We report on the direct mapping of electron transfer in the momentum space of bulk MoS2 by means of time- and angle-resolved two-photon photoemission with a high-harmonic probe. For this purpose, we have combined a high-repetition rate high-harmonic source with tunable femtosecond pump pulses and a 3D (kx,ky,E) electron spectrometer. We show that optical excitation slightly above the A exciton resonance results in an immediate occupation of the conduction band at K¯ followed by an ultrafast transfer (<50 fs) to the conduction band minimum at Σ¯. Both signals, at K¯ and Σ¯, do not vanish over the observed period of 400 fs. The technique described here enables direct access to the charge transfer dynamics in k-space and allows the study of decay times and decay channels in various systems with dependence on the excess energy or helicity of the excitation.

1.
K. F.
Mak
,
C.
Lee
,
J.
Hone
,
J.
Shan
, and
T. F.
Heinz
,
Phys. Rev. Lett.
105
,
136805
(
2010
).
2.
A.
Splendiani
,
L.
Sun
,
Y.
Zhang
,
T.
Li
,
J.
Kim
,
C.-Y.
Chim
,
G.
Galli
, and
F.
Wang
,
Nano Lett.
10
,
1271
(
2010
).
3.
B.
Radisavljevic
and
A.
Kis
,
Nat. Mater.
12
,
815
(
2013
).
4.
Z.
Yin
,
H.
Li
,
H.
Li
,
L.
Jiang
,
Y.
Shi
,
Y.
Sun
,
G.
Lu
,
Q.
Zhang
,
X.
Chen
, and
H.
Zhang
,
ACS Nano
6
,
74
(
2012
).
5.
S.
Ding
,
D.
Zhang
,
J. S.
Chen
, and
X. W. D.
Lou
,
Nanoscale
4
,
95
(
2012
).
6.
W.
Wu
,
L.
Wang
,
Y.
Li
,
F.
Zhang
,
L.
Lin
,
S.
Niu
,
D.
Chenet
,
X.
Zhang
,
Y.
Hao
,
T. F.
Heinz
,
J.
Hone
, and
Z. L.
Wang
,
Nature
514
,
470
(
2014
).
7.
Y.
Shi
,
W.
Zhou
,
A.-Y.
Lu
,
W.
Fang
,
Y.-H.
Lee
,
A. L.
Hsu
,
S. M.
Kim
,
K. K.
Kim
,
H. Y.
Yang
,
L.-J.
Li
,
J.-C.
Idrobo
, and
J.
Kong
,
Nano Lett.
12
,
2784
(
2012
).
8.
X.
Duan
,
C.
Wang
,
J. C.
Shaw
,
R.
Cheng
,
Y.
Chen
,
H.
Li
,
X.
Wu
,
Y.
Tang
,
Q.
Zhang
,
A.
Pan
,
J.
Jiang
,
R.
Yu
,
Y.
Huang
, and
X.
Duan
,
Nat. Nanotechnol.
9
,
1024
(
2014
).
9.
A. K.
Geim
and
I. V.
Grigorieva
,
Nature
499
,
419
(
2013
).
10.
J. H.
Strait
,
P.
Nene
, and
F.
Rana
,
Phys. Rev. B
90
,
245402
(
2014
).
11.
M.
Seo
,
H.
Yamaguchi
,
A. D.
Mohite
,
S.
Boubanga-Tombet
,
J.-C.
Blancon
,
S.
Najmaei
,
P. M.
Ajayan
,
J.
Lou
,
A. J.
Taylor
, and
R. P.
Prasankumar
,
Sci. Rep.
6
,
21601
(
2016
).
12.
E. M.
Mannebach
,
K.-A. N.
Duerloo
,
L. A.
Pellouchoud
,
M.-J.
Sher
,
S.
Nah
,
Y.-H.
Kuo
,
Y.
Yu
,
A. F.
Marshall
,
L.
Cao
,
E. J.
Reed
, and
A. M.
Lindenberg
,
ACS Nano
8
,
10734
(
2014
).
13.
H.
