In this Letter, we studied the nature of exciton interactions and lifetimes in the WS2/Reduced graphene oxide (WS2/RGO) heterostructure using femtosecond transient absorption spectroscopy. Our studies demonstrate that the key optoelectronic properties of the heterostructure in the strongly coupled regime are substantially different from those of the control WS2 and RGO, promoting the mixing of electronic states at the interfaces leading to the suppression of direct excitons. The combined effect of midgap states and donor levels induced by RGO below the conduction band of WS2 along with the charge transfer to these trap states forms long-lived non-decaying excitons existing more than 1.5 ns, an ultimate time limit in our experiment. These results identify the interfacial trap states as a useful degree of freedom to engineer the lifetime of trapped excitons.

1.
F.
Bonaccorso
,
Z.
Sun
,
T.
Hasan
, and
A. C.
Ferrari
,
Nat. Photonics
4
,
611
(
2010
).
2.
A. K.
Geim
and
K. S.
Novoselov
,
Nanoscience and Technology: A Collection of Reviews from Nature Journals
(
World Scientific
,
2010
), pp.
11
19
.
3.
T.
Yan
,
X.
Qiao
,
X.
Liu
,
P.
Tan
, and
X.
Zhang
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
101901
(
2014
).
4.
L.
Meckbach
,
T.
Stroucken
, and
S. W.
Koch
,
Appl. Phys. Lett.
112
,
061104
(
2018
).
5.
M. J.
Allen
,
V. C.
Tung
, and
R. B.
Kaner
,
Chem. Rev.
110
,
132
(
2010
).
6.
J.
Xiao
,
M.
Zhao
,
Y.
Wang
, and
X.
Zhang
,
Nanophotonics
6
,
1309
(
2017
).
7.
Z.
Ye
,
T.
Cao
,
K.
O'Brien
,
H.
Zhu
,
X.
Yin
,
Y.
Wang
,
S. G.
Louie
, and
X.
Zhang
,
Nature
513
,
214
(
2014
).
8.
D.
Xiao
,
G.-B.
Liu
,
W.
Feng
,
X.
Xu
, and
W.
Yao
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
196802
(
2012
).
9.
X.
Qian
,
J.
Liu
,
L.
Fu
, and
J.
Li
,
Science
346
,
1344
(
2014
).
10.
K. F.
Mak
,
C.
Lee
,
J.
Hone
,
J.
Shan
, and
T. F.
Heinz
,
Phys. Rev. Lett.
105
,
136805
(
2010
).
11.
Y.
Sun
,
D.
Wang
, and
Z.
Shuai
,
J. Phys. Chem. C
120
,
21866
(
2016
).
12.
J.
Pu
and
T.
Takenobu
,
Adv. Mater.
30
,
1707627
(
2018
).
13.
W.
Wang
,
K.
Li
,
Y.
Wang
,
W.
Jiang
,
X.
Liu
, and
H.
Qi
,
Appl. Phys. Lett.
114
,
201601
(
2019
).
14.
M. M.
Fogler
,
L. V.
Butov
, and
K. S.
Novoselov
,
Nat. Commun.
5
,
4555
(
2014
).
15.
J. R.
Schaibley
,
P.
Rivera
,
H.
Yu
,
K. L.
Seyler
,
J.
Yan
,
D. G.
Mandrus
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
W.
Yao
, and
X.
Xu
,
Nat. Commun.
7
,
13747
(
2016
).
16.
P.
Rivera
,
J. R.
Schaibley
,
A. M.
Jones
,
J. S.
Ross
,
S.
Wu
,
G.
Aivazian
,
P.
Klement
,
K.
Seyler
,
G.
Clark
,
N. J.
Ghimire
,
J.
Yan
,
D. G.
Mandrus
,
W.
Yao
, and
X.
Xu
,
Nat. Commun.
6
,
6242
(
2015
).
17.
Y.
Cao
,
V.
Fatemi
,
S.
Fang
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
E.
Kaxiras
, and
P.
Jarillo-Herrero
,
Nature
556
,
43
(
2018
).
18.
C.
Jin
,
J.
Kim
,
M. I. B.
Utama
,
E. C.
Regan
,
H.
