While 1T′ phase-pure MX2 (M = Mo, W; X = Se, Te) have recently been reported to be superconductors, Weyl semimetals, or quantum spin Hall insulators, the electronic properties of phase-pure 1T′-WS2 samples are still lacking thorough investigation. Here, we report the study of single-layer 1T′-WS2 nanosheets prepared from lithium exfoliation of WS2. We confirmed the composition and structure of single layer 1T′-WS2 flakes using X-ray photoelectron spectroscopy, Raman spectroscopy, and aberration corrected transmission electron microscopy (STEM). The distorted octahedral structure related to the 1T′ phase with a 2a × 2a superstructure is evidenced using STEM. Photoemission and electronic measurements uncover the presence of a narrow bandgap (>120 meV) in the 1T′-WS2 nanosheets, which is completely different from semiconducting bulk or single-layer 1H-WS2. The material is found to be ambipolar with a p-type nature. At low temperatures, a slow photoresponse is also observed.

1.
K. S.
Novoselov
,
Z.
Jiang
,
Y.
Zhang
,
S. V.
Morozov
,
H. L.
Stormer
,
U.
Zeitler
,
J. C.
Maan
,
G. S.
Boebinger
,
P.
Kim
, and
A. K.
Geim
,
Science
315
,
1379
(
2007
).
2.
C. L.
Kane
and
E. J.
Mele
,
Phys. Rev. Lett.
95
,
226801
(
2005
).
3.
Y.
Ma
,
L.
Kou
,
X.
Li
,
Y.
Dai
,
S. C.
Smith
, and
T.
Heine
,
Phys. Rev. B
92
,
085427
(
2015
).
4.
A.
Pulkin
and
O. V.
Yazyev
,
J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.
219
,
72
(
2017
).
5.
D.
Xiao
,
G.
Bin Liu
,
W.
Feng
,
X.
Xu
, and
W.
Yao
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
196802
(
2012
).
6.
N. F. Q.
Yuan
,
K. F.
Mak
, and
K. T.
Law
,
Phys. Rev. Lett.
113
,
097001
(
2014
).
7.
Z. Y.
Zhu
,
Y. C.
Cheng
, and
U.
Schwingenschlögl
,
Phys. Rev. B
84
,
153402
(
2011
).
8.
A.
Roth
,
C.
Brüne
,
H.
Buhmann
,
L. W.
Molenkamp
,
J.
Maciejko
,
X.-L.
Qi
, and
S.-C.
Zhang
,
Science
325
,
294
(
2009
).
9.
D.
Voiry
,
A.
Mohite
, and
M.
Chhowalla
,
Chem. Soc. Rev.
44
,
2702
(
2015
).
10.
C.
Guo
,
J.
Pan
,
H.
Li
,
T.
Lin
,
P.
Liu
,
C.
Song
,
D.
Wang
,
G.
Mu
,
X.
Lai
,
H.
Zhang
,
W.
Zhou
,
M.
Chen
, and
F.
Huang
,
J. Mater. Chem. C
5
,
10855
(
2017
).
11.
B.
Ouyang
,
G.
Lan
,
Y.
Guo
,
Z.
Mi
, and
J.
Song
,
Appl. Phys. Lett.
107
,
191903
(
2015
).
12.
H.
Yang
,
S. W.
Kim
,
M.
Chhowalla
, and
Y. H.
Lee
,
Nat. Phys.
13
,
931
(
2017
).
13.
W.
Zhao
,
J.
Pan
,
Y.
Fang
,
X.
Che
,
D.
Wang
,
K.
Bu
, and
F.
Huang
,
Chemistry
24
,
15942
(
2018
).
14.
M.
Kan
,
J. Y.
Wang
,
X. W.
Li
,
S. H.
Zhang
,
Y. W.
Li
,
Y.
Kawazoe
,
Q.
Sun
, and
P.
