Atom (or molecule) intercalations and deintercalations have been used to control the electronic properties of graphene. In general, finite energies above room temperature (RT) thermal energy are required for the intercalations and deintercalations. Here, we demonstrate that alkali metal atoms can be deintercalated from epitaxial graphene on a SiC substrate at RT, resulting in the reduction in density of states at the Fermi level. The change in density of states at the Fermi level at RT can be applied to a highly sensitive graphene sensor operating at RT. Na atoms, which were intercalated at a temperature of 80 °C, were deintercalated at a high temperature above 1000 °C when only a thermal treatment was used. In contrast to the thermal treatment, the intercalated Na atoms were deintercalated at RT when tetrafluorotetracyanoquinodimethane (F4-TCNQ) molecules were adsorbed on the surface. The RT deintercalation occurred via the formation of charge-transfer complexes between Na atoms and F4-TCNQ molecules.

1.
A. K.
Geim
and
K. S.
Novoselov
,
Nat. Mater.
6
,
183
(
2007
).
2.
K. S.
Novoselov
,
A. K.
Geim
,
S. V.
Morozov
,
D.
Jiang
,
M. I.
Katsnelson
,
I. V.
Grigorieva
,
S. V.
Dubonos
, and
A. A.
Firsov
,
Nature
438
,
197
(
2005
).
3.
A. H. C.
Neto
,
F.
Guinea
,
N. M. R.
Peres
,
K. S.
Novoselov
, and
A. K.
Geim
,
Rev. Mod. Phys.
81
,
109
(
2009
).
4.
A. A.
Avetisyan
,
B.
Partoens
, and
F. M.
Peeters
,
Phys. Rev. B
81
,
115432
(
2010
).
5.
X.
Wang
,
Y.
Ouyang
,
X.
Li
,
H.
Wang
,
J.
Guo
, and
H.
Dai
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
206803
(
2008
).
6.
M. Y.
Han
,
B.
Özyilmaz
,
Y.
Zhang
, and
P.
Kim
,
Phys. Rev. Lett.
98
,
206805
(
2007
).
7.
Y.
Zhang
,
T.-T.
Tang
,
C.
Girit
,
Z.
Hao
,
M. C.
Martin
,
A.
Zettl
,
M. F.
Crommie
,
Y. R.
Shen
, and
F.
Wang
,
Nature
459
,
820
(
2009
).
8.
C. H.
Lui
,
Z.
Li
,
K. F.
Mak
,
E.
Cappelluti
, and
T. F.
Heinz
,
Nat. Phys.
7
,
944
(
2011
).
9.
W.
Bao
,
L.
Jing
,
J.
Velasco
,
Y.
Lee
,
G.
Liu
,
D.
Tran
,
B.
Standley
,
M.
Aykol
,
S. B.
Cronin
,
D.
Smirnov
,
M.
Koshino
,
E.
McCann
,
M.
Bockrath
, and
C. N.
Lau
,
Nat. Phys.
7
,
948
(
2011
).
10.
C.
Jeon
,
H.-C.
Shin
,
I.
Song
,
M.
Kim
,
J.-H.
Park
,
J.
Nam
,
D.-H.
Oh
,
S.
Woo
,
C.-C.
Hwang
,
C.-Y.
Park
, and
J. R.
Ahn
,
Sci. Rep.
3
,
2725
(
2013
).
11.
H.-C.
Shin
,
Y.
Jang
,
T.-H.
Kim
,
J.-H.
Lee
,
D.-H.
Oh
,
S. J.
Ahn
,
J. H.
Lee
,
Y.
Moon
,
J.-H.
Park
,
S. J.
Yoo
,
C.-Y.
Park
,
D.
Whang
,
C.-W.
Yang
, and
J. R.
Ahn
,
J. Am. Chem. Soc.
137
,
6897
(
2015
).
12.
M.
Papagno
,
S.
Rusponi
,
P. M.
Sheverdyaeva
,
S.
Vlaic
,
M.
Etzkorn
,
D.
Pacilé
,
P.
Moras
,
C.
Carbone
, and
H.
Brune
,
ACS Nano
6
,
199
(
2012
).
13.
Z.
Chen
,
W.
Ren
,
L.
Gao
,
B.
Liu
,
S.
Pei
, and
H.-M.
Cheng
,
Nat. Mater.
10
,
424
(
2011
).
14.
J.-H.
Park
,
D.-H.
Cho
,
Y.
Moon
,
H.-C.
Shin
,
S.-J.
Ahn
,
S. K.
Kwak
,
H.-J.
Shin
,
C.
Lee
, and
J. R.
Ahn
,
ACS Nano
8
,
11657
(
2014
).
15.
C.
Coletti
,
C.
Riedl
,
D. S.
Lee
,
B.
Krauss
,
L.
Patthey
,
K.
von Klitzing
,
J. H.
Smet
, and
U.
Starke
,
Phys. Rev. B
81
,
235401
(
2010
).
16.
A. L.
Walter
,
K.-J.
Jeon
,
A.
Bostwick
,
F.
Speck
,
M.
Ostler
,
T.
Seyller
,
L.
Moreschini
,
Y. S.
Kim
,
Y. J.
Chang
,
K.
