The realization of n-type conduction in directly bottom-up grown Si-doped GaAs nanowires (NWs) by molecular beam epitaxy has remained a long-standing challenge. Unlike the commonly employed vapor–liquid−solid growth, where the amphoteric nature of Si dopants induces p-type conduction, we report a completely catalyst-free, selective area molecular beam epitaxial growth that establishes n-type behavior under Si doping. The vapor–solid selective area growth on prepatterned Si (111) substrates is enabled by an important in situ substrate pretreatment to create an As-terminated 1 × 1-Si(111) substrate necessary for the growth of [111]-oriented GaAs:Si NWs with a large aspect ratio and high yield. Correlated resonant Raman scattering and single-NW micro-photoluminescence (μPL) experiments confirm the n-type nature of the Si-doped GaAs NWs evidenced by a dominant SiGa local vibrational Raman mode, a distinct band filling effect (up to > 10 meV) along with increased PL peak broadening upon increased Si concentration. Excessive Si doping is further found to induce some auto-compensation evidenced by red-shifted PL and the appearance of minor SiAs and SiGa–SiAs pair-like local vibrational Raman modes. Employing excitation power dependent μPL, we further discern signatures in below-gap defect luminescence (∼1.3–1.45 eV) arising from structural defects and Si dopant-point defect complexes.

1.
A.
Kikuchi
,
M.
Kawai
,
M.
Tada
, and
K.
Kishino
,
Jpn. J. Appl. Phys.
43
,
L1524
(
2004
).
2.
W.
Guo
,
M.
Zhang
,
A.
Banerjee
, and
P.
Bhattacharya
,
Nano Lett.
10
,
3355
(
2010
).
3.
K.
Tomioka
,
J.
Motohisa
,
S.
Hara
,
K.
Hiruma
, and
T.
Fukui
,
Nano Lett.
10
,
1639
(
2010
).
4.
K. H.
Li
,
X.
Liu
,
Q.
Wang
,
S.
Zhao
, and
Z.
Mi
,
Nat. Nanotechnol.
10
,
140
(
2015
).
5.
B.
Mayer
,
L.
Janker
,
B.
Loitsch
,
J.
Treu
,
T.
Kostenbader
,
S.
Lichtmannecker
,
T.
Reichert
,
S.
Morkötter
,
M.
Kaniber
,
G.
Abstreiter
,
C.
Gies
,
G.
Koblmüller
, and
J. J.
Finley
,
Nano Lett.
16
,
152
(
2016
).
6.
J.
Wallentin
,
N.
Anttu
,
D.
Asoli
,
M.
Huffmann
,
I.
Åberg
,
M. H.
Magnusson
,
G.
Siefer
,
P.
Fuss-Kailuweit
,
F.
Dimroth
,
B.
Witzigmann
,
H. Q.
Xu
,
L.
Samuelson
,
K.
Deppert
, and
M. T.
Borgström
,
Science
339
,
1057
(
2013
).
7.
C.
Colombo
,
M.
Heiß
,
M.
Grätzel
, and
A.
Fontcuberta i Morral
,
Appl. Phys. Lett.
94
,
173108
(
2009
).
8.
K.
Tomioka
,
M.
Yoshimura
, and
T.
Fukui
,
Nature
488
,
189
(
2012
).
9.
S.
Morkötter
,
N.
Jeon
,
D.
Rudolph
,
B.
Loitsch
,
D.
Spirkoska
,
E.
Hoffmann
,
M.
Döblinger
,
S.
Matich
,
J. J.
Finley
,
L. J.
Lauhon
,
G.
Abstreiter
, and
G.
Koblmüller
,
Nano Lett.
15
,
3295
(
2015
).
10.
K.
Haraguchi
,
T.
Katsuyama
,
K.
Hiruma
, and
K.
Ogawa
,
Appl. Phys. Lett.
60
,
745
(
1992
).
11.
12.
J. E.
Northrup
and
S. B.
Zhang
,
Phys. Rev. B
47
,
6791
(
1993
).
13.
M.
Piccin
,
B.
Bais
,
V.
Grillo
,
F.
Jabeen
,
S.
De Franceschi
,
E.
Carlino
,
M.
Lazzarino
,
F.
Romanato
,
L.
Businaro
,
S.
Rubini
,
F.
Martelli
, and
A.
Franciosi
,
Physica E
37
,
134
(
2007
).
14.
M.
Hilse
,
M.
Ramsteiner
,
S.
Breuer
,
L.
Geelhaar
, and
H.
Riechert
,
Appl. Phys. Lett.
96
,
193104
(
2010
).
15.
B.
Ketterer
,
E.
Mikheev
,
E.
Uccelli
, and
A.
Fontcuberta i Morral
,
Appl. Phys. Lett.
97
,
223103
(
2010
).
16.
J.
Dufouleur
,
C.
Colombo
,
T.
Garma
,
B.
Ketterer
,
E.
Uccelli
,
M.
Nicotra
,
A.
Fontcuberta
, and
I.
