We demonstrate the ability of resolving the chemical structure of single organic molecules using non-contact atomic force microscopy with higher normal eigenmodes of quartz tuning fork sensors. In order to achieve submolecular resolution, CO-functionalized tips at low temperatures are used. The tuning fork sensors are operated in ultrahigh vacuum in the frequency modulation mode by exciting either their first or second eigenmode. Despite the high effective spring constant of the second eigenmode (on the order of several tens of kN/m), the force sensitivity is sufficiently high to achieve atomic resolution above the organic molecules. This is observed for two different tuning fork sensors with different tip geometries (small tip vs. large tip). These results represent an important step towards resolving the chemical structure of single molecules with multifrequency atomic force microscopy techniques where two or more eigenmodes are driven simultaneously.

1.
L.
Gross
,
F.
Mohn
,
N.
Moll
,
P.
Liljeroth
, and
G.
Meyer
,
Science
325
,
1110
(
2009
).
3.
M. P.
Boneschanscher
,
J.
van der Lit
,
Z.
Sun
,
I.
Swart
,
P.
Liljeroth
, and
D.
Vanmaekelbergh
,
ACS Nano
6
,
10216
(
2012
).
4.
L.
Gross
,
F.
Mohn
,
N.
Moll
,
B.
Schuler
,
A.
Criado
,
E.
Guitián
,
D.
Peña
,
A.
Gourdon
, and
G.
Meyer
,
Science
337
,
1326
(
2012
).
5.
F.
Albrecht
,
M.
Neu
,
C.
Quest
,
I.
Swart
, and
J.
Repp
,
J. Am. Chem. Soc.
135
,
9200
(
2013
).
6.
J.
Zhang
,
P.
Chen
,
B.
Yuan
,
W.
Ji
,
Z.
Cheng
, and
X.
Qiu
,
Science
342
,
611
(
2013
).
7.
D. G.
de Oteyza
,
P.
Gorman
,
Y.-C.
Chen
,
S.
Wickenburg
,
A.
Riss
,
D. J.
Mowbray
,
G.
Etkin
,
Z.
Pedramrazi
,
H.-Z.
Tsai
,
A.
Rubio
,
M. F.
Crommie
, and
F. R.
Fischer
,
Science
340
,
1434
(
2013
).
8.
A.
Sweetman
,
S. P.
Jarvis
,
P.
Rahe
,
N. R.
Champness
,
L.
Kantorovich
, and
P.
Moriarty
,
Phys. Rev. B
90
,
165425
(
2014
).
9.
T.
Dienel
,
S.
Kawai
,
H.
Söde
,
X.
Feng
,
K.
Müllen
,
P.
Ruffieux
,
R.
Fasel
, and
O.
Gröning
,
Nano Lett.
15
,
5185
(
2015
).
10.
M.
Emmrich
,
F.
Huber
,
F.
Pielmeier
,
J.
Welker
,
T.
Hofmann
,
M.
Schneiderbauer
,
D.
Meuer
,
S.
Polesya
,
S.
Mankovsky
,
D.
Ködderitzsch
,
H.
Ebert
, and
F. J.
Giessibl
,
Science
348
,
308
(
2015
).
11.
N.
Pavliček
,
B.
Schuler
,
S.
Collazos
,
N.
Moll
,
D.
Pérez
,
E.
Guitián
,
G.
Meyer
,
D.
Peña
, and
L.
Gross
,
Nat. Chem.
7
,
623
(
2015
).
12.
J.
Krüger
,
N.
Pavlicek
,
J. M.
Alonso
,
D.
Pérez
,
E.
Guitián
,
T.
Lehmann
,
G.
Cuniberti
,
A.
Gourdon
,
G.
Meyer
,
L.
Gross
,
F.
Moresco
, and
D.
Peña
,
ACS Nano
10
,
4538
(
2016
).
13.
A.
Riss
,
A. P.
Paz
,
S.
Wickenburg
,
H.-Z.
Tsai
,
D. G.
De Oteyza
,
A. J.
Bradley
,
M. M.
Ugeda
,
P.
Gorman
,
H. S.
Jung
,
M. F.
Crommie
,
A.
Rubio
, and
F. R.
Fischer
,
Nat. Chem.
8
,
678
(
2016
).
14.
Z.
Majzik
,
A. B.
Cuenca
,
N.
Pavlicek
,
N.
Miralles
,
G.
Meyer
,
L.
Gross
, and
E.
Fernández
,
ACS Nano
10
,
5340
(
2016
).
15.
S.
Zint
,
D.
Ebeling
,
T.
Schlöder
,
S.
Ahles
,
D.
Mollenhauer
,
H. A.
Wegner
, and
A.
Schirmeisen
,
ACS Nano
11
,
4183
(
2017
).
16.
R.
Garcia
and
E. T.
Herruzo
,
Nat. Nanotechnol.
7
,
217
(
2012
).
17.
T.
Rodriguez
and
R.
Garcia
,
Appl. Phys. Lett.
84
,
449
(
2004
).
18.
N. F.
Martinez
,
S.
Patil
,
J. R.
Lozano
, and
R.
Garcia
,
Appl. Phys. Lett.
89
,
153115
(
2006
).
19.
N. F.
Martinez
,
J. R.
Lozano
,
E. T.
Herruzo
,
F.
Garcia
,
C.
Richter
,
T.
Sulzbach
, and
R.
Garcia
,
Nanotechnology
19
,
384011
(
2008
).
20.
S.
Kawai
,
T.