Shi
,
R.
Yan
,
S.
Bertolazzi
,
J.
Brivio
,
B.
Gao
,
A.
Kis
,
D.
Jena
,
H. G.
Xing
, and
L.
Huang
,
ACS Nano
7
,
1072
(
2013
).
14.
A.
Tanaka
,
N. J.
Watkins
, and
Y.
Gao
,
Phys. Rev. B
67
,
113315
(
2003
).
15.
N.
Kumar
,
J.
He
,
D.
He
,
Y.
Wang
, and
H.
Zhao
,
J. Appl. Phys.
113
,
133702
(
2013
).
16.
R.
Haight
,
Surf. Sci. Rep.
21
,
275
(
1995
).
17.
M.
Rohleder
,
K.
Duncker
,
W.
Berthold
,
J.
Güdde
, and
U.
Höfer
,
New J. Phys.
7
,
103
(
2005
).
18.
N. H.
Ge
,
C. M.
Wong
,
R. L.
Lingle
,
J. D.
McNeill
,
K. J.
Gaffney
, and
C. B.
Harris
,
Science
279
,
202
(
1998
).
19.
W.
Berthold
,
U.
Höfer
,
P.
Feulner
,
E. V.
Chulkov
,
V. M.
Silkin
, and
P. M.
Echenique
,
Phys. Rev. Lett.
88
,
056805
(
2002
).
20.
F.
Schmitt
,
P. S.
Kirchmann
,
U.
Bovensiepen
,
R. G.
Moore
,
L.
Rettig
,
M.
Krenz
,
J. H.
Chu
,
N.
Ru
,
L.
Perfetti
,
D. H.
Lu
,
M.
Wolf
,
I. R.
Fisher
, and
Z. X.
Shen
,
Science
321
,
1649
(
2008
).
21.
M.
Bauer
,
C.
Lei
,
K.
Read
,
R.
Tobey
,
J.
Gland
,
M. M.
Murnane
, and
H. C.
Kapteyn
,
Phys. Rev. Lett.
87
,
025501
(
2001
).
22.
T.
Rohwer
,
S.
Hellmann
,
M.
Wiesenmayer
,
C.
Sohrt
,
A.
Stange
,
B.
Slomski
,
A.
Carr
,
Y.
Liu
,
L. M.
Avila
,
M.
Kallne
,
S.
Mathias
,
L.
Kipp
,
K.
Rossnagel
, and
M.
Bauer
,
Nature
471
,
490
(
2011
).
23.
J. C.
Petersen
,
S.
Kaiser
,
N.
Dean
,
A.
Simoncig
,
H. Y.
Liu
,
A. L.
Cavalieri
,
C.
Cacho
,
I. C. E.
Turcu
,
E.
Springate
,
F.
Frassetto
,
L.
Poletto
,
S. S.
Dhesi
,
H.
Berger
, and
A.
Cavalleri
,
Phys. Rev. Lett.
107
,
177402
(
2011
).
24.
B.
Frietsch
,
R.
Carley
,
K.
Döbrich
,
C.
Gahl
,
M.
Teichmann
,
O.
Schwarzkopf
,
P.
Wernet
, and
M.
Weinelt
,
Rev. Sci. Instrum.
84
,
075106
(
2013
).
25.
I.
Gierz
,
F.
Calegari
,
S.
Aeschlimann
,
M.
Chávez Cervantes
,
C.
Cacho
,
R. T.
Chapman
,
E.
Springate
,
S.
Link
,
U.
Starke
,
C. R.
Ast
, and
A.
Cavalleri
,
Phys. Rev. Lett.
115
,
086803
(
2015
).
26.
J. C.
Johannsen
,
S.
Ulstrup
,
F.
Cilento
,
A.
Crepaldi
,
M.
Zacchigna
,
C.
Cacho
,
I. C. E.
Turcu
,
E.
Springate
,
F.
Fromm
,
C.
Raidel
,
T.
Seyller
,
F.
Parmigiani
,
M.
Grioni
, and
P.
