As a light absorber in photovoltaic applications, hybrid organic-inorganic halide perovskites should have long and balanced diffusion lengths for both the separated electrons and holes before recombination, which necessitates high carrier mobility. In polar semiconductors, the room-temperature carrier mobility is often limited by the scattering between carriers and the lowest-frequency optical phonon modes. Using terahertz time-domain spectroscopy, we examine the temperature evolution of these phonon modes in CH3NH3PbBr3 and obtained high carrier mobility values using Feynman's polaron theory. This method allows us to estimate the upper limit of carrier mobilities without the need to create photogenerated free carriers, and can be applied to other heteropolar semiconductor systems with large polarons.

1.
A.
Kojima
,
K.
Teshima
,
Y.
Shirai
, and
T.
Miyasaka
,
J. Am. Chem. Soc.
131
,
6050
(
2009
).
2.
H. J.
Snaith
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
,
3623
(
2013
).
3.
H.-S.
Kim
,
S. H.
Im
, and
N.-G.
Park
,
J. Phys. Chem. C
118
,
5615
(
2014
).
4.
See www.nrel.gov/ncpv/images/efficiency_chart.jpg for National Renewable Energy Laboratory. Research Cell Record Efficiency Chart.
5.
T. C.
Sum
and
N.
Mathews
,
Energy Environ. Sci.
7
,
2518
(
2014
).
6.
G.
Xing
,
N.
Mathews
,
S.
Sun
,
S. S.
Lim
,
Y. M.
Lam
,
M.
Grätzel
,
S.
Mhaisalkar
, and
T. C.
Sum
,
Science
342
,
344
(
2013
).
7.
S. D.
Stranks
,
G. E.
Eperon
,
G.
Grancini
,
C.
Menelaou
,
M. J.
Alcocer
,
T.
Leijtens
,
L. M.
Herz
,
A.
Petrozza
, and
H. J.
Snaith
,
Science
342
,
341
(
2013
).
8.
F.
Brivio
,
A. B.
Walker
, and
A.
Walsh
,
APL Mater.
1
,
042111
(
2013
).
9.
J.
Ma
and
L.-W.
Wang
,
Nano Lett.
15
,
248
(
2015
).
10.
N.
Onoda-Yamamuro
,
T.
Matsuo
, and
H.
Suga
,
J. Phys. Chem. Solids
51
,
1383
(
1990
).
11.
O.
Yaffe
,
Y.
Guo
,
L. Z.
Tan
,
D. A.
Egger
,
T.
Hull
,
C. C.
Stoumpos
,
F.
Zheng
,
T. F.
Heinz
,
L.
Kronik
,
M. G.
Kanatzidis
,
J. S.
Owen
,
A. M.
Rappe
,
M. A.
Pimenta
, and
L. E.
Brus
,
Phys. Rev. Lett.
118
,
136001
(
2017
).
12.
Y.
Yang
,
D. P.
Ostrowski
,
R. M.
France
,
K.
Zhu
,
J.
Van De Lagemaat
,
J. M.
Luther
, and
M. C.
Beard
,
Nat. Photonics
10
,
53
(
2016
).
13.
C. C.
Stoumpos
,
C. D.
Malliakas
, and
M. G.
Kanatzidis
,
Inorg. Chem.
52
,
9019
(
2013
).
14.
I.
Swainson
,
C.
Stock
,
S.
Parker
,
L.
Van Eijck
,
M.
Russina
, and
J.
Taylor
,
Phys. Rev. B
92
,
100303
(
2015
).
15.
C.
La-o-vorakiat
,
T.
Salim
,
J.
Kadro
,
M.-T.
Khuc
,
R.
Haselsberger
,
L.
Cheng
,
H.
Xia
,
G. G.
Gurzadyan
,
H.
Su
,
Y. M.
Lam
,
R. A.
Marcus
,
M.-E.
Michel-Beyerle
, and
E. E. M.
Chia
,
Nat. Commun.
6
,
7903
(
2015
).
16.
C.
La-o-vorakiat
,
H.
Xia
,
J.
Kadro
,
T.
Salim
,
D.
Zhao
,
T.
Ahmed
,
Y. M.
Lam
,
J.-X.
Zhu
,
R. A.
Marcus
,
M.-E.
Michel-Beyerle
, and
E. E. M.
Chia
,
J. Phys. Chem. Lett.
7
,
1
(
2016
).
17.
L. D.
Whalley
,
J. M.
Skelton
,
J. M.
Frost
, and
A.
Walsh
,
Phys. Rev. B
94
,
220301
(
2016
).
18.
M. A.
Pérez-Osorio
,
R. L.
Milot
,
M. R.
Filip
,
J. B.
Patel
,
L. M.
Herz
,
M. B.
Johnston
, and
F.
Giustino
,
J. Phys. Chem. C
119
,
25703
(
2015
).
19.
N. J.
Jeon
,
J. H.
Noh
,
W. S.
Yang
,
Y. C.
Kim
,
S.
Ryu
,
J.
Seo
, and
S. I.
Seok
,
Nature
517
,
476
(
2015
).
20.
C.
La-o vorakiat
,
L.
Cheng
,
T.
Salim
,
R. A.
Marcus
,
M.-E.
Michel-Beyerle
,
Y. M.
Lam
, and
E. E. M.
Chia
,
Appl. Phys. Lett.
110
,
123901
(
2017
).
21.
A. M.
Leguy
,
A. R.
Goñi
,
J. M.
Frost
,
J.
