Ultrawide-band-gap (UWBG) semiconductors are promising for fast, compact, and energy-efficient power-electronics devices. Their wider band gaps result in higher breakdown electric fields that enable high-power switching with a lower energy loss. Yet, the leading UWBG semiconductors suffer from intrinsic materials' limitations with regard to their doping asymmetry that impedes their adoption in CMOS technology. Improvements in the ambipolar doping of UWBG materials will enable a wider range of applications in power electronics as well as deep-UV optoelectronics. These advances can be accomplished through theoretical insights on the limitations of current UWBG materials coupled with the computational prediction and experimental demonstration of alternative UWBG semiconductor materials with improved doping and transport properties. As an example, we discuss the case of rutile GeO2 (r-GeO2), a water-insoluble GeO2 polytype, which is theoretically predicted to combine an ultra-wide gap with ambipolar dopability, high carrier mobilities, and a higher thermal conductivity than β-Ga2O3. The subsequent realization of single-crystalline r-GeO2 thin films by molecular beam epitaxy provides the opportunity to realize r-GeO2 for electronic applications. Future efforts toward the predictive discovery and design of new UWBG semiconductors include advances in first-principles theory and high-performance computing software, as well as the demonstration of controlled doping in high-quality thin films with lower dislocation densities and optimized film properties.

1.
J. Y.
Tsao
,
S.
Chowdhury
,
M. A.
Hollis
,
D.
Jena
,
N. M.
Johnson
,
K. A.
Jones
,
R. J.
Kaplar
,
S.
Rajan
,
C. G.
van de Walle
,
E.
Bellotti
,
C. L.
Chua
,
R.
Collazo
,
M. E.
Coltrin
,
J. A.
Cooper
,
K. R.
Evans
,
S.
Graham
,
T. A.
Grotjohn
,
E. R.
Heller
,
M.
Higashiwaki
,
M. S.
Islam
,
P. W.
Juodawlkis
,
M. A.
Khan
,
A. D.
Koehler
,
J. H.
Leach
,
U. K.
Mishra
,
R. J.
Nemanich
,
R. C. N.
Pilawa-Podgurski
,
J. B.
Shealy
,
Z.
Sitar
,
M. J.
Tadjer
,
A. F.
Witulski
,
M.
Wraback
, and
J. A.
Simmons
,
Adv. Electron. Mater.
4
,
1600501
(
2018
).
2.
M.
Higashiwaki
,
K.
Sasaki
,
A.
Kuramata
,
T.
Masui
, and
S.
Yamakoshi
,
Appl. Phys. Lett.
100
,
013504
(
2012
).
3.
S. M.
Sze
and
K. K.
Ng
,
Physics of Semiconductor Devices
, 3rd ed. (
John Wiley & Sons
,
Hoboken, NJ
,
2006
).
4.
B. J.
Baliga
,
Fundamentals of Power Semiconductor Devices
(
Springer Science & Business Media
,
Berlin
,
2010
).
5.
J. M.
Dorkel
and
P.
Leturcq
,
Solid State Electron.
24
,
821
(
1981
).
6.
M.
Levinstein
,
S.
Rumyantsev
, and
M.
Shur
,
Handbook Series on Semiconductor Parameters
(
World Scientific
,
London
,
1996
), Vol.
1
.
7.
K.
Bushick
,
K. A.
Mengle
,
S.
Chae
, and
E.
Kioupakis
,
Appl. Phys. Lett.
117
,
182104
(
2020
).
8.
M. E.
Levinstein
,
S. L.
Rumyantsev
, and
M. S.
Shur
,
Properties of Advanced Semiconductor Materials: GaN, AlN, InN, BN, SiC, SiGe
(
John Wiley & Sons
,
Hoboken, NJ
,
2001
).
9.
A. A.
Lebedev
,
Semiconductors
33
,
107
(
1999
).
10.
A. S.
Barker
and
M.
Ilegems
,
Phys. Rev. B
7
,
743
(
1973
).
