In VO2, the explicit origin of the insulator-to-metal transition is still disputable between Peierls and Mott insulators. Along with the controversy, its second monoclinic (M2) phase has received considerable attention due to the presence of electron correlation in undimerized vanadium ions. However, the origin of the M2 phase is still obscure. Here, we study a granular VO2 film using conductive atomic force microscopy and Raman scattering. Upon the structural transition from monoclinic to rutile, we observe directly an intermediate state showing the coexistence of monoclinic M1 and M2 phases. The conductivity near the grain boundary in this regime is six times larger than that of the grain core, producing a donut-like landscape. Our results reveal an intra-grain percolation process, indicating that VO2 with the M2 phase is a Mott insulator.

1.
S.
Kachi
,
K.
Kosuge
, and
H.
Okinaka
,
J. Solid State Chem.
6
,
258
(
1973
).
2.
K.
Byczuk
,
W.
Hofstetter
, and
D.
Vollhardt
,
Int. J. Mod. Phys. B
24
,
1727
(
2010
).
3.
W.
Fan
,
J.
Cao
,
J.
Seidel
,
Y.
Gu
,
J. W.
Yim
,
C.
Barrett
,
K. M.
Yu
,
J.
Ji
,
R.
Ramesh
,
L. Q.
Chen
, and
J.
Wu
,
Phys. Rev. B
83
,
235102
(
2011
).
4.
K.
Appavoo
,
D. Y.
Lei
,
Y.
Sonnefraud
,
B.
Wang
,
S. T.
Pantelides
,
S. A.
Maier
, and
R. F.
Haglund
, Jr.
,
Nano Lett.
12
,
780
(
2012
).
5.
G.
Stefanovich
,
A.
Pergament
, and
D.
Stefanovich
,
J. Phys.: Condens. Matter
12
,
8837
(
2000
).
6.
V. R.
Morrison
,
R. P.
Chatelain
,
K. L.
Tiwari
,
A.
Hendaoui
,
A.
Bruhács
,
M.
Chaker
, and
B. J.
Siwick
,
Science
346
,
445
(
2014
).
7.
J. P.
Pouget
,
H.
Launois
,
T. M.
Rice
,
P.
Dernier
,
A.
Gossard
,
G.
Villeneuve
, and
P.
Hagenmuller
,
Phys. Rev. B
10
,
1801
(
1974
).
8.
M.
Liu
,
A. J.
Sternbach
,
M.
Wagner
,
T. V.
Slusar
,
T.
Kong
,
S. L.
Bud'ko
,
S.
Kittiwatanakul
,
M. M.
Qazilbash
,
A.
McLeod
,
Z.
Fei
,
E.
Abreu
,
J.
Zhang
,
M.
Goldflam
,
S.
Dai
,
G.-X.
Ni
,
J.
Lu
,
H. A.
Bechtel
,
M. C.
Martin
,
M. B.
Raschke
,
R. D.
Averitt
,
S. A.
Wolf
,
H.-T.
Kim
,
P. C.
Canfield
, and
D. N.
Basov
,
Phys. Rev. B
91
,
245155
(
2015
).
9.
K.
Okimura
,
T.
Watanabe
, and
J.
Sakai
,
J. Appl. Phys.
111
,
073514
(
2012
).
10.
J.
Cao
,
Y.
Gu
,
W.
Fan
,
L. Q.
Chen
,
D. F.
Ogletree
,
K.
Chen
,
N.
Tamura
,
M.
Kunz
,
C.
Barrett
,
J.
Seidel
, and
J.
Wu
,
Nano Lett.
10
,
2667
(
2010
).
11.
J. M.
Atkin
,
S.
Berweger
,
E. K.
Chavez
,
M. B.
Raschke
,
J.
Cao
,
W.
Fan
, and
J.
Wu
,
Phys. Rev. B
85
,
020101(R)
(
2012
).
12.
K.
Okimura
,
N. H.
Azhan
,
T.
