We report the formation of perfectly aligned, high-density, shallow nitrogen vacancy (NV) centers on the (111) surface of a diamond. The study involved step-flow growth with a high flux of nitrogen during chemical vapor deposition (CVD) growth, which resulted in the formation of a highly concentrated (>1019 cm−3) nitrogen layer approximately 10 nm away from the substrate surface. Photon counts obtained from the NV centers indicated the presence of 6.1 × 1015–3.1 × 1016 cm−3 NV centers, which suggested the formation of an ensemble of NV centers. The optically detected magnetic resonance (ODMR) spectrum confirmed perfect alignment (more than 99%) for all the samples fabricated by step-flow growth via CVD. Perfectly aligned shallow ensemble NV centers indicated a high Rabi contrast of approximately 30% which is comparable to the values reported for a single NV center. Nanoscale nuclear magnetic resonance demonstrated surface-sensitive nuclear spin detection and provided a confirmation of the NV centers' depth. Single NV center approximation indicated that the depth of the NV centers was approximately 9–10.7 nm from the surface with error of less than ±0.8 nm. Thus, a route for material control of shallow NV centers has been developed by step-flow growth using a CVD system. Our finding pioneers on the atomic level control of NV center alignment for large area quantum magnetometry.

1.
F.
Jelezko
,
T.
Gaebel
,
I.
Popa
,
A.
Gruber
, and
J.
Wrachtrup
,
Phys. Rev. Lett.
92
,
076401
(
2004
).
2.
G.
Balasubramanian
,
I. Y.
Chan
,
R.
Kolesov
,
M.
Al-Hmoud
,
J.
Tisler
,
C.
Shin
,
C.
Kim
,
A.
Wojcik
,
P. R.
Hemmer
,
A.
Krueger
,
T.
Hanke
,
A.
Leitenstorfer
,
R.
Bratschitsch
,
F.
Jelezko
, and
J.
Wrachtrup
,
Nature
455
,
648
(
2008
).
3.
J. M.
Taylor
,
P.
Cappellaro
,
L.
Childress
,
L.
Jiang
,
D.
Budker
,
P. R.
Hemmer
,
A.
Yacoby
,
R.
Walsworth
, and
M. D.
Lukin
,
Nat. Phys.
4
,
810
(
2008
).
4.
S. J.
DeVience
,
L. M.
Pham
,
I.
Lovchinsky
,
A. O.
Sushkov
,
N.
Bar-Gill
,
C.
Belthangady
,
F.
Casola
,
M.
Corbett
,
H.
Zhang
,
M.
Lukin
,
H.
Park
,
A.
Yacoby
, and
R. L.
Walsworth
,
Nat. Nanotechnol.
10
,
129
(
2015
).
5.
T.
Staudacher
,
F.
Shi
,
S.
Pezzagna
,
J.
Meijer
,
J.
Du
,
C. A.
Meriles
,
F.
Reinhard
, and
J.
Wrachtrup
,
Science
339
,
561
(
2013
).
6.
I.
Lovchinsky
,
A. O.
Sushkov
,
E.
Urbach
,
N. P.
de Leon
,
S.
Choi
,
K.
De Greve
,
R.
Evans
,
R.
Gertner
,
E.
Bersin
,
C.
Müller
,
L.
McGuinness
,
F.
Jelezko
,
R. L.
Walsworth
,
H.
Park
, and
M. D.
Lukin
,
Science
351
,
836
841
(
2016
).
7.
A.
Ajoy
,
U.
Bissbort
,
M.  D.
Lukin
,
R.  L.
Walsworth
, and
P.
Cappellaro
,
Phys. Rev. X
5
,
011001
(
2015
).
8.
M. V.
Hauf
,
B.
Grotz
,
B.
Naydenov
,
M.
Dankerl
,
S.
Pezzagna
,
J.
Meijer
,
F.
Jelezko
,
J.
Wrachtrup
,
M.
Stutzmann
,
F.
Reinhard
, and
J. A.
Garrido
,
Phys. Rev. B
83
,
81304
(
2011
).
9.
M. S.
Grinolds
,
P.
Maletinsky
,
S.
Hong
,
M. D.
Lukin
,
R. L.
Walsworth
, and
A.
Yacoby
,
Nat. Phys.
7
,
687
(
2011
).
10.
F.
Oliveira
,
S.
Momenzadeh
,
D.
Antonov
,
H.
Fedder
,
A.
Denisenko
, and
J.
Wrachtrup
,
Phys. Status Solidi A
213
,
2044
2050
(
2016
).
11.
M.
Chandran
,
S.
Michaelson
,
C.
Saguy
, and
A.
Hoffman
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
221602
(
2016
).
12.
Y.
Romach
,
C.
Muller
,
T.
Unden
,
L. J.
Rogers
,
T.
Isoda
,
K. M.
Itoh
,
M.
Markham
,
A.
Stacey
,
J.
Meijer
, and
S.
Pezzagna
,
Phys. Rev. Lett.
114
,
17601
(
2015
).
13.
T.
Yamamoto
,
T.
Umeda
,
K.
Watanabe
,
S.
Onoda
,
M. L.
Markham
,
D. J.
Twitchen
,
B.
Naydenov
,
L. P.
McGuinness
,
T.
Teraji
,
S.
Koizumi
,
F.
Dolde
,
H.
Fedder
,
J.
Honert
,
J.
Wrachtrup
,
T.
Ohshima
,
F.
Jelezko
, and
J.
Isoya
,
Phys. Rev. B
88
,
075206
(
2013
).