11.
M.
Horita
,
S.
Takashima
,
R.
Tanaka
,
H.
Matsuyama
,
K.
Ueno
,
M.
Edo
,
T.
Takahashi
,
M.
Shimizu
, and
J.
Suda
,
Jpn. J. Appl. Phys.
56
,
031001
(
2017
).
12.
S.
Strite
,
J. Vac. Sci. Technol. B Microelectron. Nanom. Struct.
10
,
1237
(
1992
).
13.
K.
Sasaki
,
A.
Kuramata
,
T.
Masui
,
E. G.
Víllora
,
K.
Shimamura
, and
S.
Yamakoshi
,
Appl. Phys. Express
5
,
035502
(
2012
).
14.
Z.
Feng
,
A. F. M.
Anhar Uddin Bhuiyan
,
M. R.
Karim
, and
H.
Zhao
,
Appl. Phys. Lett.
114
,
250601
(
2019
).
15.
L.
Binet
and
D.
Gourier
,
J. Phys. Chem. Solids
59
,
1241
(
1998
).
16.
A.
Kyrtsos
,
M.
Matsubara
, and
E.
Bellotti
,
Appl. Phys. Lett.
112
,
032108
(
2018
).
17.
Z.
Guo
,
A.
Verma
,
X.
Wu
,
F.
Sun
,
A.
Hickman
,
T.
Masui
,
A.
Kuramata
,
M.
Higashiwaki
,
D.
Jena
, and
T.
Luo
,
Appl. Phys. Lett.
106
,
111909
(
2015
).
18.
A. T.
Collins
,
E. C.
Lightowlers
, and
P. J.
Dean
,
Phys. Rev.
158
,
833
(
1967
).
19.
Y.
Taniyasu
,
M.
Kasu
, and
T.
Makimoto
,
Appl. Phys. Lett.
89
,
182112
(
2006
).
20.
J.
Edwards
,
K.
Kawabe
,
G.
Stevens
, and
R. H.
Tredgold
,
Solid State Commun.
3
,
99
(
1965
).
21.
Y.
Taniyasu
,
M.
Kasu
, and
T.
Makimoto
,
Appl. Phys. Lett.
85
,
4672
(
2004
).
22.
G. A.
Slack
,
R. A.
Tanzilli
,
R. O.
Pohl
, and
J. W.
Vandersande
,
J. Phys. Chem. Solids
48
,
641
(
1987
).
23.
A.
Soltani
,
A.
Talbi
,
V.
Mortetb
,
A.
Benmoussa
,
W. J.
Zhang
,
J. C.
Gerbedoen
,
J. C.
de Jaeger
,
A.
Gokarna
,
K.
Haenen
, and
P.
Wagner
,
AIP Conf. Proc.
1292
,
191
(
2010
).
24.
D.
Litvinov
,
C. A.
Taylor
, and
R.
Clarke
,
Diam. Relat. Mater.
7
,
360
(
1998
).
25.
H.
Murata
,
T.
Taniguchi
,
S.
Hishita
,
T.
Yamamoto
,
F.
Oba
, and
I.
Tanaka
,
J. Appl. Phys.
114
,
233502
(
2013
).
26.
L.
Weston
,
D.
Wickramaratne
, and
C. G.
van de Walle
,
Phys. Rev. B
96
,
100102(R)
(
2017
).
27.
K.
Chen
,
B.
Song
,
N. K.
Ravichandran
,
Q.
Zheng
,
X.
Chen
,
H.
Lee
,
H.
Sun
,
S.
Li
,
G. A. G. U.
Gamage
,
F.
Tian
,
Z.
Ding
,
Q.
Song
,
A.
Rai
,
H.
Wu
,
P.
Koirala
,
A. J.
Schmidt
,
K.
Watanabe
,
B.
Lv
,
Z.
Ren
,
L.
Shi
,
D. G.
Cahill
,
T.
Taniguchi
,
D.
Broido
, and
G.
