Substrate, environment, and lattice imperfections have a strong impact on the local electronic structure and the optical properties of atomically thin transition metal dichalcogenides. We find by a comparative study of MoS2 on SiO2 and hexagonal boron nitride (hBN) using scanning tunneling spectroscopy (STS) measurements that the apparent bandgap of MoS2 on SiO2 is significantly reduced compared to MoS2 on hBN. The bandgap energies as well as the exciton binding energies determined from all-optical measurements are very similar for MoS2 on SiO2 and hBN. This discrepancy is found to be caused by a substantial amount of band tail states near the conduction band edge of MoS2 supported by SiO2. The presence of those states impacts the local density of states in STS measurements and can be linked to a broad red-shifted photoluminescence peak and a higher charge carrier density that are all strongly diminished or even absent using high quality hBN substrates. By taking into account the substrate effects, we obtain a quasiparticle gap that is in excellent agreement with optical absorbance spectra and we deduce an exciton binding energy of about 0.53eV on SiO2 and 0.44eV on hBN.

1.
A.
Chernikov
,
T. C.
Berkelbach
,
H. M.
Hill
,
A.
Rigosi
,
Y.
Li
,
O. B.
Aslan
,
D. R.
Reichman
,
M. S.
Hybertsen
, and
T. F.
Heinz
,
Phys. Rev. Lett
113
,
076802
(
2014
).
2.
A.
Raja
,
A.
Chaves
,
J.
Yu
,
G.
Arefe
,
H. M.
Hill
,
A. F.
Rigosi
,
T. C.
Berkelbach
,
P.
Nagler
,
C.
Schüller
,
T.
Korn
,
C.
Nuckolls
,
J.
Hone
,
L. E.
Brus
,
T. F.
Heinz
,
D. R.
Reichman
, and
A.
Chernikov
,
Nature Commun.
8
,
15251
(
2017
).
3.
M.
Florian
,
M.
Hartmann
,
A.
Steinhoff
,
J.
Klein
,
A. W.
Holleitner
,
J. J.
Finley
,
T. O.
Wehling
,
M.
Kaniber
, and
C.
Gies
,
Nano Lett.
18
,
2725
2732
(
2018
).
4.
C.
Zhang
,
A.
Johnson
,
C.-L.
Hsu
,
L.-J.
Li
, and
C.-K.
Shih
,
Nano Lett.
14
,
2443
(
2014
).
5.
A. R.
Klots
,
A. K. M.
Newaz
,
B.
Wang
,
D.
Prasai
,
H.
Krzyzanowska
,
J.
Lin
,
D.
Caudel
,
N. J.
Ghimire
,
J.
Yan
,
B. L.
Ivanov
,
K. A.
Velizhanin
,
A.
Burger
,
D. G.
Mandrus
,
N. H.
Tolk
,
S. T.
Pantelides
, and
K. I.
Bolotin
,
Sci. Rep.
4
,
6608
(
2014
).
6.
M.-H.
Chiu
,
C.
Zhang
,
H.-W.
Shiu
,
C.-P.
Chuu
,
C.-H.
Chen
,
C.-Y. S.
Chang
,
C.-H.
Chen
,
M.-Y.
Chou
,
C.-K.
Shih
, and
L.-J.
Li
,
Nature Commun.
6
,
7666
(
2015
).
7.
H. M.
Hill
,
A. F.
Rigosi
,
C.
Roquelet
,
A.
Chernikov
,
T. C.
Berkelbach
,
D. R.
Reichman
,
M. S.
Hybertsen
,
L. E.
Brus
, and
T. F.
Heinz
,
Nano Lett.
15
,
2992
2997
(
2015
).
8.
Y. L.
Huang
,
Y.
Chen
,
W.
Zhang
,
S. Y.
Quek
,
C.-H.
Chen
,
L.-J.
Li
,
W.-T.
Hsu
,
W.-H.
Chang
,
Y. J.
Zheng
,
W.
Chen
, and
A. T. S.
Wee
,
Nature Commun.
6
,
6298
(
2015
).
9.
R.
Addou
,
L.
Colombo
, and
R. M.
Wallace
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
7
,
11921
(
2015
).
10.
A. F.
Rigosi
,
H. M.
Hill
,
K. T.
Rim
,
G. W.
Flynn
, and
T. F.
Heinz
,
Phys. Rev. B
94
,
075440
(
2016
).
11.
X.