Hajiri
,
S.-I.
Kimura
,
M.
Zaghrioui
, and
J.
Sakai
,
J. Appl. Phys.
115
,
153501
(
2014
).
13.
J. P.
Pouget
,
H.
Launois
,
J. P.
D'Haenens
,
P.
Merenda
, and
T. M.
Rice
,
Phys. Rev. Lett.
35
,
873
(
1975
).
14.
N. F.
Mott
,
Metal-Insulator Transitions
(
Taylor & Francis
,
London, New York, Philadelphia
,
1990
), Vol. 2, pp.
213
215
.
15.
H.-T.
Kim
,
B.-G.
Chae
,
D.-H.
Youn
,
S.-L.
Maeng
,
G.
Kim
,
K.-Y.
Kang
, and
Y.-S.
Lim
,
New J. Phys.
6
,
52
(
2004
).
16.
P. P.
Edwards
and
M. J.
Sienko
,
Phys. Rev. B
17
,
2575
(
1978
).
17.
J. B.
Goodenough
,
J. Solid State Chem.
5
,
144
(
1972
).
18.
R. M.
Wentzcovitch
,
W. W.
Schulz
, and
P. B.
Allen
,
Phys. Rev. Lett.
72
,
3389
(
1994
).
19.
A.
Cavalleri
,
Cs.
Tóth
,
C. W.
Siders
,
J. A.
Squier
,
F.
Ráksi
,
P.
Forget
, and
J. C.
Kieffer
,
Phys. Rev. Lett.
87
,
237401
(
2001
).
20.
A.
Cavalleri
,
Th.
Dekorsy
,
H. H. W.
Chong
,
J. C.
Kieffer
, and
R. W.
Schoenlein
,
Phys. Rev. B
70
,
161102(R)
(
2004
).
21.
M. M.
Qazilbash
,
M.
Brehm
,
B.-G.
Chae
,
P.-C.
Ho
,
G. O.
Andreev
,
B.-J.
Kim
,
S. J.
Yun
,
A. V.
Balatsky
,
M. B.
Maple
,
F.
Keilmann
,
H.-T.
Kim
, and
D. N.
Basov
,
Science
318
,
1750
(
2007
).
22.
H.-T.
Kim
,
Y. W.
Lee
,
B.-J.
Kim
,
B.-G.
Chae
,
S. J.
Yun
,
K.-Y.
Kang
,
K.-J.
Han
,
K.-J.
Yee
, and
Y.-S.
Lim
,
Phys. Rev. Lett.
97
,
266401
(
2006
).
23.
H.-T.
Kim
,
M.
Kim
,
A.
Sohn
,
T.
Slusar
,
G.
Seo
,
H.
Cheong
, and
D.-W.
Kim
,
J. Phys.: Condens. Matter
28
,
085602
(
2016
).
24.
Z.
Tao
,
T.-R. T.
Han
,
S. D.
Mahanti
,
P. M.
Duxbury
,
F.
Yuan
,
C.-Y.
Ruan
,
K.
Wang
, and
J.
Wu
,
Phys. Rev. Lett.
109
,
166406
(
2012
).
25.
J.
Laverock
,
S.
Kittiwatanakul
,
A. A.
Zakharov
,
Y. R.
Niu
,
B.
Chen
,
S. A.
Wolf
,
J. W.
Lu
, and
K. E.
Smith
,
Phys. Rev. Lett.
113
,
216402
(
2014
).
26.
D.
Wegkamp
,
M.
Herzog
,
L.
Xian
,
M.
Gatti
,
P.
Cudazzo
,
C. L.
McGahan
,
R. E.
Marvel
,
R. F.
Haglund
, Jr.
,
A.
Rubio
,
M.
Wolf
, and
J.
Stähler
,
Phys. Rev. Lett.
113
,
216401
(
2014
).
27.
T. M.
Rice
,
H.
Launois
, and
J. P.
Pouget
,
Phys. Rev. Lett.
73
,
3042
(
1994
).
