Understanding the band structure evolution of (AlxGa1−x)2O3 alloys is of fundamental importance for developing Ga2O3-based power electronic devices and vacuum ultraviolet super-radiation hard detectors. Here, we report on the bandgap engineering of β-(AlxGa1−x)2O3 thin films and the identification of compositionally dependent electronic band structures by a combination of absorption spectra analyses and density functional theory calculations. Single-monoclinic β-phase (AlxGa1−x)2O3 (0 ≤ x ≤ 0.54) films with a preferred (−201) orientation were grown by laser molecular beam epitaxy with tunable bandgap ranging from 4.5 to 5.5 eV. The excellent fitting of absorption spectra by the relation of (αhν)1/2 (hν-E) unambiguously identifies that β-(AlxGa1−x)2O3 alloys are indirect bandgap semiconductors. Theoretical calculations predict that the indirect nature of β-(AlxGa1−x)2O3 becomes more pronounced with increased Al composition due to the increased eigenvalue energy gap between M and Г points in the valence band. The experimentally determined indirect bandgap exhibits almost a linear relationship with Al composition, which is consistent with the theoretical calculation and indicates a small bowing effect and a good miscibility. The identification and modulation of (AlxGa1−x)2O3 band structures allows rational design of ultra-wide bandgap oxide heterostructures for the applications in power electronics and solar-blind or X-ray detection.

1.
M.
Higashiwaki
,
K.
Sasaki
,
H.
Murakami
,
Y.
Kumagai
,
A.
Koukitu
,
A.
Kuramata
,
T.
Masui
, and
S.
Yamakoshi
,
Semicond. Sci. Technol.
31
,
034001
(
2016
).
2.
M.
Higashiwaki
,
K.
Sasaki
,
T.
Kamimura
,
M. H.
Wong
,
D.
Krishnamurthy
,
A.
Kuramata
,
T.
Masui
, and
S.
Yamakoshi
,
Appl. Phys. Lett.
103
,
123511
(
2013
).
3.
A. J.
Green
,
K. D.
Chabak
,
M.
Baldini
,
N.
Moser
,
R. C.
Gilbert
,
R.
Fitch
,
G.
Wagner
,
Z.
Galazka
,
J.
Mccandless
,
A.
Crespo
,
K.
Leedy
, and
G. H.
Jessen
,
IEEE Electron Device Lett.
38
,
790
(
2017
).
4.
M.
Hattori
,
T.
Oshima
,
R.
Wakabayashi
,
K.
Yoshimatsu
,
K.
Sasaki
,
T.
Masui
,
A.
Kuramata
,
S.
Yamakoshi
,
K.
Horiba
, and
H.
Kumigashira
,
Jpn. J. Appl. Phys., Part 1
55
,
1202B6
(
2016
).
5.
S.
Rafique
,
L.
Han
,
A. T.
Neal
,
S.
Mou
,
M. J.
Tadjer
,
R. H.
French
, and
H.
Zhao
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
132103
(
2016
).
6.
W. Y.
Weng
,
T. J.
Hsueh
, and
S. J.
Chang
,
IEEE Sens. J.
11
,
1795
(
2011
).
7.
Y. W.
Zhang
,
A.
Neal
,
Z.
Xia
,
C.
Joishi
,
J. M.
Johnson
,
Y.
Zheng
,
S.
Bajaj
,
M.
Brenner
,
D.
Dorsey
,
K.
Chabak
,
G.
Jessen
,
J.
Hwang
,
S.
Mou
,
J. P.
Herenamns
, and
S.
Rajan
,
Appl. Phys. Lett.
112
,
173502
(
2018
).
8.
T.
Oshima
,
Y.
Kato
,
N.
Kawano
,
A.
Kuramata
,
S.
Yamakoshi
,
S.
Fujita
,
T.
Oishi
, and
M.
Kasu
,
Appl. Phys. Express
10
,
035701
(
2017
).
9.
S.
Krishnamoorthy
,
Z.
Xia
,
C.
Joishi
,
Y.
Zhang
,
J.
Mcglone
,
J.
Johnson
,
M.
Brenner
,
A. R.
Arehart
,
J.
Hwang
,
S.
Lodha
, and
S.
Rajan
,
Appl. Phys. Lett.
111
,
023502
(
2017
).
10.
F.
Zhang
,
K.
Saito
,
T.
Tanaka
, and
M.
Nishio
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
162107
(
2014
).
11.
R.
Schmidtgrund
,
C.
Kranert
,
H.
Von Wenckstern
,
V.
Zviagin
,
M.
Lorenz
, and
M.
Grundmann
,
J. Appl. Phys.
117
,
165307
(
2015
).
12.
A.
Ratnaparkhe
and
W. R. L.
Lambrecht
,
Appl. Phys. Lett.
110
,
132103
(
2017
).
13.
J. B.
Varley
,
J. R.
Weber
,
A.
Janotti
, and
C. G.
Van de Walle
,
Appl. Phys. Lett.
97
,
142106
(
2010
).
14.
X. F.
Ma
,
Y. M.
Zhang
,
L. P.
Dong
, and
R. X.
Jia
,
Results Phys.
7
,
1582
(
2017
).
15.
J. P.
Perdew
,
K.
Burke
, and
M.
Ernzerhof
,
Phys. Rev. Lett.
77
,
3865
(
1996
).
16.
J.
Heyd
,
G. E.
Scuseria
, and
M.
Ernzerhof
,
J. Chem. Phys.
124
,
219906
(
2006
).
17.
G.
Kresse
and
J.
Furthmüller
,
Phys. Rev. B
54
,
11169
(
1996
).
