The prominent magnetoelectric (ME) effect in ME composites usually originates from an interfacial strain-mediated coupling between ferroelectric and ferromagnetic components. While ME composite bilayer thin films have been proposed for microdevice applications, the ME coupling is usually diminished because of the substrate clamping effect. Here, we apply simple CMOS/MEMS compatible top-down fabrication techniques to ferroelectric BaTiO3 (BTO) and ferromagnetic CoFe2O4 (CFO) bilayer epitaxial thin films to control the substrate clamping. We found augmented ME coupling in micro-patterned bilayer thin films compared to the as-deposited films due to the reduced substrate clamping. In addition, a site-dependent ME coupling within the microstructure was observed. Larger ME coupling was obtained near the edge of the microstructure, and site-dependent ferroelectric imprints were observed on the micropattern. This can be attributed to the non-uniform substrate clamping across the film, and the strain gradient developed in the BTO layer due to the magnetostriction of CFO. Our findings provide additional insights to the design of micro- and nanoscale devices based on 2–2 ME composite thin films.

1.
N. A.
Spaldin
,
Proc. R. Soc. A
476
(
2233
),
20190542
(
2020
).
2.
N. A.
Spaldin
and
M.
Fiebig
,
Science
309
(
5733
),
391
(
2005
).
3.
N. A.
Spaldin
and
R.
Ramesh
,
Nat. Mater.
18
(
3
),
203
212
(
2019
).
4.
N.
Ortega
,
A.
Kumar
,
J. F.
Scott
, and
R. S.
Katiyar
,
J. Phys.: Condens. Matter
27
(
50
),
504002
(
2015
).
5.
R.
Thomas
,
J. F.
Scott
,
D. N.
Bose
, and
R. S.
Katiyar
,
J. Phys.: Condens. Matter
22
(
42
),
423201
(
2010
).
6.
S.
Fusil
,
V.
Garcia
,
A.
Barthélémy
, and
M.
Bibes
,
Annu. Rev. Mater. Res.
44
(
1
),
91
116
(
2014
).
7.
F.
Mushtaq
,
X.
Chen
,
H.
Torlakcik
,
C.
Steuer
,
M.
Hoop
,
E. C.
Siringil
,
X.
Marti
,
G.
Limburg
,
P.
Stipp
,
B. J.
Nelson
, and
S.
Pané
,
Adv. Mater.
31
(
28
),
1901378
(
2019
).
8.
X.-Z.
Chen
,
N.
Shamsudhin
,
M.
Hoop
,
R.
Pieters
,
E.
Siringil
,
M. S.
Sakar
,
B. J.
Nelson
, and
S.
Pané
,
Mater. Horiz.
3
(
2
),
113
118
(
2016
).
9.
X.-Z.
Chen
,
M.
Hoop
,
N.
Shamsudhin
,
T.
Huang
,
B.
Özkale
,
Q.
Li
,
E.
Siringil
,
F.
Mushtaq
,
L. D.
Tizio
,
B. J.
Nelson
, and
S.
Pané
,
Adv. Mater.
29
(
8
),
1605458
(
2017
).
10.
N. A.
Hill
,
J. Phys. Chem. B
104
(
29
),
6694
6709
(
2000
).
11.
C. A. F.
Vaz
,
J.
Hoffman
,
C. H.
Ahn
, and
R.
Ramesh
,
Adv. Mater.
22
(
26–27
),
2900
2918
(
2010
).
12.
J.
Ma
,
J.
Hu
,
Z.
Li
, and
C.-W.
Nan
,
Adv. Mater.
23
(
9
),
1062
1087
(
2011
).
13.
C.-W.
Nan
,
G.
Liu
,
Y.
Lin
, and
H.
Chen
,
Phys. Rev. Lett.
94
(
19
),
197203
(
2005
).
14.
M.
Lorenz
,
V.
Lazenka
,
P.
Schwinkendorf
,
F.
Bern
,
M.
Ziese
,
H.
Modarresi
,
A.
Volodin
,
M. J.
Van Bael
,
K.
Temst
,
A.
Vantomme
, and
M.
Grundmann
,
J. Phys. D: Appl. Phys.
47
(
13
),
135303
(
2014
).
15.
J.
Wang
,
Z.
Li
,
J.
Wang
,
H.
He
, and
C.
Nan
,
J. Appl. Phys.
117
(
4
),
044101
(
2015
).
16.
I.
Fina
,
N.
Dix
,
J. M.
Rebled
,
P.
Gemeiner
,
X.
Martí
,
F.
Peiró
,
B.
Dkhil
,
F.
Sánchez
,
L.
Fàbrega
, and
J.
Fontcuberta
,
Nanoscale
5
(
17
),
8037
8044
(
2013
).
