There is evidence that interface recombination in Cu2ZnSnS4 solar cells contributes to the open-circuit voltage deficit. Our hybrid density functional theory calculations suggest that electron-hole recombination at the Cu2ZnSnS4/CdS interface is caused by a deeper conduction band that slows electron extraction. In contrast, the bandgap is not narrowed for the Cu2ZnSnSe4/CdS interface, consistent with a lower open-circuit voltage deficit.

1.
A.
Polizzotti
,
I. L.
Repins
,
R.
Noufi
,
S.-H.
Wei
, and
D. B.
Mitzi
,
Energy Environ. Sci.
6
,
3171
(
2013
).
2.
A.
Walsh
,
S.
Chen
,
S.-H.
Wei
, and
X.-G.
Gong
,
Adv. Energy Mater.
2
,
400
(
2012
).
3.
K.-J.
Yang
,
D.-H.
Son
,
S.-J.
Sung
,
J.-H.
Sim
,
Y.-I.
Kim
,
S.-N.
Park
,
D.-H.
Jeon
,
J.
Kim
,
D.-K.
Hwang
,
C.-W.
Jeon
,
D.
Nam
,
H.
Cheong
,
J.-K.
Kang
, and
D.-H.
Kim
,
J. Mater. Chem. A
4
,
10151
(
2016
).
4.
A.
Guchhait
,
Z.
Su
,
Y. F.
Tay
,
S.
Shukla
,
W.
Li
,
S. W.
Leow
,
J. M. R.
Tan
,
S.
Lie
,
O.
Gunawan
, and
L. H.
Wong
,
ACS Energy Lett.
1
,
1256
(
2016
).
5.
S.
Bourdais
,
C.
Choné
,
B.
Delatouche
,
A.
Jacob
,
G.
Larramona
,
C.
Moisan
,
A.
Lafond
,
F.
Donatini
,
G.
Rey
,
S.
Siebentritt
 et al,
Adv. Energy Mater.
6
,
1502276
(
2016
).
6.
L.
Grenet
,
M. A. A.
Suzon
,
F.
Emieux
, and
F.
Roux
,
ACS Appl. Energy Mater.
1
,
2103
2113
(
2018
).
7.
C.
Yan
,
J.
Huang
,
K.
Sun
,
S.
Johnston
,
Y.
Zhang
,
H.
Sun
,
A.
Pu
,
M.
He
,
F.
Liu
,
K.
Eder
 et al,
Nat. Energy
3
,
764
772
(
2018
).
8.
S.
Kim
,
J.-S.
Park
, and
A.
Walsh
,
ACS Energy Lett.
3
,
496
(
2018
).
9.
O.
Gunawan
,
T. K.
Todorov
, and
D. B.
Mitzi
,
Appl. Phys. Lett.
97
,
233506
(
2010
).
10.
W.
Wang
,
M. T.
Winkler
,
O.
Gunawan
,
T.
Gokmen
,
T. K.
Todorov
,
Y.
Zhu
, and
D. B.
Mitzi
,
Adv. Energy Mater.
4
,
1301465
(
2014
).
11.
A.
Crovetto
,
M. L.
Palsgaard
,
T.
Gunst
,
T.
Markussen
,
K.
Stokbro
,
M.
Brandbyge
, and
O.
Hansen
,
Appl. Phys. Lett.
110
,
083903
(
2017
).
12.
A.
Redinger
and
T.
Unold
,
Sci. Rep.
8
,
1874
(
2018
).
13.
I.
Repins
,
J.
Li
,
A.
Kanevce
,
C.
Perkins
,
K.
Steirer
,
J.
Pankow
,
G.
Teeter
,
D.
Kuciauskas
,
C.
Beall
,
C.
Dehart
 et al,
Thin Solid Films
582
,
184
(
2015
).
14.
A.
Crovetto
and
O.
Hansen
,
Sol. Energy Mater. Sol. Cells
169
,
177
(
2017
).
15.
K.
Kaur
,
N.
Kumar
, and
M.
Kumar
,
J. Mater. Chem. A
5
,
3069
(
2017
).