Kleemann
,
H.
Cai
,
Y.
Shen
,
M. J.
Shinner
,
A.
Sengupta
, and
K.
Watanabe
,
Science
360
,
893
(
2018
).
19.
E.
Torun
,
H. P. C.
Miranda
,
A.
Molina-Sánchez
, and
L.
Wirtz
,
Phys. Rev. B
97
,
245427
(
2018
).
20.
F.
Ceballos
,
M. Z.
Bellus
,
H.-Y.
Chiu
, and
H.
Zhao
,
ACS Nano
8
,
12717
(
2014
).
21.
W.
Zhang
,
C.-P.
Chuu
,
J.-K.
Huang
,
C.-H.
Chen
,
M.-L.
Tsai
,
Y.-H.
Chang
,
C.-T.
Liang
,
Y.-Z.
Chen
,
Y.-L.
Chueh
,
J.-H.
He
,
M.-Y.
Chou
, and
L.-J.
Li
,
Sci. Rep.
4
,
3826
(
2015
).
22.
L.
Yuan
,
T.-F.
Chung
,
A.
Kuc
,
Y.
Wan
,
Y.
Xu
,
Y. P.
Chen
,
T.
Heine
, and
L.
Huang
,
Sci. Adv.
4
,
e1700324
(
2018
).
23.
J.
He
,
N.
Kumar
,
M. Z.
Bellus
,
H.-Y.
Chiu
,
D.
He
,
Y.
Wang
, and
H.
Zhao
,
Nat. Commun.
5
,
5622
(
2014
).
24.
J.
Yang
,
D.
Voiry
,
S. J.
Ahn
,
D.
Kang
,
A. Y.
Kim
,
M.
Chhowalla
, and
H. S.
Shin
,
Angew. Chem.
52
,
13751
(
2013
).
25.
Y.
Tao
,
B.
Wang
,
H.
Qiao
,
Z.
Huang
, and
X.
Qi
,
J. Mater. Sci.
30
,
11499
(
2019
).
26.
G.
Eda
,
H.
Yamaguchi
,
D.
Voiry
,
T.
Fujita
,
M.
Chen
, and
M.
Chhowalla
,
Nano Lett.
11
,
5111
(
2011
).
27.
D.
Voiry
,
A.
Mohite
, and
M.
Chhowalla
,
Chem. Soc. Rev.
44
,
2702
(
2015
).
28.
X.
Wang
,
D.
Gu
,
X.
Li
,
S.
Lin
,
S.
Zhao
,
M. N.
Rumyantseva
, and
A. M.
Gaskov
,
Sens. Actuator, B
282
,
290
(
2019
).
29.
H.
Fang
,
C.
Battaglia
,
C.
Carraro
,
S.
Nemsak
,
B.
Ozdol
,
J. S.
Kang
,
H. A.
Bechtel
,
S. B.
Desai
,
F.
Kronast
,
A. A.
Unal
,
G.
Conti
,
C.
Conlon
,
G. K.
Palsson
,
M. C.
Martin
,
A. M.
Minor
,
C. S.
Fadley
,
E.
Yablonovitch
,
R.
Maboudian
, and
A.
Javey
,
Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A.
111
,
6198
(
2014
).
30.
X.
Hong
,
J.
Kim
,
S.-F.
Shi
,
Y.
Zhang
,
C.
Jin
,
Y.
Sun
,
S.
Tongay
,
J.
Wu
,
Y.
Zhang
, and
F.
Wang
,
Nat. Nanotechnol.
9
,
682
(
2014
).
31.
L.
Britnell
,
R. V.
Gorbachev
,
R.
Jalil
,
B. D.
Belle
,
F.
Schedin
,
A.
Mishchenko
,
T.
Georgiou
,
M. I.
Katsnelson
,
L.
Eaves
,
S. V.
Morozov
,
N. M. R.
Peres
,
J.
Leist
,
A. K.
Geim
,
K. S.
Novoselov
, and
L. A.
Ponomarenko
,
Science
335
,
947
(
2012
).
32.
L.
Britnell
,
R. M.
Ribeiro
,
A.