Chen
,
Science
367
,
555
(
2020
).
28.
N.
Donato
,
N.
Rouger
,
J.
Pernot
,
G.
Longobardi
, and
F.
Udrea
,
J. Phys. D. Appl. Phys.
53
,
093001
(
2020
).
29.
D. M.
Roessler
and
W. A.
Albers
,
J. Phys. Chem. Solids
33
,
293
(
1972
).
30.
S.
Chae
,
J.
Lee
,
K. A.
Mengle
,
J. T.
Heron
, and
E.
Kioupakis
,
Appl. Phys. Lett.
114
,
102104
(
2019
).
31.
S.
Chae
,
K. A.
Mengle
,
R.
Lu
,
A.
Olvera
,
N.
Sanders
,
J.
Lee
,
P. F. P.
Poudeu
,
J. T.
Heron
, and
E.
Kioupakis
,
Appl. Phys. Lett.
117
,
102106
(
2020
).
32.
C. G.
van de Walle
,
C.
Stampfl
,
J.
Neugebauer
,
M. D.
McCluskey
, and
N. M.
Johnson
,
MRS Internet J. Nitride Semicond. Res
4
,
890
(
1999
).
33.
Y.
Liang
and
E.
Towe
,
Appl. Phys. Rev.
5
,
011107
(
2018
).
34.
J. B.
Varley
,
A.
Janotti
,
C.
Franchini
, and
C. G.
van de Walle
,
Phys. Rev. B
85
,
081109(R)
(
2012
).
35.
M.-A.
Pinault
,
J.
Barjon
,
T.
Kociniewski
,
F.
Jomard
, and
J.
Chevallier
,
Physics B
401-402
,
51
(
2007
).
36.
J. P.
Goss
,
P. R.
Briddon
,
M. J.
Rayson
,
S. J.
Sque
, and
R.
Jones
,
Phys. Rev. B
72
,
035214
(
2005
).
37.
N.
Izyumskaya
,
D. O.
Demchenko
,
S.
Das
,
Ü.
Özgür
,
V.
Avrutin
, and
H.
Morkoc
,
Adv. Electron. Mater.
3
,
1600485
(
2017
).
38.
A.
Goyal
and
V.
Stevanović
,
Phys. Rev. Mater.
2
,
084603
(
2018
).
39.
C. P.
Liu
,
K. O.
Egbo
,
C. Y.
Ho
,
Y.
Wang
,
C. K.
Xu
, and
K. M.
Yu
,
Phys. Rev. Appl.
13
,
024049
(
2020
).
40.
Z.
Galazka
,
S.
Ganschow
,
R.
Schewski
,
K.
Irmscher
,
D.
Klimm
,
A.
Kwasniewski
,
M.
Pietsch
,
A.
Fiedler
,
I.
Schulze-Jonack
,
M.
Albrecht
,
T.
Schröder
, and
M.
Bickermann
,
APL Mater.
7
,
022512
(
2019
).
41.
E.
Chikoidze
,
C.
Sartel
,
I.
Madaci
,
H.
Mohamed
,
C.
Vilar
,
B.
Ballesteros
,
F.
Belarre
,
E.
del Corro
,
P.
Vales-Castro
,
G.
Sauthier
,
L.
Li
,
M.
Jennings
,
V.
Sallet
,
Y.
Dumont
, and
A.
Pérez-Tomás
,
Cryst. Growth Des.
20
,
2535
(
2020
).
42.
S. K.
Radha
,
A.
Ratnaparkhe
, and
W. R. L.
Lambrecht
,
Phys. Rev. B
103
,
045201
(
2021
).
43.
K.
Dabsamut
,
A.
Boonchun
, and
W. R. L.
Lambrecht
,
J. Phys. D. Appl. Phys.
53
,
274002
(
2020
).
44.
A.
Boonchun
,
K.
Dabsamut
, and
W. R. L.
Lambrecht
,
J. Appl. Phys.
126
,
155703
(
2019
).
45.
M.