17.
S.
Hohenberger
,
V.
Lazenka
,
S.
Selle
,
C.
Patzig
,
K.
Temst
, and
M.
Lorenz
,
Phys. Status Solidi B
257
(
7
),
1900613
(
2020
).
18.
M.
Naveed-Ul-Haq
,
S.
Webers
,
H.
Trivedi
,
S.
Salamon
,
H.
Wende
,
M.
Usman
,
A.
Mumtaz
,
V. V.
Shvartsman
, and
D. C.
Lupascu
,
Nanoscale
10
(
44
),
20618
20627
(
2018
).
19.
H.
Zheng
,
J.
Wang
,
S. E.
Lofland
,
Z.
Ma
,
L.
Mohaddes-Ardabili
,
T.
Zhao
,
L.
Salamanca-Riba
,
S. R.
Shinde
,
S. B.
Ogale
,
F.
Bai
,
D.
Viehland
,
Y.
Jia
,
D. G.
Schlom
,
M.
Wuttig
,
A.
Roytburd
, and
R.
Ramesh
,
Science
303
(
5658
),
661
663
(
2004
).
20.
G.
Liu
,
C.-W.
Nan
,
Z. K.
Xu
, and
H.
Chen
,
J. Phys. D: Appl. Phys.
38
(
14
),
2321
2326
(
2005
).
21.
F.
Zavaliche
,
H.
Zheng
,
L.
Mohaddes-Ardabili
,
S. Y.
Yang
,
Q.
Zhan
,
P.
Shafer
,
E.
Reilly
,
R.
Chopdekar
,
Y.
Jia
,
P.
Wright
,
D. G.
Schlom
,
Y.
Suzuki
, and
R.
Ramesh
,
Nano Lett.
5
(
9
),
1793
1796
(
2005
).
22.
H.
Zheng
,
Q.
Zhan
,
F.
Zavaliche
,
M.
Sherburne
,
F.
Straub
,
M. P.
Cruz
,
L.-Q.
Chen
,
U.
Dahmen
, and
R.
Ramesh
,
Nano Lett.
6
(
7
),
1401
1407
(
2006
).
23.
B.
Jang
,
X.-Z.
Chen
,
R.
Siegfried
,
J. M.
Montero Montero
,
B.
Özkale
,
K.
Nielsch
,
B. J.
Nelson
, and
S.
Pané
,
RSC Adv.
5
(
114
),
94283
94289
(
2015
).
24.
X.
Lu
,
Y.
Kim
,
S.
Goetze
,
X.
Li
,
S.
Dong
,
P.
Werner
,
M.
Alexe
, and
D.
Hesse
,
Nano Lett.
11
(
8
),
3202
3206
(
2011
).
25.
G.
Tian
,
F.
Zhang
,
J.
Yao
,
H.
Fan
,
P.
Li
,
Z.
Li
,
X.
Song
,
X.
Zhang
,
M.
Qin
,
M.
Zeng
,
Z.
Zhang
,
J.
Yao
,
X.
Gao
, and
J.
Liu
,
ACS Nano
10
(
1
),
1025
1032
(
2016
).
26.
Y.-H.
Hsieh
,
J.-M.
Liou
,
B.-C.
Huang
,
C.-W.
Liang
,
Q.
He
,
Q.
Zhan
,
Y.-P.
Chiu
,
Y.-C.
Chen
, and
Y.-H.
Chu
,
Adv. Mater.
24
(
33
),
4564
4568
(
2012
).
27.
R.
Comes
,
H.
Liu
,
M.
Khokhlov
,
R.
Kasica
,
J.
Lu
, and
S. A.
Wolf
,
Nano Lett.
12
(
5
),
2367
2373
(
2012
).
28.
S.
Bühlmann
,
B.
Dwir
,
J.
Baborowski
, and
P.
Muralt
,
Appl. Phys. Lett.
80
(
17
),
3195
3197
(
2002
).
29.
V.
Nagarajan
,
A.
Roytburd
,
A.
Stanishevsky
,
S.
Prasertchoung
,
T.
Zhao
,
L.
Chen
,
J.
Melngailis
,
O.
Auciello
, and
R.
Ramesh
,
Nat. Mater.
2
(
1
),
43
47
(
2003
).
30.
J.
Zhang
,
X.
Ke
,
G.
Gou
,
J.
Seidel
,
B.
Xiang
,
P.
Yu
,
W.-I.
Liang
,
A. M.
Minor
,
Y-h
Chu
,
G.
Van Tendeloo
,
X.
Ren
, and
R.
Ramesh
,
Nat. Commun.
4
(
1
),
2768
(
2013
).
31.
A. S.
Everhardt
,
S.
Matzen
,
N.
Domingo
,
G.