Hofmann
,
Phys. Rev. Lett.
111
,
027403
(
2013
).
27.
A.
Grubišić Čabo
,
J.
Miwa
,
S. S.
Grønborg
,
J. M.
Riley
,
J. C.
Johannsen
,
C.
Cacho
,
O.
Alexander
,
R. T.
Chapman
,
E.
Springate
,
M.
Grioni
,
J. V.
Lauritsen
,
P. D. C.
King
,
P.
Hofmann
, and
S.
Ulstrup
,
Nano Lett.
15
,
5883
(
2015
).
28.
S.
Passlack
,
S.
Mathias
,
O.
Andreyev
,
D.
Mittnacht
,
M.
Aeschlimann
, and
M.
Bauer
,
J. Appl. Phys.
100
,
024912
(
2006
).
29.
L.-P.
Oloff
,
K.
Hanff
,
A.
Stange
,
G.
Rohde
,
F.
Diekmann
,
M.
Bauer
, and
K.
Rossnagel
,
J. Appl. Phys.
119
,
225106
(
2016
).
30.
C. M.
Heyl
,
J.
Güdde
,
A.
L'Huillier
, and
U.
Höfer
,
J. Phys. B
45
,
074020
(
2012
).
31.
D. W.
Latzke
,
W.
Zhang
,
A.
Suslu
,
T.-R.
Chang
,
H.
Lin
,
H.-T.
Jeng
,
S.
Tongay
,
J.
Wu
,
A.
Bansil
, and
A.
Lanzara
,
Phys. Rev. B
91
,
235202
(
2015
).
32.
T.
Böker
,
R.
Severin
,
A.
Müller
,
C.
Janowitz
,
R.
Manzke
,
D.
Voß
,
P.
Krüger
,
A.
Mazur
, and
J.
Pollmann
,
Phys. Rev. B
64
,
235305
(
2001
).
33.
D. Y.
Qiu
,
F. H.
da Jornada
, and
S. G.
Louie
,
Phys. Rev. Lett.
111
,
216805
(
2013
).
34.
N.
Saigal
,
V.
Sugunakar
, and
S.
Ghosh
,
Appl. Phys. Lett.
108
,
132105
(
2016
).
35.
R.
Bertoni
,
C. W.
Nicholson
,
L.
Waldecker
,
H.
Hübener
,
C.
Monney
,
U.
De Giovannini
,
M.
Puppin
,
M.
Hoesch
,
E.
Springate
,
R. T.
Chapman
,
C.
Cacho
,
M.
Wolf
,
A.
Rubio
, and
R.
Ernstorfer
, e-print arXiv:1606.03218.
36.
T.
Hertel
,
E.
Knoesel
,
M.
Wolf
, and
G.
Ertl
,
Phys. Rev. Lett.
76
,
535
(
1996
).
37.
I. L.
Shumay
,
U.
Höfer
,
C.
Reuß
,
U.
Thomann
,
W.
Wallauer
, and
T.
Fauster
,
Phys. Rev. B
58
,
13974
(
1998
).
38.
A.
Steinhoff
,
M.
Florian
,
M.
Rösner
,
M.
Lorke
,
T. O.
Wehling
,
C.
Gies
, and
F.
Jahnke
,
2D Mater.
3
,
031006
(
2016
).
39.
J. M.
Riley
,
F.
Mazzola
,
M.
Dendzik
,
M.
Michiardi
,
T.
Takayama
,
L.
Bawden
,
C.
Granerod
,
M.
Leandersson
,
T.
Balasubramanian
,
M.
Hoesch
,
T. K.
Kim
,
H.
Takagi
,
W.
Meevasana
,
P.
Hofmann
,
M. S.
Bahramy
,
J. W.
Wells
, and
P. D. C.
King
,
Nat. Phys.
10
,
835
(
2014
).
40.
X.
Zhang
,
Q.
Liu
,
J.-W.
Luo
,
A. J.
Freeman
, and
A.
Zunger
,
Nat. Phys.
10
,
387
(
2014
).
You do not currently have access to this content.