Eckmann
,
R.
Jalil
,
B. D.
Belle
,
A.
Mishchenko
,
Y.-J.
Kim
,
R. V.
Gorbachev
,
T.
Georgiou
,
S. V.
Morozov
,
A. N.
Grigorenko
,
A. K.
Geim
,
C.
Casiraghi
,
A. H. C.
Neto
, and
K. S.
Novoselov
,
Science
340
,
1311
(
2013
).
33.
S.
Hwan Lee
,
D.
Lee
,
W.
Sik Hwang
,
E.
Hwang
,
D.
Jena
, and
W.
Jong Yoo
,
Appl. Phys. Lett.
104
,
193113
(
2014
).
34.
Y.
Niu
,
S.
Gonzalez-Abad
,
R.
Frisenda
,
P.
Marauhn
,
M.
Drüppel
,
P.
Gant
,
R.
Schmidt
,
N.
Taghavi
,
D.
Barcons
,
A.
Molina-Mendoza
,
S.
de Vasconcellos
,
R.
Bratschitsch
,
D.
Perez De Lara
,
M.
Rohlfing
, and
A.
Castellanos-Gomez
,
Nanomaterials
8
,
725
(
2018
).
35.
A.
Chernikov
,
T. C.
Berkelbach
,
H. M.
Hill
,
A.
Rigosi
,
Y.
Li
,
O. B.
Aslan
,
D. R.
Reichman
,
M. S.
Hybertsen
, and
T. F.
Heinz
,
Phys. Rev. Lett.
113
,
076802
(
2014
).
36.
W.
Zhao
,
R. M.
Ribeiro
,
M.
Toh
,
A.
Carvalho
,
C.
Kloc
,
A. H.
Castro Neto
, and
G.
Eda
,
Nano Lett.
13
,
5627
(
2013
).
37.
R. J.
Elliott
,
Phys. Rev.
108
,
1384
(
1957
).
38.
Y.
Yang
,
D. P.
Ostrowski
,
R. M.
France
,
K.
Zhu
,
J.
van de Lagemaat
,
J. M.
Luther
, and
M. C.
Beard
,
Nat. Photonics
10
,
53
(
2016
).
39.
A.
Mondal
,
J.
Aneesh
,
V.
Kumar Ravi
,
R.
Sharma
,
W. J.
Mir
,
M. C.
Beard
,
A.
Nag
, and
K. V.
Adarsh
,
Phys. Rev. B
98
,
115418
(
2018
).
40.
R. K.
Yadav
,
J.
Aneesh
,
R.
Sharma
,
P.
Abhiramnath
,
T. K.
Maji
,
G. J.
Omar
,
A. K.
Mishra
,
D.
Karmakar
, and
K. V.
Adarsh
,
Phys. Rev. Appl.
9
,
044043
(
2018
).
41.
G.
Kresse
and
J.
Furthmüller
,
Phys. Rev. B
54
,
11169
(
1996
).
42.
S.
Grimme
,
J.
Antony
,
S.
Ehrlich
, and
H.
Krieg
,
J. Chem. Phys.
132
,
154104
(
2010
).
43.
T. K.
Maji
,
K.
Vaibhav
,
S. K.
Pal
,
K.
Majumdar
,
K. V.
Adarsh
, and
D.
Karmakar
,
Phys. Rev. B
99
,
115309
(
2019
).
44.
J.
Aneesh
,
A.
Swarnkar
,
V.
Kumar Ravi
,
R.
Sharma
,
A.
Nag
, and
K. V.
Adarsh
,
J. Phys. Chem. C
121
,
4734
(
2017
).
45.
R. K.
Yadav
,
J.
Aneesh
,
R.
Sharma
,
S. K.
Bera
,
T. K.
Maji
,
D.
Karmakar
,
K. P.
Loh
, and
K. V.
Adarsh
,
Appl. Phys. Lett.
117
,
032104
(
2020
).
46.
S.
Sim
,
J.
Park
,
J.-G.
Song
,
C.
In
,
Y.-S.
Lee
,
H.
Kim
, and
H.
Choi
,
Phys. Rev. B
88
,
075434
(
2013
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.