Jena
,
J. Phys. Chem. C
118
,
1515
(
2014
).
15.
M.
Chhowalla
,
H. S.
Shin
,
G.
Eda
,
L.-J.
Li
,
K. P.
Loh
, and
H.
Zhang
,
Nat. Chem.
5
,
263
(
2013
).
16.
J. C.
Park
,
S. J.
Yun
,
H.
Kim
,
J.-H.
Park
,
S. H.
Chae
,
S.-J.
An
,
J.-G.
Kim
,
S. M.
Kim
,
K. K.
Kim
, and
Y. H.
Lee
,
ACS Nano
9
,
6548
(
2015
).
17.
J. S.
Kim
,
J.
Kim
,
J.
Zhao
,
S.
Kim
,
J. H.
Lee
,
Y.
Jin
,
H.
Choi
,
B. H.
Moon
,
J. J.
Bae
,
Y. H.
Lee
, and
S. C.
Lim
,
ACS Nano
10
,
7500
(
2016
).
18.
Y.
Yu
,
G.-H.
Nam
,
Q.
He
,
X.-J.
Wu
,
K.
Zhang
,
Z.
Yang
,
J.
Chen
,
Q.
Ma
,
M.
Zhao
,
Z.
Liu
,
F.-R.
Ran
,
X.
Wang
,
H.
Li
,
X.
Huang
,
B.
Li
,
Q.
Xiong
,
Q.
Zhang
,
Z.
Liu
,
L.
Gu
,
Y.
Du
,
W.
Huang
, and
H.
Zhang
,
Nat. Chem.
10
,
638
(
2018
).
19.
S.
Tang
,
C.
Zhang
,
D.
Wong
,
Z.
Pedramrazi
,
H.-Z.
Tsai
,
C.
Jia
,
B.
Moritz
,
M.
Claassen
,
H.
Ryu
,
S.
Kahn
,
J.
Jiang
,
H.
Yan
,
M.
Hashimoto
,
D.
Lu
,
R. G.
Moore
,
C.-C.
Hwang
,
C.
Hwang
,
Z.
Hussain
,
Y.
Chen
,
M. M.
Ugeda
,
Z.
Liu
,
X.
Xie
,
T. P.
Devereaux
,
M. F.
Crommie
,
S.-K.
Mo
, and
Z.-X.
Shen
,
Nat. Phys.
13
,
683
(
2017
).
20.
L.
Liu
,
J.
Wu
,
L.
Wu
,
M.
Ye
,
X.
Liu
,
Q.
Wang
,
S.
Hou
,
P.
Lu
,
L.
Sun
,
J.
Zheng
,
L.
Xing
,
L.
Gu
,
X.
Jiang
,
L.
Xie
, and
L.
Jiao
,
Nat. Mater.
17
,
1108
(
2018
).
21.
D.-H.
Choe
,
H.-J.
Sung
, and
K. J.
Chang
,
Phys. Rev. B
93
,
125109
(
2016
).
22.
X.
Qian
,
J.
Liu
,
L.
Fu
, and
J.
Li
,
Science
346
,
1344
(
2014
).
23.
P.
Chen
,
W. W.
Pai
,
Y.-H.
Chan
,
W.-L.
Sun
,
C.-Z.
Xu
,
D.-S.
Lin
,
M. Y.
Chou
,
A.-V.
Fedorov
, and
T.-C.
Chiang
,
Nat. Commun.
9
,
2003
(
2018
).
24.
M. M.
Ugeda
,
A.
Pulkin
,
S.
Tang
,
H.
Ryu
,
Q.
Wu
,
Y.
Zhang
,
D.
Wong
,
Z.
Pedramrazi
,
A.
Martín-Recio
,
Y.
Chen
,
F.
Wang
,
Z.-X.
Shen
,
S.-K.
Mo
,
O. V.
Yazyev
, and
M. F.
Crommie
,
Nat. Commun.
9
,
3401
(
2018
).