Morral
,
Nano Lett.
10
,
1734
(
2010
).
17.
H.
Hijazi
,
G.
Monier
,
E.
Gil
,
A.
Trassoudaine
,
C.
Bougerol
,
C.
Leroux
,
D.
Castellucci
,
C.
Robert-Goumet
,
P. E.
Hoggan
,
Y.
Andre
,
N. I.
Goktas
,
R. R.
LaPierre
, and
V. G.
Dubrovskii
,
Nano Lett.
19
,
4498
(
2019
).
18.
F.
Fischer
,
D.
Schuh
,
M.
Bichler
,
G.
Abstreiter
,
M.
Grayson
, and
K.
Neumaier
,
Appl. Phys. Lett.
86
,
192106
(
2005
).
19.
C.
Gutsche
,
A.
Lysov
,
I.
Regolin
,
K.
Blekker
,
W.
Prost
, and
F.-J.
Tegude
,
Nanoscale Res. Lett.
6
,
65
(
2011
).
20.
M.
Orru
,
E.
Repiso
,
S.
Carapezzi
,
A.
Henning
,
S.
Roddardo
,
A.
Franciosi
,
Y.
Rosenwaks
,
A.
Cavallini
,
F.
Martelli
, and
S.
Rubini
,
Adv. Funct. Mater.
26
,
2836
(
2016
).
21.
T.
Hakkarainen
,
M. R.
Piton
,
E. M.
Fiordaliso
,
E. D.
Leshchenko
,
S.
Koelling
,
J.
Bettini
,
H. V. A.
Galeti
,
E.
Koivusalo
,
Y. G.
Gobato
,
A.
de Giovanni Rodrigues
,
D.
Lupo
,
P. M.
Koenraad
,
E. R.
Leite
,
V. G.
Dubrovskii
, and
M.
Guina
,
Phys. Rev. Mater.
3
,
086001
(
2019
).
22.
S.
Arab
,
M.
Yao
,
C.
Zhou
,
P. D.
Dapkus
, and
S. B.
Cronin
,
Appl. Phys. Lett.
108
,
182106
(
2016
).
23.
D.
Rudolph
,
S.
Hertenberger
,
S.
Bolte
,
W.
Paosangthong
,
D.
Spirkoska
,
M.
Döblinger
,
M.
Bichler
,
J. J.
Finley
,
G.
Abstreiter
, and
G.
Koblmüller
,
Nano Lett.
11
,
3848
(
2011
).
24.
J.
Becker
,
M. O.
Hill
,
M.
Sonner
,
J.
Treu
,
M.
Döblinger
,
A.
Hirler
,
H.
Riedl
,
J. J.
Finley
,
L. J.
Lauhon
, and
G.
Koblmüller
,
ACS Nano
12
,
1603
(
2018
).
25.
M.
Sonner
,
J.
Treu
,
K.
Saller
,
H.
Riedl
,
J. J.
Finley
, and
G.
Koblmüller
,
Appl. Phys. Lett.
112
,
091904
(
2018
).
26.
D.
Rudolph
,
L.
Schweickert
,
S.
Morkötter
,
B.
Loitsch
,
S.
Hertenberger
,
J.
Becker
,
M.
Bichler
,
G.
Abstreiter
,
J. J.
Finley
, and
G.
Koblmüller
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
033111
(
2014
).
27.
K.
Tomioka
,
J.
Motohisa
,
S.
Hara
, and
T.
Fukui
,
Nano Lett.
8
,
3475
(
2008
).
28.
V. G.
Lifshits
,
A. A.
Saranin
, and
A. V.
Zotov
,
Surface Phases on Silicon: Preparation, Structures and Properties
(
Wiley
,
1995
).
29.
Y. J.
Chabal
,
G. S.
Higashi
, and
S. B.
Christman
,
Phys. Rev. B
28
,
4472
(
1983
).
30.
M.
Liebhaber
,
U.
Bass
,
P.
Bayersdorfer
, and
J.
Geurts
,
Phys. Rev. B
89
,
045313
(
2014
).
31.
U.
Höfer
,
L.
Li
,
G. A.
Ratzlaff
, and
T. F.
Heinz
,
Phys. Rev. B
52
,
5264
(
1995
).
32.
R. D.
Bringans
,
Crit. Rev. Solid State Mater. Sci.
17
,
353
(
1992
).
33.
M. A.
Olmstead
,
R. D.
Bringans
,
R. I. G.
Uhrberg
, and
R. Z.
Bachrach
,
Phys. Rev. B
34
,
6041
(
1986
).
34.
K.
Ikejiri
,
J.
Noborisaka
,
S.
Hara
,
J.
Motohisa
, and
T.
Fukui
,
J. Cryst. Growth
298
,
616
(
2007
).
35.
K.
Tomioka
,
Y.
Kobayashi
,
J.
Motohisa
,
S.
Hara
, and
T.
Fukui
,
Nanotechnology
20
,
145302
(
2009
).
36.
E.
Dimakis
,
M.