Zhou
,
K.
Kang
,
S.
Xie
,
A.
Dadgar
,
N. R.
Monahan
,
X.-Y.
Zhu
,
J.
Park
, and
A. N.
Pasupathy
,
Nano Lett.
16
,
3148
3154
(
2016
).
12.
H. M.
Hill
,
A. F.
Rigosi
,
K. T.
Rim
,
G. W.
Flynn
, and
T. F.
Heinz
,
Nano Lett.
16
,
4831
4837
(
2016
).
13.
K.
Yao
,
A.
Yan
,
S.
Kahn
,
A.
Suslu
,
Y.
Liang
,
E. S.
Barnard
,
S.
Tongay
,
A.
Zettl
,
N. J.
Borys
, and
P. J.
Schuck
,
Phys. Rev. Lett.
119
,
087401
(
2017
).
14.
A.
Kerelsky
,
A.
Nipane
,
D.
Edelberg
,
D.
Wang
,
X.
Zhou
,
A.
Motmaendadgar
,
H.
Gao
,
S.
Xie
,
K.
Kang
,
J.
Park
,
J.
Teherani
, and
A.
Pasupathy
,
Nano Lett.
17
,
5962
5968
(
2017
).
15.
C.
Robert
,
M. A.
Semina
,
F.
Cadiz
,
M.
Manca
,
E.
Courtade
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
H.
Cai
,
S.
Tongay
,
B.
Lassagne
,
P.
Renucci
,
T.
Amand
,
X.
Marie
,
M. M.
Glazov
, and
B.
Urbaszek
,
Phys. Rev. Mater.
2
,
011001
(
2018
).
16.
C.
Murray
,
W.
Jolie
,
J. A.
Fischer
,
J.
Hall
,
C.
van Efferen
,
N.
Ehlen
,
A.
Grüneis
,
C.
Busse
, and
T.
Michely
,
Phys. Rev. B
99
,
115434
(
2019
).
17.
A.
Ramasubramaniam
,
Phys. Rev. B
86
,
115409
(
2012
).
18.
D. Y.
Qiu
,
F. H.
da Jornada
, and
S. G.
Louie
,
Phys. Rev. Lett.
111
,
216805
(
2013
).
19.
T.
Cheiwchanchamnangij
and
W. R. L.
Lambrecht
,
Phys. Rev. B
85
,
205302
(
2012
).
20.
H.
Shi
,
H.
Pan
,
Y.-W.
Zhang
, and
B. I.
Yakobson
,
Phys. Rev. B
87
,
155304
(
2013
).
21.
A.
Steinhoff
,
M.
Rösner
,
F.
Jahnke
,
T. O.
Wehling
, and
C.
Gies
,
Nano Lett.
14
,
3743
3748
(
2014
).
22.
Y.
Liang
and
L.
Yang
,
Phys. Rev. Lett.
114
,
063001
(
2015
).
23.
J.
Wierzbowski
,
J.
Klein
,
F.
Sigger
,
C.
Straubinger
,
M.
Kremser
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
U.
Wurstbauer
,
A. W.
Holleitner
,
M.
Kaniber
,
K.
Müller
, and
J. J.
Finley
,
Sci. Rep.
7
,
12383
(
2017
).
24.
F.
Cadiz
,
E.
Courtade
,
C.
Robert
,
G.
Wang
,
Y.
Shen
,
H.
Cai
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
H.
Carrere
,
D.
Lagarde
,
M.
Manca
,
T.
Amand
,
P.
Renucci
,
S.
Tongay
,
X.
Marie
, and
B.
Urbaszek
,
Phys. Rev. X
7
,
021026
(
2017
).
25.
K.
Dolui
,
I.
Rungger
, and
S.
Sanvito
,
Phys. Rev. B
87
,
165402
(
2013
).
26.
W.
Zhu
,
T.
Low
,
Y.-H.
Lee
,
H.
Wang
,
D. B.
Farmer
,
J.
Kong
,
F.
Xia
, and
P.
Avouris
,
Nature Commun.
5
,
3087
(
2014
).
27.
X.
Cui
,
G.-H.
Lee
,
Y. D.
Kim
,
G.
Arefe
,
P. Y.
Huang
,
C.-H.
Lee
,
D. A.
Chenet
,
X.
Zhang
,
L.
Wang
,
F.
Ye
,
F.
Pizzocchero
,
B. S.
Jessen
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
D. A.
Muller
,
T.