Micoulaut
,
L.
Cormier
, and
G. S.
Henderson
,
J. Phys. Condens. Matter
18
,
R753
(
2006
).
46.
A. W.
Laubengayer
and
D. S.
Morton
,
J. Am. Chem. Soc.
54
,
2303
(
1932
).
47.
M.
Sahnoun
,
C.
Daul
,
R.
Khenata
, and
H.
Baltache
,
Eur. Phys. J. B
45
,
455
(
2005
).
48.
Q.
Liu
,
Z.
Liu
,
L.
Feng
, and
H.
Tian
,
Solid State Sci.
12
,
1748
(
2010
).
49.
K. A.
Mengle
,
S.
Chae
, and
E.
Kioupakis
,
J. Appl. Phys.
126
,
085703
(
2019
).
50.
A.
Samanta
,
M.
Jain
, and
A. K.
Singh
,
J. Chem. Phys.
143
,
064703
(
2015
).
51.
M.
Stapelbroek
and
B. D.
Evans
,
Solid State Commun.
25
,
959
(
1978
).
52.
N.
Ma
,
N.
Tanen
,
A.
Verma
,
Z.
Guo
,
T.
Luo
,
H.
(Grace) Xing
, and
D.
Jena
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
212101
(
2016
).
53.
H.
Peelaers
and
C. G.
van de Walle
,
Phys. Rev. B
96
,
081409(R)
(
2017
).
54.
M.
Feneberg
,
C.
Lidig
,
K.
Lange
,
M. E.
White
,
M. Y.
Tsai
,
J. S.
Speck
,
O.
Bierwagen
, and
R.
Goldhahn
,
Phys. Status Solidi A
211
,
82
(
2014
).
55.
Q.
Yan
,
E.
Kioupakis
,
D.
Jena
, and
C. G.
van de Walle
,
Phys. Rev. B
90
,
121201(R)
(
2014
).
56.
K. A.
Mengle
,
G.
Shi
,
D.
Bayerl
, and
E.
Kioupakis
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
212104
(
2016
).
57.
C. A.
Niedermeier
,
K.
Ide
,
T.
Katase
,
H.
Hosono
, and
T.
Kamiya
,
J. Phys. Chem. C
124
,
25721
(
2020
).
58.
D. O.
Scanlon
and
G. W.
Watson
,
J. Mater. Chem.
22
,
25236
(
2012
).
59.
K.
Bushick
,
K.
Mengle
,
N.
Sanders
, and
E.
Kioupakis
,
Appl. Phys. Lett.
114
,
022101
(
2019
).
60.
V. V.
Brazhkin
,
A. G.
Lyapin
,
R. N.
Voloshin
,
S. V.
Popova
,
E. V.
Tat'yanin
,
N. F.
Borovikov
,
S. C.
Bayliss
, and
A. V.
Sapelkin
,
Phys. Rev. Lett.
90
,
145503
(
2003
).
61.
V. V.
Brazhkin
,
E. V.
Tat'yanin
,
A. G.
Lyapin
,
S. V.
Popova
,
O. B.
Tsiok
, and
D. V.
Balitskiǐ
,
JETP Lett.
71
,
293
(
2000
).
62.
J.
Haines
,
J.
Léger
, and
C.
Chateau
,
Phys. Rev. B
61
,
8701
(
2000
).
63.
S.
Kawasaki
,
O.
Ohtaka
, and
T.
Yamanaka
,
Phys. Chem. Miner.
20
,
531
(
1994
).
64.
V.
Agafonov
,
D.
Michel
,
M.
Perez
,
Y.
Jorba
, and
M.
Fedoroff
,
Mater. Res. Bull.
19
,
233
(
1984
).
65.
J. W.
Goodrum
,
J. Cryst. Growth
7
,
254
(
1970
).
66.
T.
Bielz
,
S.
Soisuwan
,
R.
Kaindl
,
R.
Tessadri
,
D. M.
Többens
,
B.
Klötzer
, and
S.