16.
P. D.
Antunez
,
D. M.
Bishop
,
Y. S.
Lee
,
T.
Gokmen
,
O.
Gunawan
,
T. S.
Gershon
,
T. K.
Todorov
,
S.
Singh
, and
R.
Haight
,
Adv. Energy Mater.
7
,
1602585
(
2017
).
17.
M. J.
Turnbull
,
D.
Vaccarello
,
J.
Wong
,
Y. M.
Yiu
,
T.-K.
Sham
, and
Z.
Ding
,
J. Chem. Phys.
148
,
134702
(
2018
).
19.
C.
Battaglia
,
A.
Cuevas
, and
S.
De Wolf
,
Energy Environ. Sci.
9
,
1552
(
2016
).
20.
J. S.
Park
,
S.
Kim
,
Z.
Xie
, and
A.
Walsh
,
Nat. Rev. Mater.
3
,
194
(
2018
).
21.
K.
Wang
,
O.
Gunawan
,
T.
Todorov
,
B.
Shin
,
S.
Chey
,
N.
Bojarczuk
,
D.
Mitzi
, and
S.
Guha
,
Appl. Phys. Lett.
97
,
143508
(
2010
).
22.
A.
Redinger
,
M.
Mousel
,
M. H.
Wolter
,
N.
Valle
, and
S.
Siebentritt
,
Thin Solid Films
535
,
291
(
2013
).
23.
B.
Monserrat
,
J.-S.
Park
,
S.
Kim
, and
A.
Walsh
,
Appl. Phys. Lett.
112
,
193903
(
2018
).
24.
A.
Crovetto
,
A.
Cazzaniga
,
R. B.
Ettlinger
,
J.
Schou
, and
O.
Hansen
,
Sol. Energy Mater. Sol. Cells
187
,
233
(
2018
).
25.
J.
Heyd
,
J. E.
Peralta
,
G. E.
Scuseria
, and
R. L.
Martin
,
J. Chem. Phys.
123
,
174101
(
2005
).
26.
L.
Wang
,
T.
Maxisch
, and
G.
Ceder
,
Phys. Rev. B
73
,
195107
(
2006
).
27.
A.
Jain
,
G.
Hautier
,
S. P.
Ong
,
C. J.
Moore
,
C. C.
Fischer
,
K. A.
Persson
, and
G.
Ceder
,
Phys. Rev. B
84
,
045115
(
2011
).
28.
H.-K.
Noh
,
K.
Chang
,
B.
Ryu
, and
W.-J.
Lee
,
Phys. Rev. B
84
,
115205
(
2011
).
29.
P. E.
Blöchl
,
Phys. Rev. B
50
,
17953
(
1994
).
30.
G.
Kresse
and
J.
Furthmüller
,
Phys. Rev. B
54
,
11169
(
1996
).
31.
J. P.
Perdew
,
K.
Burke
, and
M.
Ernzerhof
,
Phys. Rev. Lett.
77
,
3865
(
1996
).
32.
Y.
Zhang
and
W.
Yang
,
Phys. Rev. Lett.
80
,
890
(
1998
).
33.
J. P.
Perdew
,
A.
Ruzsinszky
,
G. I.
Csonka
,
O. A.
Vydrov
,
G. E.
Scuseria
,
L. A.
Constantin
,
X.
Zhou
, and
K.
Burke
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
136406
(
2008
).
34.
R.
Armiento
and
A. E.
Mattsson
,
Phys. Rev. B
72
,
085108
(
2005
).
35.
J.
Sun
,
A.
Ruzsinszky
, and
J. P.
Perdew
,
Phys. Rev. Lett.
115
,
036402
(
2015
).
36.
J.
Heyd
,
G. E.
Scuseria
, and
M.
Ernzerhof
,
J. Chem. Phys.
118
,
8207
(
2003
).
37.
S.-H.
Wei
and
S. B.
Zhang
,
Phys. Rev. B
62
,
6944
(
2000
).
38.
D. M.
Többens
,
G.
Gurieva
,
S.
Levcenko
,
T.
Unold
, and
S.