18.
S. W.
Kaun
,
F.
Wu
, and
J. S.
Speck
,
J. Vac. Technol., A
33
,
041508
(
2015
).
19.
H.
Ito
,
K.
Kaneko
, and
S.
Fujita
,
Jpn. J. Appl. Phys., Part 1
51
,
100207
(
2012
).
20.
R.
Schewski
,
G.
Wagner
,
M.
Baldini
,
D.
Gogova
,
Z.
Galazka
,
T.
Schulz
,
T.
Remmele
,
T.
Markurt
,
H.
von Wenckstern
,
M.
Grundmann
,
O.
Bierwagen
,
P.
Vogt
, and
M.
Albrecht
,
Appl. Phys. Express
8
,
011101
(
2015
).
21.
Y.
Oshima
,
E.
Ahmadi
,
S. C.
Badescu
,
F.
Wu
, and
J. S.
Speck
,
Appl. Phys. Express
9
,
061102
(
2016
).
22.
C.
Kranert
,
M.
Jenderka
,
J.
Lenzner
,
M.
Lorenz
,
H.
von Wenckstern
,
R.
Schmidt-Grund
, and
M.
Grundmann
,
J. Appl. Phys.
117
,
125703
(
2015
).
23.
R. D.
Shannon
,
Acta Crystallogr., Sect. A: Cryst. Phys., Diffr., Theor. Gen. Crystallogr.
32
,
751
(
1976
).
24.
H.
Shin
,
Y.
Luo
,
P.
Ganesh
,
J.
Balachandran
,
J. T.
Krogel
,
P. R. C.
Kent
,
A.
Benali
, and
O.
Heinonen
,
Phys. Rev. Mater.
1
,
073603
(
2017
).
25.
J.
Papierska
,
A.
Ciechan
,
P.
Bogusławski
,
M.
Boshta
,
M. M.
Gomaa
,
E.
Chikoidze
,
Y.
Dumont
,
A.
Drabińska
,
H.
Przybylińska
,
A.
Gardias
,
J.
Szczytko
,
A.
Twardowski
,
M.
Tokarczyk
,
G.
Kowalski
,
B.
Witkowski
,
K.
Sawicki
,
W.
Pacuski
,
M.
Nawrocki
, and
J.
Suffczyński
,
Phys. Rev. B
94
,
224414
(
2016
).
26.
Z.
Lin
,
A.
Orlov
,
R. M.
Lambert
, and
M. C.
Payne
,
J. Phys. Chem. B
109
,
20948
(
2005
).
27.
T.
Biswas
,
P.
Ravindra
,
E.
Athresh
,
R.
Ranjan
,
S.
Avasthi
, and
M.
Jain
,
J. Phys. Chem. C
121
,
24766
(
2017
).
28.
B. W.
Krueger
,
C. S.
Dandeneau
,
E. M.
Nelson
,
S. T.
Dunham
,
F. S.
Ohuchi
, and
M. A.
Olmstead
,
J. Am. Ceram. Soc.
99
,
2467
(
2016
).
29.
L.
Binet
and
D.
Gourier
,
J. Phys. Chem. Solids
59
,
1241
(
1998
).
30.
T.
Onuma
,
S.
Fujioka
,
T.
Yamaguchi
,
M.
Higashiwaki
,
K.
Sasaki
,
T.
Masui
, and
T.
Honda
,
Appl. Phys. Lett.
103
,
041910
(
2013
).
31.
E. G.
Víllora
,
T.
Atou
,
T.
Sekiguchi
,
T.
Sugawara
,
M.
Kikuchi
, and
T.
Fukuda
,
Solid State Commun.
120
,
455
(
2001
).
32.
A.
Mock
,
R.
Korlacki
,
C.
Briley
,
V.
Darakchieva
,
B.
Monemar
,
Y.
Kumagai
,
K.
Goto
,
M.
Higashiwaki
, and
M.
Schubert
,
Phys. Rev. B
96
,
245205
(
2017
).
33.
C.
Janowitz
,
V.
Scherer
,
M.
Mohamed
,
A.
Krapf
,
H.
Dwelk
,
R.
Manzke
,
Z.
Galazka
,
R.
Uecker
,
K.
Irmscher
, and
R.
Fornari
,
New J. Phys.
13
,
085014
(
2011
).
34.
J.
Lloyd-Hughes
,
M.
Failla
,
J. D.
Ye
,
K. L.
Teo
, and
C.
Jagadish
,
Appl. Phys. Lett.
106
,
202103
(
2015
).
35.
F.
Xian
,
J.
Ye
,
S.
Gu
,
H. H.
Tan
, and
C.
Jagadish
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
023109
(
2016
).
36.
E. A.
Davis
and
N. F.
Mott
,
Philos. Mag. A
22
,
0903
(
1970
).
37.
S.
Canulescu
,
N. C.
Jones
,
C. N.
Borca
,
C.
Piamonteze
,
K.
Rechendorff
,
V. C.
Gudla
,
K.
Bordo
,
L. P.
Nielsen
,
S. V.
Hoffmann
, and
K. P.
Almtoft
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
091902
(
2016
).
38.
A. S.
Pratiyush
,
S.
Krishnamoorthy
,
S. V.
Solanke
,
Z.
Xia
,
R.
Muralidharan
,
S.
Rajan
, and
D. N.
Nath
,
Appl. Phys. Lett.
110
,
221107
(
2017
).
39.
P.
Feng
,
J. Y.
Zhang
,
Q. H.
Li
, and
T. H.
Wang
,
Appl. Phys. Lett.
88
,
153107
(
2006
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.