Low
,
P.
Kim
, and
J.
Hone
,
Nature Nanotechnol.
10
,
534
540
(
2015
).
28.
C.
R.
Dean
,
A. F.
Young
,
I.
Meric
,
C.
Lee
,
L.
Wang
,
S.
Sorgenfrei
,
K.
Watanabe
,
T.
Taniguchi
,
P.
Kim
,
K. L.
Shepard
, and
J.
Hone
,
Nature Nanotechnol.
5
,
722
726
(
2010
).
29.
S.-H.
Ji
,
J. B.
Hannon
,
R. M.
Tromp
,
V.
Perebeinos
,
J.
Tersoff
, and
F. M.
Ross
,
Nature Mater.
11
,
114
119
(
2011
).
30.
L. F.
Mattheiss
,
Phys. Rev. B
8
,
3719
3740
(
1973
).
31.
Y.
Li
,
A.
Chernikov
,
X.
Zhang
,
A.
Rigosi
,
H. M.
Hill
,
A. M.
van der Zande
,
D. A.
Chenet
,
E.-M.
Shih
,
J.
Hone
, and
T. F.
Heinz
,
Phys. Rev. B
90
,
205422
(
2014
).
32.
P.
Lautenschlager
,
M.
Garriga
,
L.
Vina
, and
M.
Cardona
,
Phys. Rev. B
36
,
4821
4830
(
1987
).
33.
L. V.
Keldysh
,
JETP
29
,
658
(
1979
).
34.
H. R.
Philipp
,
J. Appl. Phys.
50
,
1053
1057
(
1979
).
35.
R.
Geick
,
C. H.
Perry
, and
G.
Rupprecht
,
Phys. Rev.
146
,
543
547
(
1966
).
36.
J.-Y.
Noh
,
H.
Kim
, and
Y.-S.
Kim
,
Phys. Rev. B
89
,
205417
(
2014
).
37.
N.
Fang
and
K.
Nagashio
,
J. Phys. D Appl. Phys.
51
,
065110
(
2018
).
38.
K.
Nagashio
,
T.
Yamashita
,
T.
Nishimura
,
K.
Kita
, and
A.
Toriumi
,
J. Appl. Phys.
110
,
024513
(
2011
).
39.
W.
Zhou
,
X.
Zou
,
S.
Najmaei
,
Z.
Liu
,
Y.
Shi
,
J.
Kong
,
J.
Lou
,
P. M.
Ajayan
,
B. I.
Yakobson
, and
J.-C.
Idrobo
,
Nano Lett.
13
,
2615
2622
(
2013
).
40.
M.
Morscher
,
M.
Corso
,
T.
Greber
, and
J.
Osterwalder
,
Surf. Sci.
600
,
3280
3284
(
2006
).
41.
F.
Schulz
,
R.
Drost
,
S. K.
Hämäläinen
,
T.
Demonchaux
,
A. P.
Seitsonen
, and
P.
Liljeroth
,
Phys. Rev. B
89
,
235429
(
2014
).
42.
Q.
Zhang
,
Y.
Chen
,
C.
Zhang
,
C.-R.
Pan
,
M.-Y.
Chou
,
C.
Zeng
, and
C.-K.
Shih
,
Nature Commun.
7
,
13843
(
2016
).
43.
Q.
Zhang
,
J.
Yu
,
P.
Ebert
,
C.
Zhang
,
C.-R.
Pan
,
M.-Y.
Chou
,
C.-K.
Shih
,
C.
Zeng
, and
S.
Yuan
,
ACS Nano
12
,
9355
9362
(
2018
).
44.
B.
Miller
,
E.
Parzinger
,
A.
Vernickel
,
A. W.
Holleitner
, and
U.
Wurstbauer
,
Appl. Phys. Lett.
106
,
122103
(
2015
).
45.
J.
Klein
,
M.
Lorke
,
M.
Florian
,
F.
Sigger
,
L.
Sigl
,
S.
Rey
,
J.
Wierzbowski
,
J.
Cerne
,
K.
Müller
,
E.
Mitterreiter
,
P.
Zimmermann
,
T.
Taniguchi
,
K.
Watanabe
,
U.
Wurstbauer
,
M.
Kaniber
,
M.
Knap
,
R.
Schmidt
,
J. J.
Finley
, and
A. W.
Holleitner
,
Nature Commun.
10
,
2755
(
2019
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.