Skelton
,
F.
Brivio
,
X.
Rodríguez-Martínez
,
O. J.
Weber
,
A.
Pallipurath
,
M. I.
Alonso
, and
M.
Campoy-Quiles
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
18
,
27051
(
2016
).
22.
M.
Sendner
,
P. K.
Nayak
,
D. A.
Egger
,
S.
Beck
,
C.
Müller
,
B.
Epding
,
W.
Kowalsky
,
L.
Kronik
,
H. J.
Snaith
, and
A.
Pucci
,
Mater. Horiz.
3
,
613
(
2016
).
23.
F.
Brivio
,
J. M.
Frost
,
J. M.
Skelton
,
A. J.
Jackson
,
O. J.
Weber
,
M. T.
Weller
,
A. R.
Goni
,
A. M.
Leguy
,
P. R.
Barnes
, and
A.
Walsh
,
Phys. Rev. B
92
,
144308
(
2015
).
24.
G.
Kresse
and
J.
Hafner
,
Phys. Rev. B
47
,
558
(
1993
).
25.
J. P.
Perdew
,
A.
Ruzsinszky
,
G. I.
Csonka
,
O. A.
Vydrov
,
G. E.
Scuseria
,
L. A.
Constantin
,
X.
Zhou
, and
K.
Burke
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
136406
(
2008
).
26.
P. E.
Blöchl
,
Phys. Rev. B
50
,
17953
(
1994
).
27.
G.
Kresse
and
D.
Joubert
,
Phys. Rev. B
59
,
1758
(
1999
).
28.
H. J.
Monkhorst
and
J. D.
Pack
,
Phys. Rev. B
13
,
5188
(
1976
).
29.
J.
Skelton
,
L.
Burton
,
A.
Jackson
,
F.
Oba
,
S.
Parker
, and
A.
Walsh
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
19
,
12452
(
2017
).
30.
Y. H.
Chang
,
C. H.
Park
, and
K.
Matsuishi
,
J. Korean Phys. Soc.
44
,
889
(
2004
).
31.
T.
Ahmed
,
C.
La-o-vorakiat
,
T.
Salim
,
Y. M.
Lam
,
E. E. M.
Chia
, and
J.-X.
Zhu
,
Europhys. Lett.
108
,
67015
(
2015
).
32.
V.
D'Innocenzo
,
G.
Grancini
,
M. J.
Alcocer
,
A. R. S.
Kandada
,
S. D.
Stranks
,
M. M.
Lee
,
G.
Lanzani
,
H. J.
Snaith
, and
A.
Petrozza
,
Nat. Commun.
5
,
3586
(
2014
).
33.
34.
R.
Huber
,
C.
Kübler
,
S.
Tübel
,
A.
Leitenstorfer
,
Q.
Vu
,
H.
Haug
,
F.
Köhler
, and
M.-C.
Amann
,
Phys. Rev. Lett.
94
,
027401
(
2005
).
35.
W.
Cochran
and
R.
Cowley
,
J. Phys. Chem. Solids
23
,
447
(
1962
).
36.
R. W.
Hellwarth
and
I.
Biaggio
,
Phys. Rev. B
60
,
299
(
1999
).
37.
R.
Feynman
,
R.
Hellwarth
,
C.
Iddings
, and
P.
Platzman
,
Phys. Rev.
127
,
1004
(
1962
).
38.
M. I.
Saidaminov
,
A. L.
Abdelhady
,
B.
Murali
,
E.
Alarousu
,
V. M.
Burlakov
,
W.
Peng
,
I.
Dursun
,
L.
Wang
,
Y.
He
, and
G.
Maculan
,
Nat. Commun.
6
,
7586
(
2015
).
39.
D.
Shi
,
V.
Adinolfi
,
R.
Comin
,
M.
Yuan
,
E.
Alarousu
,
A.
Buin
,
Y.
Chen
,
S.
Hoogland
,
A.
Rothenberger
, and
K.
Katsiev
,
Science
347
,
519
(
2015
).
40.
H.
Wei
,
Y.
Fang
,
P.
Mulligan
,
W.
Chuirazzi
,
H.-H.
Fang
,
C.
Wang
,
B. R.
Ecker
,
Y.
Gao
,
M. A.
Loi
, and
L.
Cao
,
Nat. Photonics
10
,
333
(
2016
).
41.
J. M.
Frost
,
Phys. Rev. B
96
,
195202
(
2017
).
42.
R.
Agrawal
,
S.
Dubey
, and
S.
Ghosh
,
J. Phys.: Conf. Ser.
365
,
012045
(
2012
).
43.
J.
Cohn
,
C.
Chiorescu
, and
J.
Neumeier
,
Phys. Rev. B
72
,
024422
(
2005
).
44.
E.
Hendry
,
F.
Wang
,
J.
Shan
,
T. F.
Heinz
, and
M.
Bonn
,
Phys. Rev. B
69
,
081101
(
2004
).
45.
M.
Wintermantel
and
I.
Biaggio
,
Phys. Rev. B
67
,
165108
(
2003
).
46.
E.
Menéndez-Proupin
,
P.
Palacios
,
P.
Wahnón
, and
J.
Conesa
,
Phys. Rev. B
90
,
045207
(
2014
).
47.
T.
Zhao
,
W.
Shi
,
J.
Xi
,
D.
Wang
, and
Z.
Shuai
,
Sci. Rep.
6
,
19968
(
2016
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.