Penner
,
J. Phys. Chem. C
115
,
9706
(
2011
).
67.
C.
Caperaa
,
G.
Baud
,
J. P.
Besse
,
P.
Bondot
,
P.
Fessler
, and
M.
Jacquet
,
Mater. Res. Bull.
24
,
1361
(
1989
).
68.
N. R.
Murphy
,
J. T.
Grant
,
L.
Sun
,
J. G.
Jones
,
R.
Jakubiak
,
V.
Shutthanandan
, and
C. V.
Ramana
,
Opt. Mater. (Amst).
36
,
1177
(
2014
).
69.
A.
Chiasera
,
C.
Macchi
,
S.
Mariazzi
,
S.
Valligatla
,
L.
Lunelli
,
C.
Pederzolli
,
D. N.
Rao
,
A.
Somoza
,
R. S.
Brusa
, and
M.
Ferrari
,
Opt. Mater. Express
3
,
1561
(
2013
).
70.
N.
Terakado
and
K.
Tanaka
,
J. Non-Cryst. Solids
351
,
54
(
2005
).
71.
P. J.
Wolf
,
T. M.
Christensen
,
N. G.
Coit
, and
R. W.
Swinford
,
J. Vac. Sci. Technol. A
11
,
2725
(
1993
).
72.
S.
Witanachchi
and
P. J.
Wolf
,
J. Appl. Phys.
76
,
2185
(
1994
).
73.
C. N.
Afonso
,
F.
Vega
,
J.
Solis
,
F.
Catalina
,
C.
Ortega
, and
J.
Siejka
,
Appl. Surf. Sci.
54
,
175
(
1992
).
74.
J.
Beynon
,
M. M. E.
Samanoudy
, and
E. L.
Shorts
,
J. Mater. Sci.
23
,
4363
(
1988
).
75.
S.
Chae
,
H.
Paik
,
N. M.
Vu
,
E.
Kioupakis
, and
J. T.
Heron
,
Appl. Phys. Lett.
117
,
072105
(
2020
).
76.
J. H.
Kwon
,
Y. H.
Choi
,
D. H.
Kim
,
M.
Yang
,
J.
Jang
,
T. W.
Kim
,
S. H.
Hong
, and
M.
Kim
,
Thin Solid Films
517
,
550
(
2008
).
77.
J.
Lu
,
J.
Sundqvist
,
M.
Ottosson
,
A.
Tarre
,
A.
Rosental
,
J.
Aarik
, and
A.
Hårsta
,
J. Cryst. Growth
260
,
191
(
2004
).
78.
J.
Sundqvist
,
J.
Lu
,
M.
Ottosson
, and
A.
Hårsta
,
Thin Solid Films
514
,
63
(
2006
).
79.
J.
Deslippe
,
G.
Samsonidze
,
D. A.
Strubbe
,
M.
Jain
,
M. L.
Cohen
, and
S. G.
Louie
,
Comput. Phys. Commun.
183
,
1269
(
2012
).
80.
S.
Poncé
,
E. R.
Margine
,
C.
Verdi
, and
F.
Giustino
,
Comput. Phys. Commun.
209
,
116
(
2016
).
81.
J.
Noffsinger
,
F.
Giustino
,
B. D.
Malone
,
C. H.
Park
,
S. G.
Louie
, and
M. L.
Cohen
,
Comput. Phys. Commun.
181
,
2140
(
2010
).
82.
J.
Carrete
,
B.
Vermeersch
,
A.
Katre
,
A.
van Roekeghem
,
T.
Wang
,
G. K. H.
Madsen
, and
N.
Mingo
,
Comput. Phys. Commun.
220
,
351
(
2017
).
83.
F.
Giustino
,
Rev. Mod. Phys.
89
,
015003
(
2017
).
84.
I.
Lu
,
J.
Zhou
, and
M.
Bernardi
,
Phys. Rev. Mater.
3
,
033804
(
2019
).
85.
S.
Fahy
,
A.