14.
T.
Fukui
,
Y.
Doi
,
T.
Miyazaki
,
Y.
Miyamoto
,
H.
Kato
,
T.
Matsumoto
,
T.
Makino
,
S.
Yamasaki
,
R.
Morimoto
,
N.
Tokuda
,
M.
Hatano
,
Y.
Sakagawa
,
H.
Morishita
,
T.
Tashima
,
S.
Miwa
,
Y.
Suzuki
, and
N.
Mizuochi
,
Appl. Phys. Express
7
,
055201
(
2014
).
15.
V. M.
Acosta
,
E.
Bauch
,
M. P.
Ledbetter
,
C.
Santori
,
K.-M. C.
Fu
,
P. E.
Barclay
,
R. G.
Beausoleil
,
H.
Linget
,
J. F.
Roch
,
F.
Treussart
,
S.
Chemerisov
,
W.
Gawlik
, and
D.
Budker
,
Phys. Rev. B
80
,
115202
(
2009
).
16.
A. M.
Edmonds
,
U. F. S.
D'Haenens-Johansson
,
R. J.
Cruddace
,
M. E.
Newton
,
K.-M. C.
Fu
,
C.
Santori
,
R. G.
Beausoleil
,
D. J.
Twitchen
, and
M. L.
Markham
,
Phys. Rev. B
86
,
035201
(
2012
).
17.
M.
Lesik
,
T.
Plays
,
A.
Tallaire
,
J.
Archard
,
O.
Brinza
,
L.
William
,
M.
Chipaux
,
L.
Toraille
,
T.
Debuisschert
,
A.
Gicquel
,
J. F.
Roch
, and
V.
Jacques
,
Diamond Relat. Mater.
56
,
47
(
2015
).
18.
J.
Michl
,
T.
Teraji
,
S.
Zaiser
,
I.
Jakobi
,
G.
Waldherr
,
F.
Dolde
,
P.
Neumann
,
M. W.
Doherty
,
N. B.
Manson
,
J.
Isoya
, and
J.
Wrachtrup
,
Appl. Phys. Lett.
104
,
102407
(
2014
).
19.
M.
Lesik
,
J.-P.
Tetienne
,
A.
Tallaire
,
J.
Achard
,
V.
Mille
,
A.
Gicquel
,
J.-F.
Roch
, and
V.
Jacques
,
Appl. Phys. Lett.
104
,
113107
(
2014
).
20.
H.
Ozawa
,
K.
Tahara
,
H.
Ishiwata
,
M.
Hatano
, and
T.
Iwasaki
,
APEX
10
,
045501
(
2017
).
21.
K.
Ohashi
,
T.
Rosskopf
,
H.
Watanabe
,
M.
Loretz
,
Y.
Tao
,
R.
Hauert
,
S.
Tomizawa
,
T.
Ishikawa
,
J.
Ishi-Hayase
,
S.
Shikata
,
C. L.
Degen
, and
K. M.
Itoh
,
Nano Lett.
13
,
4733
(
2013
).
22.
K.
Ohno
,
F.
Joseph Heremans
,
L. C.
Bassett
,
B. A.
Myers
,
D. M.
Toyli
,
A. C.
Bleszynski Jayich
,
C. J.
Palmstrøm
, and
D. D.
Awschalom
,
Appl. Phys. Lett.
101
,
82413
(
2012
).
23.
C.
Osterkamp
,
J.
Lang
,
J.
Scharpf
,
C.
Muller
,
L. P.
McGuinness
,
T.
Diemant
,
R. J.
Behm
,
B.
Naydenov
, and
F.
Jelezko
,
Appl. Phys. Lett.
106
,
113109
(
2015
).
24.
J.
Hiromitsu Kato
,
T.
Makino
,
S.
Yamasaki
, and
H.
Okushi
,
Phys. D: Appl. Phys.
40
,
6189
6200
(
2007
).
25.
K.
Tahara
,
H.
Ozawa
,
T.
Iwasaki
,
N.
Mizuochi
, and
M.
Hatano
,
Appl. Phys. Lett.
107
,
193110
(
2015
).
26.
Z.-H.
Wang
and
S.
Takahashi
,
Phys. Rev. B
87
,
115122
(
2013
).
27.
L.
Rondin
,
J.-P.
Tetienne
,
T.
Hingant
,
J.-F.
Roch
,
P.
Maletinsky
, and
V.
Jacques
,
Rep. Prog. Phys.
77
,
056503
(
2014
).
28.
A.
Laraoui
,
F.
Dolde
,
C.
Burk
,
F.
Reinhard
,
J.
Wrachtrup
, and
C.
Meriles
,
Nat. Commun.
4
,
1651
(
2013
).
29.
P.
Kehayiasx
,
A.
Jarmolax
,
N.
Mosavian
,
I.
Fescenko
,
F. M.
Benito
,
A.
Laraoui
,
J.
Smits
,
L.
Bougas
,
D.
Budker
,
A.
Neumann
,
S. R. J.
Brueck
, and
V. M.
Acosta
, e-print arXiv:1701.01401.
30.
L. M.
Pham
,
S. J.
DeVience
,
F.
Casola
,
I.
Lovchinsky
,
A. O.
Sushkov
,
E.
Bersin
,
J.
Lee
,
E.
Urbach
,
P.
Cappellaro
,
H.
Park
,
A.
Yacoby
,
M.
Lukin
, and
R. L.
Walsworth
,
Phys. Rev. B
93
,
045425
(
2016
).
You do not currently have access to this content.