Glatzel
,
S.
Koch
,
B.
Such
,
A.
Baratoff
, and
E.
Meyer
,
Phys. Rev. Lett.
103
,
220801
(
2009
).
21.
D.
Ebeling
and
S. D.
Solares
,
Nanotechnology
24
,
135702
(
2013
).
22.
D.
Ebeling
and
S. D.
Solares
,
Beilstein J. Nanotechnol.
4
,
198
(
2013
).
23.
T.
Meier
,
B.
Eslami
, and
S. D.
Solares
,
Nanotechnology
27
,
085702
(
2016
).
24.
A. M.
Gigler
,
C.
Dietz
,
M.
Baumann
,
N. F.
Martinez
,
R.
Garcia
, and
R. W.
Stark
,
Beilstein J. Nanotechnol.
3
,
456
(
2012
).
25.
S.
Patil
,
N. F.
Martinez
,
J. R.
Lozano
, and
R.
Garcia
,
J. Mol. Recognit.
20
,
516
(
2007
).
26.
F. J.
Giessibl
,
Appl. Phys. Lett.
73
,
3956
(
1998
).
27.
C.
Moreno
,
O.
Stetsovych
,
T. K.
Shimizu
, and
O.
Custance
,
Nano Lett.
15
,
2257
(
2015
).
28.
K.
Iwata
,
S.
Yamazaki
,
P.
Mutombo
,
P.
Hapala
,
M.
Ondracek
,
P.
Jelinek
, and
Y.
Sugimoto
,
Nature Commun.
6
,
7766
(
2015
).
29.
G. H.
Simon
,
M.
Heyde
, and
H.-P.
Rust
,
Nanotechnology
18
,
255503
(
2007
).
30.
G.
Cross
,
A.
Schirmeisen
,
A.
Stalder
,
P.
Grütter
,
M.
Tschudy
, and
U.
Dürig
,
Phys. Rev. Lett.
80
,
4685
(
1998
).
31.
H.
Hölscher
,
A.
Schwarz
,
W.
Allers
,
U. D.
Schwarz
, and
R.
Wiesendanger
,
Phys. Rev. B
61
,
12678
(
2000
).
32.
R. C.
Tung
,
T.
Wutscher
,
D.
Martinez-Martin
,
R. G.
Reifenberger
,
F.
Giessibl
, and
A.
Raman
,
J. Appl. Phys.
107
,
104508
(
2010
).
33.
A.
Bettac
,
J.
Koeble
,
K.
Winkler
,
B.
Uder
,
M.
Maier
, and
A.
Feltz
,
Nanotechnology
20
,
264009
(
2009
).
34.
H.
Ooe
,
D.
Kirpal
,
D. S.
Wastl
,
A. J.
Weymouth
,
T.
Arai
, and
F. J.
Giessibl
,
Appl. Phys. Lett.
109
,
141603
(
2016
).
35.
D.
Ebeling
,
B.
Eslami
, and
S. D. J.
Solares
,
ACS Nano
7
,
10387
(
2013
).
36.
S. D.
Solares
,
S.
An
, and
C. J.
Long
,
Beilstein J. Nanotechnol.
5
,
1637
(
2014
).
37.
S.
An
,
S. D.
Solares
,
S.
Santos
, and
D.
Ebeling
,
Nanotechnology
25
,
475701
(
2014
).
38.
S.
Zint
,
D.
Ebeling
,
S.
Ahles
,
H. A.
Wegner
, and
A.
Schirmeisen
,
J. Phys. Chem. C
120
,
1615
(
2016
).
39.
L.
Bartels
,
G.
Meyer
, and
K.-H.
Rieder
,
Appl. Phys. Lett.
71
,
213
(
1997
).
40.
L.
Grill
,
M.
Dyer
,
L.
Lafferentz
,
M.
Persson
,
M. V.
Peters
, and
S.
Hecht
,
Nat. Nanotechnol.
2
,
687
(
2007
).
41.
F.
Giessibl
,
H.
Bielefeldt
,
S.
Hembacher
, and
J.
Mannhart
,
Appl. Surf. Sci.
140
,
352
(
1999
).
42.
M.
Schneiderbauer
,
M.
Emmrich
,
A. J.
Weymouth
, and
F. J.
Giessibl
,
Phys. Rev. Lett.
112
,
166102
(
2014
).
43.
C.-S.
Guo
,
X.
Xin
,
M. A. V.
Hove
,
X.
Ren
, and
Y.
Zhao
,
J. Phys. Chem. C
119
,
14195
(
2015
).
44.
M.
Ellner
,
N.
Pavliček
,
P.
Pou
,
B.
Schuler
,
N.
Moll
,
G.
Meyer
,
L.
Gross
, and
R.
Peréz
,
Nano Lett.
16
,
1974
(
2016
).
45.
J.
van der Lit
,
F.
Di Cicco
,
P.
Hapala
,
P.
Jelinek
, and
I.
Swart
,
Phys. Rev. Lett.
116
,
096102
(
2016
).
46.
N.
Pavliček
,
B.
Fleury
,
M.
Neu
,
J.
Niedenführ
,
C.
Herranz-Lancho
,
M.
Ruben
, and
J.
Repp
,
Phys. Rev. Lett.
108
,
086101
(
2012
).
47.
P.
Hapala
,
G.
Kichin
,
C.
Wagner
,
F. S.
Tautz
,
R.
Temirov
, and
P.
Jelínek
,
Phys. Rev. B
90
,
085421
(
2014
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.