Lindsay
,
H.
Ouerdane
, and
E. P.
O'Reilly
,
Phys. Rev. B
74
,
035203
(
2006
).
86.
K.
Ghosh
and
U.
Singisetti
,
J. Appl. Phys.
124
,
085707
(
2018
).
87.
R.
Chaudhuri
,
S. J.
Bader
,
Z.
Chen
,
D. A.
Muller
,
H. G.
Xing
, and
D.
Jena
,
Science
365
,
1454
(
2019
).
88.
J. P.
Ibbetson
,
P. T.
Fini
,
K. D.
Ness
,
S. P.
DenBaars
,
J. S.
Speck
, and
U. K.
Mishra
,
Appl. Phys. Lett.
77
,
250
(
2000
).
89.
G.
Hautier
,
A.
Miglio
,
G.
Ceder
,
G.
Rignanese
, and
X.
Gonze
,
Nat. Commun.
4
,
2292
(
2013
).
90.
G.
Brunin
,
F.
Ricci
,
V.-A.
Ha
,
G.-M.
Rignanese
, and
G.
Hautier
,
NPJ Comput. Mater.
5
,
63
(
2019
).
91.
R.
Woods-Robinson
,
D.
Broberg
,
A.
Faghaninia
,
A.
Jain
,
S. S.
Dwaraknath
, and
K. A.
Persson
,
Chem. Mater.
30
,
8375
(
2018
).
92.
P.
Gorai
,
R. W.
McKinney
,
N. M.
Haegel
,
A.
Zakutayev
, and
V.
Stevanovic
,
Energy Environ. Sci.
12
,
3338
(
2019
).
93.
V. G.
Hill
and
L. L. Y.
Chang
,
Am. Mineral.
53
,
1744
(
1968
).
94.
See https://www.paradim.org/ for information about PARADIM's facilities for bulk crystal and thin film growth.
95.
E.
Chikoidze
,
A.
Fellous
,
A.
Perez-Tomas
,
G.
Sauthier
,
T.
Tchelidze
,
C.
Ton-That
,
T.
Thanh
,
M.
Phillips
,
S.
Russell
,
M.
Jennings
,
B.
Berini
,
F.
Jomard
, and
Y.
Dumont
,
Mater. Today Phys.
3
,
118
(
2017
).
96.
Z.
Teukam
,
J.
Chevallier
,
C.
Saguy
,
R.
Kalish
,
D.
Ballutaud
,
M.
Barbé
,
F.
Jomard
,
A.
Tromson-Carli
,
C.
Cytermann
,
J. E.
Butler
,
M.
Bernard
,
C.
Baron
, and
A.
Deneuville
,
Nat. Mater.
2
,
482
(
2003
).
97.
C. G.
van der Walle
and
J.
Neugebauer
,
Annu. Rev. Mater. Res.
36
,
179
(
2006
).
98.
J.
Neugebauer
and
C. G.
van de Walle
,
Appl. Phys. Lett.
68
,
1829
(
1996
).
99.
S.
Nakamura
,
N.
Iwasa
,
M.
Senoh
, and
T.
Mukai
,
Jpn. J. Appl. Phys.
31
,
1258
(
1992
).
100.
A.
Pandey
,
X.
Liu
,
Z.
Deng
,
W. J.
Shin
,
D. A.
Laleyan
,
K.
Mashooq
,
E. T.
Reid
,
E.
Kioupakis
,
P.
Bhattacharya
, and
Z.
Mi
,
Phys. Rev. Mater.
3
,
053401
(
2019
).
101.
Z.
Bryan
,
I.
Bryan
,
B. E.
Gaddy
,
P.
Reddy
,
L.
Hussey
,
M.
Bobea
,
W.
Guo
,
M.
Hoffmann
,
R.
Kirste
,
J.
Tweedie
,
M.
Gerhold
,
D. L.
Irving
,
Z.
Sitar
, and
R.
Collazo
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
222101
(
2014
).
You do not currently have access to this content.