25.
G.
Gao
,
Y.
Jiao
,
F.
Ma
,
Y.
Jiao
,
E.
Waclawik
, and
A.
Du
,
J. Phys. Chem. C
119
,
13124
(
2015
).
26.
A.
Ambrosi
,
Z.
Sofer
, and
M.
Pumera
,
Chem. Commun.
51
,
8450
(
2015
).
27.
D.
Voiry
,
H.
Yamaguchi
,
J.
Li
,
R.
Silva
,
D. C. B.
Alves
,
T.
Fujita
,
M.
Chen
,
T.
Asefa
,
V. B.
Shenoy
,
G.
Eda
, and
M.
Chhowalla
,
Nat. Mater.
12
,
850
(
2013
).
28.
D.
Voiry
,
A.
Goswami
,
R.
Kappera
,
C. de C.
e Silva
,
D.
Kaplan
,
T.
Fujita
,
M.
Chen
,
T.
Asefa
, and
M.
Chhowalla
,
Nat. Chem.
7
,
45
(
2015
).
29.
D.
Pierucci
,
H.
Henck
,
J.
Avila
,
A.
Balan
,
C. H.
Naylor
,
G.
Patriarche
,
Y. J.
Dappe
,
M. G.
Silly
,
F.
Sirotti
,
A. T. C.
Johnson
,
M. C.
Asensio
, and
A.
Ouerghi
,
Nano Lett.
16
,
4054
(
2016
).
30.
N.
Bergeard
,
M. G.
Silly
,
D.
Krizmancic
,
C.
Chauvet
,
M.
Guzzo
,
J. P.
Ricaud
,
M.
Izquierdo
,
L.
Stebel
,
P.
Pittana
,
R.
Sergo
,
G.
Cautero
,
G.
Dufour
,
F.
Rochet
, and
F.
Sirotti
,
J. Synchrotron Radiat.
18
,
245
(
2011
).
31.
B.
Mahler
,
V.
Hoepfner
,
K.
Liao
, and
G. A.
Ozin
,
J. Am. Chem. Soc.
136
,
14121
(
2014
).
32.
Z.
Ben Aziza
,
D.
Pierucci
,
H.
Henck
,
M. G.
Silly
,
C.
David
,
M.
Yoon
,
F.
Sirotti
,
K.
Xiao
,
M.
Eddrief
,
J.-C.
Girard
, and
A.
Ouerghi
,
Phys. Rev. B
96
,
035407
(
2017
).
33.
H.
Sediri
,
D.
Pierucci
,
M.
Hajlaoui
,
H.
Henck
,
G.
Patriarche
,
Y. J.
Dappe
,
S.
Yuan
,
B.
Toury
,
R.
Belkhou
,
M. G.
Silly
,
F.
Sirotti
,
M.
Boutchich
, and
A.
Ouerghi
,
Sci. Rep.
5
,
16465
(
2015
).
34.
E.
Pallecchi
,
F.
Lafont
,
V.
Cavaliere
,
F.
Schopfer
,
D.
Mailly
,
W.
Poirier
, and
A.
Ouerghi
,
Sci. Rep.
4
,
4558
(
2014
).
35.
Y.
Sun
,
R.
Wang
, and
K.
Liu
,
Appl. Phys. Rev.
4
,
011301
(
2017
).
36.
M. S.
Sokolikova
,
P. C.
Sherrell
,
P.
Palczynski
,
V. L.
Bemmer
, and
C.
Mattevi
,
Nat. Commun.
10
,
712
(
2019
).
37.
Q.
Liu
,
X.
Li
,
Z.
Xiao
,
Y.
Zhou
,
H.
Chen
,
A.
Khalil
,
T.
Xiang
,
J.
Xu
,
W.
Chu
,
X.
Wu
,
J.
Yang
,
C.
Wang
,
Y.
Xiong
,
C.