Horn
, and
E.
Rotenberg
,
Appl. Phys. Lett.
98
,
184102
(
2011
).
17.
C.
Virojanadara
,
S.
Watcharinyanon
,
A. A.
Zakharov
, and
L. I.
Johansson
,
Phys. Rev. B
82
,
205402
(
2010
).
18.
I.
Gierz
,
T.
Suzuki
,
R. T.
Weitz
,
D. S.
Lee
,
B.
Krauss
,
C.
Riedl
,
U.
Starke
,
H.
Höchst
,
J. H.
Smet
,
C. R.
Ast
, and
K.
Kern
,
Phys. Rev. B
81
,
235408
(
2010
).
19.
C.
Riedl
,
C.
Coletti
,
T.
Iwasaki
,
A. A.
Zakharov
, and
U.
Starke
,
Phys. Rev. Lett.
103
,
246804
(
2009
).
20.
F.
Wang
,
K.
Shepperd
,
J.
Hicks
,
M. S.
Nevius
,
H.
Tinkey
,
A.
Tejeda
,
A.
Taleb-Ibrahimi
,
F.
Bertran
,
P.
Le Fevre
,
D. B.
Torrance
,
P. N.
First
,
W. A.
de Heer
,
A. A.
Zakharov
, and
E. H.
Conrad
,
Phys. Rev. B
85
,
165449
(
2012
).
21.
K. V.
Emtsev
,
A. A.
Zakharov
,
C.
Coletti
,
S.
Forti
, and
U.
Starke
,
Phys. Rev. B
84
,
125423
(
2011
).
22.
J.
Kim
,
H.
Park
,
J. B.
Hannon
,
S. W.
Bedell
,
K.
Fogel
,
D. K.
Sadana
, and
C.
Dimitrakopoulos
,
Science
342
,
833
(
2013
).
23.
E.
Yoo
,
J.
Kim
,
E.
Hosono
,
H.-S.
Zhou
,
T.
Kudo
, and
I.
Honma
,
Nano Lett.
8
,
2277
(
2008
).
24.
A. L. M.
Reddy
,
A.
Srivastava
,
S. R.
Gowda
,
H.
Gullapalli
,
M.
Dubey
, and
P. M.
Ajayan
,
ACS Nano
4
,
6337
(
2010
).
25.
S.
Kim
,
J.
Ihm
,
H. J.
Choi
, and
Y.-W.
Son
,
Phys. Rev. Lett.
100
,
176802
(
2008
).
26.
C.
Xia
,
S.
Watcharinyanon
,
A. A.
Zakharov
,
R.
Yakimova
,
L.
Hultman
,
L. I.
Johansson
, and
C.
Virojanadara
,
Phys. Rev. B
85
,
045418
(
2012
).
27.
S.
Watcharinyanon
,
L. I.
Johansson
,
C.
Xia
,
J.
Ingo Flege
,
A.
Meyer
,
J.
Falta
, and
C.
Virojanadara
,
Graphene
2
,
66
(
2013
).
28.
F.
Owman
,
C.
Hallin
,
P.
Mårtensson
, and
E.
Janzen
,
J. Cryst. Growth
167
,
391
(
1996
).
29.
V.
Ramachandran
,
M. F.
Brady
,
A. R.
Smith
,
R. M.
Feenstra
, and
D. W.
Greve
,
J. Electron. Mater.
27
,
308
(
1998
).
30.
C.
Riedl
,
U.
Starke
,
J.
Bernhardt
,
M.
Franke
, and
K.
Heinz
,
Phys. Rev. B
76
,
245406
(
2007
).
31.
C.
Riedl
,
A. A.
Zakharov
, and
U.
Starke
,
Appl. Phys. Lett.
93
,
033106
(
2008
).
32.
F.
Bisti
,
G.
Profeta
,
H.
Vita
,
M.
Donarelli
,
F.
Perrozzi
,
P. M.
Sheverdyaeva
,
P.
Moras
,
K.
Horn
, and
L.
Ottaviano
,
Phys. Rev. B
91
,
245411
(
2015
).
33.
S.
Olthoff
,
A. W.
McKinnon
, and
M. E.
Welland
,
Surf. Sci.
326
,
113
(
1995
).
34.
S.
Braun
and
W. R.
Salaneck
,
Chem. Phys. Lett.
438
,
259
(
2007
).
35.
R.
Kumai
,
Y.
Okimoto
, and
Y.
Tokura
,
Science
284
,
1645
(
1999
).
36.
W.-D.
Grobman
,
R. A.
Pollak
,
D.
Eastman
,
E.
Maas
, Jr.
, and
B.
Scott
,
Phys. Rev. Lett.
32
,
534
(
1974
).
37.
P. D.
Josephy
,
T.
Eling
, and
R. P.
Mason
,
J. Biol. Chem.
257
,
3669
(
1982
).
38.
E.
Grånaüs
,
J.
Knudsen
,
U. A.
Schroüder
,
T.
Gerber
,
C.
Busse
,
M. A.
Arman
,
K.
Schulte
,
J. N.
Andersen
, and
T.
Michely
,
ACS Nano
6
,
9951
(
2012
).
You do not currently have access to this content.