,
H.
Takagi
,
B. J.
Kim
,
I. S.
Elfimov
, and
A.
Damascelli
,
Nat. Phys.
16
,
290
294
(
2020
).
8.
M.
Imada
,
A.
Fujimori
, and
Y.
Tokura
,
Rev. Mod. Phys
70
,
1039
(
1998
).
9.
Z.
Yang
,
C.
Ko
, and
S.
Ramanathan
,
Annu. Rev. Mater. Res.
41
,
337
367
(
2011
).
10.
Z.
Shao
,
X.
Cao
,
H.
Luo
, and
P.
Jin
,
NPG Asia Mater
10
,
581
605
(
2018
).
11.
F. J.
Morin
,
Phys. Rev. Lett.
3
,
34
36
(
1959
).
12.
S.
Zhang
,
I. S.
Kim
, and
L. J.
Lauhon
,
Nano Lett.
11
,
1443
1447
(
2011
).
13.
J.
Jeong
,
N.
Aetukuri
,
T.
Graf
,
T. D.
Schladt
,
M. G.
Samant
, and
S. S. P.
Parkin
,
Science
339
,
1402
1405
(
2013
).
14.
Z.
Zhang
,
F.
Zuo
,
C.
Wan
,
A.
Dutta
,
J.
Kim
,
J.
Rensberg
,
R.
Nawrodt
,
H. H.
Park
,
T. J.
Larrabee
,
X.
Guan
,
Y.
Zhou
,
S. M.
Prokes
,
C.
Ronning
,
V. M.
Shalaev
,
A.
Boltasseva
,
M. A.
Kats
, and
S.
Ramanathan
,
Phys. Rev. Appl.
7
,
034008
(
2017
).
15.
J.
Cao
,
E.
Ertekin
,
V.
Srinivasan
,
W.
Fan
,
S.
Huang
,
H.
Zheng
,
J. W. L.
Yim
,
D. R.
Khanal
,
D. F.
Ogletree
,
J. C.
Grossman
, and
J.
Wu
,
Nat. Nanotechnol.
4
,
732
737
(
2009
).
16.
S. J.
Liu
,
Y. T.
Su
, and
J. H.
Hsieh
,
Jpn. J. Appl. Phys., Part 1
53
,
033201
(
2014
).
17.
J.
Wei
,
H.
Ji
,
W.
Guo
,
A. H.
Nevidomskyy
, and
D.
Natelson
,
Nat. Nanotechnol.
7
,
357
362
(
2012
).
18.
J.
Jeong
,
N. B.
Aetukuri
,
D.
Passarello
,
S. D.
Conradson
,
M. G.
Samant
, and
S. S. P.
Parkin
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
112
,
1013
1018
(
2015
).
19.
S.
Lee
,
C.
Cheng
,
H.
Guo
,
K.
Hippalgaonkar
,
K.
Wang
,
J.
Suh
,
K.
Liu
, and
J.
Wu
,
J. Am. Chem. Soc.
135
,
4850
4855
(
2013
).
20.
M. M.
Fadlelmula
,
E. C.
Surmeli
,
M.
Ramezani
, and
T. S.
Kasirga
,
Nano Lett.
17
,
1762
1767
(
2017
).
21.
J.
Rensberg
,
S.
Zhang
,
Y.
Zhou
,
A. S.
McLeod
,
C.
Schwarz
,
M.
Goldflam
,
M.
Liu
,
J.
Kerbusch
,
R.
Nawrodt
,
S.
Ramanathan
,
D. N.
Basov
,
F.
Capasso
,
C.
Ronning
, and
M. A.
Kats
,
Nano Lett.
16
,
1050
1055
(
2016
).
22.
X.
He
,
J.
Xu
,
X.
Xu
,
C.
Gu
,
F.
Chen
,
B.
Wu
,
C.
Wang
,
H.
Xing
,
X.
Chen
, and
J.
Chu
,
Appl. Phys. Lett.
106
,
093106
(
2015
).
23.
D.
Lu
,
D. J.
Baek
,
S. S.
Hong
,
L. F.
Kourkoutis
,
Y.
Hikita
, and
H. Y.
Hwang
,
Nat. Mater.
15
,
1255
1260
(
2016
).
24.
G.
Dong
,
S.
Li
,
M.
Yao
,
Z.
Zhou
,
Y. Q.
Zhang
,
X.
Han
,
Z.
Luo
,
J.
Yao
,
B.
Peng
,
Z.
Hu
,
H.
Huang
,
T.
Jia
,
J.
Li
,
W.
Ren
,
Z. G.
Ye
,
X.
Ding
,
J.
Sun
,
C. W.
Nan
,
L. Q.
Chen
,
J.
Li
, and
M.
Liu
,
Science
366
,
475
479
(
2019
).
25.
D.
Ji
,
S.
Cai
,
T. R.
Paudel
,
H.
Sun
,
C.
Zhang
,
L.
Han
,
Y.
Wei
,
Y.
Zang
,
M.
Gu
,
Y.
Zhang
,
W.
Gao
,
H.
Huyan
,
W.
Guo
,
D.
Wu
,
Z.
Gu
,
E. Y.
Tsymbal
,
P.
Wang
,
Y.
Nie
, and
X.
Pan
,
Nature
570
,
87
90
(
2019
).
26.
S. S.
Hong
,
M.
Gu
,
M.
Verma
,
V.
Harbola
,
B. Y.
Wang
,
D.
Lu
,
A.