Jin
,
P. M.
Ajayan
, and
L.
Song
,
Adv. Mater.
27
,
4837
(
2015
).
38.
A.
Berkdemir
,
H. R.
Gutiérrez
,
A. R.
Botello-Méndez
,
N.
Perea-López
,
A. L.
Elías
,
C.-I.
Chia
,
B.
Wang
,
V. H.
Crespi
,
F.
López-Urías
,
J.-C.
Charlier
,
H.
Terrones
, and
M.
Terrones
,
Sci. Rep.
3
,
1755
(
2013
).
39.
H.
Henck
,
Z.
Ben Aziza
,
D.
Pierucci
,
F.
Laourine
,
F.
Reale
,
P.
Palczynski
,
J.
Chaste
,
M. G.
Silly
,
F.
Bertran
,
P.
Le Fèvre
,
E.
Lhuillier
,
T.
Wakamura
,
C.
Mattevi
,
J. E.
Rault
,
M.
Calandra
, and
A.
Ouerghi
,
Phys. Rev. B
97
,
155421
(
2018
).
40.
T. A. J.
Loh
and
D. H. C.
Chua
,
J. Phys. Chem. C
119
,
27496
(
2015
).
41.
S. X.
Leong
,
C. C.
Mayorga-Martinez
,
X.
Chia
,
J.
Luxa
,
Z.
Sofer
, and
M.
Pumera
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
9
,
26350
(
2017
).
42.
T. A. J.
Loh
,
D. H. C.
Chua
, and
A. T. S.
Wee
,
Sci. Rep.
5
,
18116
(
2016
).
43.
S. K.
Kim
,
W.
Song
,
S.
Ji
,
Y. R.
Lim
,
Y. B.
Lee
,
S.
Myung
,
J.
Lim
,
K.-S.
An
, and
S. S.
Lee
,
Appl. Surf. Sci.
425
,
241
(
2017
).
44.
F.
Perrozzi
,
S. M.
Emamjomeh
,
V.
Paolucci
,
G.
Taglieri
,
L.
Ottaviano
, and
C.
Cantalini
,
Sens. Actuators, B
243
,
812
(
2017
).
45.
S. A.
Chambers
,
T.
Droubay
,
T. C.
Kaspar
, and
M.
Gutowski
,
J. Vac. Sci. Technol., B
22
,
2205
(
2004
).
46.
A. L.
Efros
,
N.
Van Lien
, and
B. I.
Shklovskii
,
Solid State Commun.
32
,
851
(
1979
).
47.
H.
Moreira
,
Q.
Yu
,
B.
Nadal
,
B.
Bresson
,
M.
Rosticher
,
N.
Lequeux
,
A.
Zimmers
, and
H.
Aubin
,
Phys. Rev. Lett.
107
,
176803
(
2011
).
48.
N.
Papadopoulos
,
G. A.
Steele
, and
H. S. J.
van der Zant
,
Phys. Rev. B
96
,
235436
(
2017
).
49.
E.
Lhuillier
,
A.
Robin
,
S.
Ithurria
,
H.
Aubin
, and
B.
Dubertret
,
Nano Lett.
14
,
2715
(
2014
).
50.
H.
Henck
,
D.
Pierucci
,
J.
Chaste
,
C. H.
Naylor
,
J.
Avila
,
A.
Balan
,
M. G.
Silly
,
M. C.
Asensio
,
F.
Sirotti
,
A. T. C.
Johnson
,
E.
Lhuillier
, and
A.
Ouerghi
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
113103
(
2016
).
51.
D.
Braga
,
I.
Gutiérrez Lezama
,
H.
Berger
, and
A. F.
Morpurgo
,
Nano Lett.
12
,
5218
(
2012
).
52.
S.
Keuleyan
,
E.
Lhuillier
,
V.
Brajuskovic
, and
P.
Guyot-Sionnest
,
Nat. Photonics
5
,
489
(
2011
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.