Ramsteiner
,
C.-N.
Huang
,
A.
Trampert
,
A.
Davydok
,
A.
Biermanns
,
U.
Pietsch
,
H.
Riechert
, and
L.
Geelhaar
,
Appl. Phys. Lett.
103
,
143121
(
2013
).
37.
R.
Murray
,
R. C.
Newman
,
M. J. L.
Sangster
,
R. B.
Beall
,
J. J.
Harris
,
P. J.
Wright
,
J.
Wagner
, and
M.
Ramsteiner
,
J. Appl. Phys.
66
,
2589
(
1989
).
38.
39.
J.
Woodhead
,
R. C.
Newman
,
A. K.
Tipping
,
J. B.
Cleggs
,
J. A.
Roberts
, and
I.
Gales
,
J. Phys. D: Appl. Phys.
18
,
1575
(
1985
).
40.
Y. G.
Chai
,
R.
Chow
, and
C. E. C.
Wood
,
Appl. Phys. Lett.
39
,
800
(
1981
).
41.
D.
Rudolph
,
S.
Funk
,
M.
Döblinger
,
S.
Morkötter
,
S.
Hertenberger
,
L.
Schweickert
,
J.
Becker
,
S.
Matich
,
M.
Bichler
,
D.
Spirkoska
,
I.
Zardo
,
J. J.
Finley
,
G.
Abstreiter
, and
G.
Koblmüller
,
Nano Lett.
13
,
1522
(
2013
).
42.
G. B.
Lush
,
H. F.
MacMillan
,
B. M.
Keyes
,
D. H.
Levi
,
M. R.
Melloch
,
R. K.
Ahrenhiel
, and
M. S.
Lundstrom
,
J. Appl. Phys.
72
,
1436
(
1992
).
43.
D.
Spirkoska
,
J.
Arbiol
,
A.
Gustafsson
,
S.
Conesa-Boj
,
F.
Glas
,
I.
Zardo
,
M.
Heigoldt
,
M. H.
Gass
,
A. L.
Bleloch
,
S.
Estrade
,
M.
Kaniber
,
J.
Rossler
,
F.
Peiro
,
J. R.
Morante
,
G.
Abstreiter
,
L.
Samuelson
, and
A.
Fontcuberta i Morral
,
Phys. Rev. B
80
,
245325
(
2009
).
44.
N.
Akopian
,
G.
Patriarche
,
L.
Liu
,
J.-C.
Harmand
, and
V.
Zwiller
,
Nano Lett.
10
,
1198
(
2010
).
45.
A.
Mukherjee
,
S.
Ghosh
,
S.
Breuer
,
U.
Jahn
,
L.
Geelhaar
, and
H. T.
Grahn
,
J. Appl. Phys.
117
,
054308
(
2015
).
46.
L.
Pavesi
,
N.
Hong Ky
,
J. D.
Ganiere
,
F. K.
Reinhart
,
N.
Baba-Ali
,
I.
Harrison
,
B.
Tuck
, and
M.
Henini
,
J. Appl. Phys.
71
,
2225
(
1992
).
47.
T.
Laine
,
K.
Saarinen
,
J.
Mäkinen
,
P.
Hautojärvi
,
C.
Corbel
,
L. N.
Pfeiffer
, and
P. H.
Citrin
,
Phys. Rev. B
54
,
R11050
(
1996
).
48.
J.
van de Ven
,
W. J. A. M.
Hartman
, and
L. J.
Giling
,
J. Appl. Phys.
60
,
3735
(
1986
).
49.
J.
Gebauer
,
M.
Lausmann
,
F.
Redmann
,
R.
Krause-Rehberg
,
H. S.
Leipner
,
E. R.
Weber
, and
P.
Ebert
,
Phys. Rev. B
67
,
235207
(
2003
).
50.
J.
Gebauer
,
R.
Krause-Rehberg
, and
S.
Eichler
,
Appl. Phys. Lett.
71
,
638
(
1997
).
51.
E.
Grilli
,
M.
Guzzi
,
R.
Zamboni
, and
L.
Pavesi
,
Phys. Rev. B
45
,
1638
(
1992
).
52.
J.
De-Sheng
,
Y.
Makita
,
K.
Ploog
, and
H. J.
Queisser
,
J. Appl. Phys.
53
,
999
(
1982
).
53.
E. R.
Hemesath
,
D. K.
Schreiber
,
E. B.
Gulsoy
,
C. F.
Kiesielowski
,
A. K.
Petford-Long
,
P. W.
Voorhees
, and
L. J.
Lauhon
,
Nano Lett.
12
,
167
(
2012
).
54.
E.
Martinez-Guerrero
,
E.
Bellet-Amalric
,
L.
Martinet
,
G.
Feuillet
, and
B.
Daudin
,
J. Appl. Phys.
91
,
4983
(
2002
).
55.
J. P.
Silveira
and
F.
Briones
,
Appl. Phys. Lett.
65
,
573
(
1994
).
You do not currently have access to this content.