28.
A.
Zylbersztejn
and
N. F.
Mott
,
Phys. Rev. B
11
,
4383
(
1975
).
29.
J. H.
Park
,
J. M.
Coy
,
T. S.
Kasirga
,
C.
Huang
,
Z.
Fei
,
S.
Hunter
, and
D. H.
Cobden
,
Nature
500
,
431
(
2013
).
30.
S.
Zhang
,
J. Y.
Chou
, and
L. J.
Lauhon
,
Nano Lett.
9
,
4527
(
2009
).
31.
H.
Guo
,
K.
Chen
,
Y.
Oh
,
K.
Wang
,
C.
Dejoie
,
S. A. S.
Asif
,
O. L.
Warren
,
Z. W.
Shan
,
J.
Wu
, and
A. M.
Minor
,
Nano Lett.
11
,
3207
(
2011
).
32.
Y.
Ji
,
Y.
Zhang
,
M.
Gao
,
Z.
Yuan
,
Y.
Xia
,
C.
Jin
,
B.
Tao
,
C.
Chen
,
Q.
Jia
, and
Y.
Lin
,
Sci. Rep.
4
,
4854
(
2014
).
33.
T.
Watanabe
,
K.
Okimura
,
T.
Hajiri
,
S.
Kimura
, and
J.
Sakai
,
J. Appl. Phys.
113
,
163503
(
2013
).
34.
A.
Frenzel
,
M. M.
Qazilbash
,
M.
Brehm
,
B.-G.
Chae
,
B.-J.
Kim
,
H.-T.
Kim
,
A. V.
Balatsky
,
F.
Keilmann
, and
D. N.
Basov
,
Phys. Rev. B
80
,
115115
(
2009
).
35.
M. M.
Qazilbash
,
A.
Tripathi
,
A. A.
Schafgans
,
B.-J.
Kim
,
H.-T.
Kim
,
Z.
Cai
,
M. V.
Holt
,
J. M.
Maser
,
F.
Keilmann
,
O. G.
Shpyrko
, and
D. N.
Basov
,
Phys. Rev. B
83
,
165108
(
2011
).
36.
J.
Kim
,
C.
Ko
,
A.
Frenzel
,
S.
Ramanathan
, and
J. E.
Hoffman
,
Appl. Phys. Lett.
96
,
213106
(
2010
).
37.
T.
Slusar
,
J.-C.
Cho
,
B.-J.
Kim
,
S. J.
Yun
, and
H.-T.
Kim
,
APL Mater.
4
,
026101
(
2016
).
38.
A commercially available Pt-Ir coated tip from AppNano (ANSCM-PT-20) with a spring constant of k = 3 N/m was used to obtain conductance maps.
39.
J.
Lu
,
K. G.
West
, and
S. A.
Wolf
,
Appl. Phys. Lett.
93
,
262107
(
2008
).
40.
S.
Kittiwatanakul
,
S. A.
Wolf
, and
J.
Lu
,
Appl. Phys. Lett.
105
,
073112
(
2014
).
41.
Y.
Muraoka
and
Z.
Hiroi
,
Appl. Phys. Lett.
80
,
583
(
2002
).
42.
V. A.
Klimov
,
I. O.
Timofeeva
,
S. D.
Khanin
,
E. B.
Shadrin
,
A. V.
Ilinskiĭ
, and
F.
Silva-Andrade
,
Tech. Phys.
47
,
1134
(
2002
).
43.
F. A.
Doljack
and
R. W.
Hoffman
,
Thin Solid Films
12
,
71
(
1972
).
44.
G. C. A. M.
Janssen
,
A. J.
Dammers
,
V. G. M.
Sivel
, and
W. R.
Wang
,
Appl. Phys. Lett.
83
,
3287
(
2003
).
45.
G. C. A. M.
Janssen
and
J.-D.
Kamminga
,
Appl. Phys. Lett.
85
,
3086
(
2004
).
You do not currently have access to this content.