Schorr
,
Phys. Status Solidi B
253
,
1890
(
2016
).
39.
C.
Bosson
,
M.
Birch
,
D. P.
Halliday
,
K.
Knight
,
C.
Tang
,
A.
Kleppe
, and
P.
Hatton
, in
2016 IEEE 43rd Photovoltaic Specialists Conference (PVSC)
(
IEEE
,
2016
), pp.
0405
0410
.
40.
J.-S.
Park
and
M. K.
Chan
,
J. Appl. Phys.
123
,
161560
(
2018
).
41.
J.-S.
Park
,
J.-H.
Yang
,
A.
Kanevce
,
S.
Choi
,
I. L.
Repins
, and
S.-H.
Wei
,
Phys. Rev. B
91
,
075204
(
2015
).
42.
S.
Tajima
,
R.
Asahi
,
D.
Isheim
,
D.
Seidman
,
T.
Itoh
,
M.
Hasegawa
, and
K.
Ohishi
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
093901
(
2014
).
43.
F.
Liu
,
C.
Yan
,
J.
Huang
,
K.
Sun
,
F.
Zhou
,
J. A.
Stride
,
M. A.
Green
, and
X.
Hao
,
Adv. Energy Mater.
6
,
1600706
(
2016
).
44.
D.
Wuu
,
R.
Horng
, and
M.
Lee
,
J. Appl. Phys.
68
,
3338
(
1990
).
45.
J.-S.
Park
,
Y.-K.
Jung
,
K. T.
Butler
, and
A.
Walsh
, preprint arXiv:1808.00359 (
2018
).
46.
M.
Neuschitzer
,
M.
Espindola-Rodriguez
,
M.
Guc
,
J. A. M.
Prieto
,
S.
Giraldo
,
I.
Forbes
,
A.
Perez-Rodriguez
, and
E.
Saucedo
,
J. Mater. Chem. A
6
,
11759
11772
(
2018
).
47.
M.
Neuschitzer
,
Y.
Sanchez
,
S.
López-Marino
,
H.
Xie
,
A.
Fairbrother
,
M.
Placidi
,
S.
Haass
,
V.
Izquierdo-Roca
,
A.
Perez-Rodriguez
, and
E.
Saucedo
,
Prog. Photovoltaics: Res. Appl.
23
,
1660
(
2015
).
48.
U.
Rau
and
J.
Werner
,
Appl. Phys. Lett.
84
,
3735
(
2004
).
49.
T.
Gokmen
,
O.
Gunawan
,
T. K.
Todorov
, and
D. B.
Mitzi
,
Appl. Phys. Lett.
103
,
103506
(
2013
).
50.
J.-S.
Park
,
S.
Kim
, and
A.
Walsh
,
Phys. Rev. Mater.
2
,
014602
(
2018
).
51.
Y. S.
Lee
,
T.
Gershon
,
T. K.
Todorov
,
W.
Wang
,
M. T.
Winkler
,
M.
Hopstaken
,
O.
Gunawan
, and
J.
Kim
,
Adv. Energy Mater.
6
,
1600198
(
2016
).
52.
J.
Kim
,
S.
Park
,
S.
Ryu
,
J.
Oh
, and
B.
Shin
,
Prog. Photovoltaics: Res. Appl.
25
,
308
(
2017
).
53.
T.
Ericson
,
F.
Larsson
,
T.
Törndahl
,
C.
Frisk
,
J.
Larsen
,
V.
Kosyak
,
C.
Hägglund
,
S.
Li
, and
C.
Platzer-Björkman
,
Sol. RRL
1
,
1700001
(
2017
).
54.
Q.
Guo
,
G. M.
Ford
,
W.-C.
Yang
,
B. C.
Walker
,
E. A.
Stach
,
H. W.
Hillhouse
, and
R.
Agrawal
,
J. Am. Chem. Soc.
132
,
17384
(
2010
).
55.
J.
Chantana
,
T.
Kato
,
H.
Sugimoto
, and
T.
Minemoto
,
ACS Appl. Mater. Interfaces
10
,
11361
(
2018
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.