Catalan
, and
B.
Noheda
,
Adv. Electron. Mater.
2
(
1
),
1500214
(
2016
).
32.
Y. K.
Jeong
and
B. W.
Wessels
,
J. Vac. Sci. Technol. B
33
(
5
),
051206
(
2015
).
33.
C.
Dubourdieu
,
J.
Bruley
,
T. M.
Arruda
,
A.
Posadas
,
J.
Jordan-Sweet
,
M. M.
Frank
,
E.
Cartier
,
D. J.
Frank
,
S. V.
Kalinin
,
A. A.
Demkov
, and
V.
Narayanan
,
Nat. Nanotechnol.
8
(
10
),
748
754
(
2013
).
34.
J.
Lyu
,
S.
Estandía
,
J.
Gazquez
,
M. F.
Chisholm
,
I.
Fina
,
N.
Dix
,
J.
Fontcuberta
, and
F.
Sánchez
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
10
(
30
),
25529
25535
(
2018
).
35.
H.
Miao
,
X.
Zhou
,
S.
Dong
,
H.
Luo
, and
F.
Li
,
Nanoscale
6
(
15
),
8515
8520
(
2014
).
36.
H.
Trivedi
,
V. V.
Shvartsman
,
D. C.
Lupascu
,
M. S. A.
Medeiros
,
R. C.
Pullar
,
A. L.
Kholkin
,
P.
Zelenovskiy
,
A.
Sosnovskikh
, and
V. Y.
Shur
,
Nanoscale
7
(
10
),
4489
4496
(
2015
).
37.
F.-X.
Li
,
D.-N.
Fang
, and
A.-K.
Soh
,
Smart Mater. Struct.
13
(
4
),
668
675
(
2004
).
38.
R.
Keech
,
L.
Ye
,
J. L.
Bosse
,
G.
Esteves
,
J.
Guerrier
,
J. L.
Jones
,
M. A.
Kuroda
,
B. D.
Huey
, and
S.
Trolier-McKinstry
,
Adv. Funct. Mater.
27
(
9
),
1605014
(
2017
).
39.
M.
Wallace
,
R. L.
Johnson-Wilke
,
G.
Esteves
,
C. M.
Fancher
,
R. H. T.
Wilke
,
J. L.
Jones
, and
S.
Trolier-McKinstry
,
J. Appl. Phys.
117
(
5
),
054103
(
2015
).
40.
E.
Suhir
,
J. Appl. Mech.
55
(
1
),
143
148
(
1988
).
41.
A. I.
Sauter
and
W. D.
Nix
,
IEEE Trans. Compon., Hybrids, Manuf. Technol.
15
(
4
),
594
600
(
1992
).
42.
A. C.
Dent
,
C. R.
Bowen
,
R.
Stevens
,
M. G.
Cain
, and
M.
Stewart
,
J. Eur. Ceram. Soc.
27
(
13
),
3739
3743
(
2007
).
43.
Z.
Li
,
S. K.
Chan
,
M. H.
Grimsditch
, and
E. S.
Zouboulis
,
J. Appl. Phys.
70
(
12
),
7327
7332
(
1991
).
44.
N. M.
Aimon
,
J.
Liao
, and
C. A.
Ross
,
Appl. Phys. Lett.
101
(
23
),
232901
(
2012
).
45.
Z.
Li
,
Y.
Gao
,
B.
Yang
,
Y.
Lin
,
R.
Yu
, and
C.-W.
Nan
,
J. Am. Ceram. Soc.
94
(
4
),
1060
1066
(
2011
).
46.
Z.
Li
,
Y.
Wang
,
Y.
Lin
, and
C.
Nan
,
Phys. Rev. B
79
(
18
),
180406
(
2009
).
47.
F.
Mushtaq
,
H.
Torlakcik
,
Q.
Vallmajo-Martin
,
E. C.
Siringil
,
J.
Zhang
,
C.
Röhrig
,
Y.
Shen
,
Y.
Yu
,
X.-Z.
Chen
,
R.
Müller
,
B. J.
Nelson
, and
S.
Pané
,
Appl. Mater. Today
16
,
290
300
(
2019
).
48.
P.
Zubko
,
G.
Catalan
, and
A. K.
Tagantsev
,
Annu. Rev. Mater. Res.
43
(
1
),
387
421
(
2013
).
49.
W.
Ma
,
Phys. Status Solidi B
245
(
4
),
761
768
(
2008
).
50.
A.
Gruverman
,
B. J.
Rodriguez
,
A. I.
Kingon
,
R. J.
Nemanich
,
A. K.
Tagantsev
,
J. S.
Cross
, and
M.
Tsukada
,
Appl. Phys. Lett.
83
(
4
),
728
730
(
2003
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.