Vailionis
,
Y.
Hikita
,
R.
Pentcheva
,
J. M.
Rondinelli
, and
H. Y.
Hwang
,
Science
368
,
71
76
(
2020
).
27.
K.
Han
,
K.
Hu
,
X.
Li
,
K.
Huang
,
Z.
Huang
,
S.
Zeng
,
D.
Qi
,
C.
Ye
,
J.
Yang
,
H.
Xu
,
A.
Ariando
,
J.
Yi
,
W.
,
S.
Yan
, and
X.
Renshaw Wang
,
Sci. Adv.
5
,
eaaw7286
(
2019
).
28.
A.
Srivastava
,
H.
Rotella
,
S.
Saha
,
B.
Pal
,
G.
Kalon
,
S.
Mathew
,
M.
Motapothula
,
M.
Dykas
,
P.
Yang
,
E.
Okunishi
,
D. D.
Sarma
, and
T.
Venkatesan
,
APL Mater.
3
,
026101
(
2015
).
29.
K.
Han
,
L.
Wu
,
Y.
Cao
,
H. Y.
Wang
,
C.
Ye
,
K.
Huang
,
M.
Motapothula
,
H. N.
Xing
,
X. H.
Li
,
D. C.
Qi
,
X.
Li
, and
X.
Renshaw Wang
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
13
,
16688
16693
(
2021
).
30.
K.
Appavoo
,
D. Y.
Lei
,
Y.
Sonnefraud
,
B.
Wang
,
S. T.
Pantelides
,
S. A.
Maier
, and
R. F.
Haglund
,
Nano Lett.
12
,
780
786
(
2012
).
31.
J. B.
Goodenough
,
J. Solid State Chem.
3
,
490
500
(
1971
).
32.
Z. Q.
Liu
,
C. J.
Li
,
W. M.
,
X. H.
Huang
,
Z.
Huang
,
S. W.
Zeng
,
X. P.
Qiu
,
L. S.
Huang
,
A.
Annadi
,
J. S.
Chen
,
J. M. D.
Coey
,
T.
Venkatesan
, and
Ariando
,
Phys. Rev. X
3
,
021010
(
2013
).
33.
S.
Ackermann
,
J. R.
Scheffe
, and
A.
Steinfeld
,
J. Phys. Chem. C
118
,
5216
5225
(
2014
).
34.
N.
Domingo
,
E.
Pach
,
K.
Cordero-Edwards
,
V.
Pérez-Dieste
,
C.
Escudero
, and
A.
Verdaguer
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
21
,
4920
4930
(
2019
).
35.
W.
Li
,
S.
Liu
,
S.
Wang
,
Q.
Guo
, and
J.
Guo
,
J. Phys. Chem. C
118
,
2469
2474
(
2014
).
36.
G.
Ketteler
,
S.
Yamamoto
,
H.
Bluhm
,
K.
Andersson
,
D. E.
Starr
,
D. F.
Ogletree
,
H.
Ogasawara
,
A.
Nilsson
, and
M.
Salmeron
,
J. Phys. Chem. C
111
,
8278
8282
(
2007
).
37.
R.
Schaub
,
P.
Thostrup
,
N.
Lopez
,
E.
Lægsgaard
,
I.
Stensgaard
,
J. K.
Nørskov
, and
F.
Besenbacher
,
Phys. Rev. Lett..
87
,
266104
(
2001
).
38.
J. L.
Wang
,
F.
Gaillard
,
A.
Pancotti
,
B.
Gautier
,
G.
Niu
,
B.
Vilquin
,
V.
Pillard
,
G. L. M. P.
Rodrigues
, and
N.
Barrett
,
J. Phys. Chem. C
116
,
21802
21809
(
2012
).
39.
S.
Lee
,
T. L.
Meyer
,
S.
Park
,
T.
Egami
, and
H. N.
Lee
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
223515
(
2014
).
40.
D.
Lee
,
B.
Chung
,
Y.
Shi
,
G. Y.
Kim
,
N.
Campbell
,
F.
Xue
,
K.
Song
,
S. Y.
Choi
,
J. P.
Podkaminer
,
T. H.
Kim
,
P. J.
Ryan
,
J. W.
Kim
,
T. R.
Paudel
,
J. H.
Kang
,
J. W.
Spinuzzi
,
D. A.
Tenne
,
E. Y.
Tsymbal
,
M. S.
Rzchowski
,
L. Q.
Chen
,
J.
Lee
, and
C. B.
Eom
,
Science
362
,
1037
1040
(
2018
).
41.
J. B.
Goodenough
,
Phys. Rev.
117
,
1442
1451
(
1960
).
42.
B.
Lazarovits
,
K.
Kim
,
K.
Haule
, and
G.
Kotliar
,
Phys. Rev. B
81
,
115117
(
2010
).
43.
L.
Chen
,
X.
Wang
,
D.
Wan
,
Y.
Cui
,
B.
Liu
,
S.
Shi
,
H.
Luo
, and
Y.
Gao
,
RSC Adv.
6
,
73070
73082
(
2016
).
44.
L.
Chen
,
Y.
Cui
,
S.
Shi
,
B.
Liu
,
H.
Luo
, and
Y.
Gao
,
RSC Adv.
6
,
86872
86879
(
2016
).
45.
T. A.
Mellan
,
H.
Wang
,
U.
Schwingenschlögl
, and
R.
Grau-Crespo
,
Phys. Rev. B
99
,
064113
(
2019
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.