Time Delayed Collection Field and Bias Assisted Charge Extraction (BACE) experiments are used to investigate the charge carrier dynamics in PbS colloidal quantum dot solar cells. We find that the free charge carrier creation is slightly field dependent, thus providing an upper limit to the fill factor. The BACE measurements reveal a rather high effective mobility of 2×103 cm2/Vs, meaning that charge extraction is efficient. On the other hand, a rather high steady state non-geminate recombination coefficient of 3×1010 cm3/s is measured. We, therefore, propose a rapid free charge recombination to constitute the main origin for the limited efficiency of the PbS colloidal quantum dots cells.

1.
Y.
Shirasaki
,
G. J.
Supran
,
M. G.
Bawendi
, and
V.
Bulovic
,
Nat. Photonics
7
(
1
),
13
(
2013
).
2.
C. H. M.
Chuang
,
P. R.
Brown
,
V.
Bulovic
, and
M. G.
Bawendi
,
Nat. Mater.
13
(
8
),
796
(
2014
).
3.
Z. J.
Ning
,
O.
Voznyy
,
J.
Pan
,
S.
Hoogland
,
V.
Adinolfi
,
J. X.
Xu
,
M.
Li
,
A. R.
Kirmani
,
J. P.
Sun
,
J.
Minor
,
K. W.
Kemp
,
H. P.
Dong
,
L.
Rollny
,
A.
Labelle
,
G.
Carey
,
B.
Sutherland
,
I. G.
Hill
,
A.
Amassian
,
H.
Liu
,
J.
Tang
,
O. M.
Bakr
, and
E. H.
Sargent
,
Nat. Mater.
13
(
8
),
822
(
2014
).
4.
F.
Hetsch
,
N.
Zhao
,
S. V.
Kershaw
, and
A. L.
Rogach
,
Mater. Today
16
(
9
),
312
(
2013
).
5.
D. K.
Kim
,
Y. M.
Lai
,
B. T.
Diroll
,
C. B.
Murray
, and
C. R.
Kagan
,
Nat. Commun.
3
,
1216
(
2012
).
6.
M. I.
Nugraha
,
R.
Hausermann
,
S. Z.
Bisri
,
H.
Matsui
,
M.
Sytnyk
,
W.
Heiss
,
J.
Takeya
, and
M. A.
Loi
,
Adv. Mater.
27
(
12
),
2107
(
2015
).
7.
L. H.
Lai
,
W.
Gomulya
,
M.
Berghuis
,
L.
Protesescu
,
R. J.
Detz
,
J. N. H.
Reek
,
M. V.
Kovalenko
, and
M. A.
Loi
,
ACS Appl. Mater. Inter.
7
(
34
),
19083
(
2015
).
8.
L. H.
Lai
,
W.
Gomulya
,
L.
Protesescu
,
M. V.
Kovalenko
, and
M. A.
Loi
,
Phys. Chem. Chem. Phys.
16
(
16
),
7531
(
2014
).
9.
G. I.
Koleilat
,
L.
Levina
,
H.
Shukla
,
S. H.
Myrskog
,
S.
Hinds
,
A. G.
Pattantyus-Abraham
, and
E. H.
Sargent
,
ACS Nano
2
(
5
),
833
(
2008
).
10.
C.
Piliego
,
L.
Protesescu
,
S. Z.
Bisri
,
M. V.
Kovalenko
, and
M. A.
Loi
,
Energy Environ. Sci.
6
(
10
),
3054
(
2013
).
11.
K.
Szendrei
,
W.
Gomulya
,
M.
Yarema
,
W.
Heiss
, and
M. A.
Loi
,
Appl. Phys. Lett.
97
(
20
),
203501
(
2010
).
12.
X.
Lan
,
O.
Voznyy
,
A.
Kiani
,
G. D. A. F.
Pelayo
,
A. S.
Abbas
,
G.
Kim
,
M.
Liu
,
Z.
Yang
,
G.
Walters
,
J.
Xu
,
M.
Yuan
,
Z.
Ning
,
F.
Fan
,
P.
Kanjanaboos
,
I.
Kramer
,
D.
Zhitomirsky
,
P.
Lee
,
A.
Perelgut
,
S.
Hoogland
, and
E. H.
Sargent
,
Adv. Mater.
28
(
2
),
299
(
2016
).
13.
M. J.
Speirs
,
D. M.
Balazs
,
H. H.
Fang
,
L. H.
Lai
,
L.
Protesescu
,
M. V.
Kovalenko
, and
M. A.
Loi
,
J. Mater. Chem. A
3
(
4
),
1450
(
2015
).
14.
A. A.
Bakulin
,
S.
Neutzner
,
H. J.
Bakker
,
L.
Ottaviani
,
D.
Barakel
, and
Z. Y.
Chen
,
ACS Nano
7
(
10
),
8771
(
2013
).
15.
Y.
Liu
,
M.
Gibbs
,
J.
Puthussery
,
S.
Gaik
,
R.
Ihly
,
H. W.
Hillhouse
, and
M.
Law
,
Nano Lett.
10
(
5
),
1960
(
2010
).
16.
P. T.
Erslev
,
H. Y.
Chen
,
J. B.
Gao
,
M. C.
Beard
,
A. J.
Frank
,
J.
van de Lagemaat
,
J. C.
Johnson
, and
J. M.
Luther
,
Phys. Rev. B
86
(
15
),
155313
(
2012
).
17.
J. M.
Luther
,
M.
Law
,
Q.
Song
,
C. L.
Perkins
,
M. C.
Beard
, and
A. J.
Nozik
,
ACS Nano
2
(
2
),
271
(
2008
).
18.
J. B.
Gao
and
J. C.
Johnson
,
ACS Nano
6
(
4
),
3292
(
2012
).
19.
K.
Szendrei
,
M.
Speirs
,
W.
Gomulya
,
D.
Jarzab
,
M.
Manca
,
O. V.
Mikhnenko
,
M.
Yarema
,
B. J.
Kooi
,
W.
Heiss
, and
M. A.
Loi
,
Adv. Funct. Mater.
22
(
8
),
1598
(
2012
).
20.
C. H. M.
Chuang
,
A.
Maurano
,
R. E.
Brandt
,
G. W.
Hwang
,
J.
Jean
,
T.
Buonassisi
,
V.
Bulovic
, and
M. G.
Bawendi
,
Nano Lett.
15
(
5
),
3286
(
2015
).
21.
S.
Albrecht
,
W.
Schindler
,
J.
Kurpiers
,
J.
Kniepert
,
J. C.
Blakesley
,
I.
Dumsch
,
S.
Allard
,
K.
Fostiropoulos
,
U.
Scherf
, and
D.
Neher
,
J. Phys. Chem. Lett.
3
(
5
),
640
(
2012
).
22.
J.
Kniepert
,
I.
Lange
,
J.
Heidbrink
,
J.
Kurpiers
,
T. J. K.
Brenner
,
L. J. A.
Koster
, and
D.
Neher
,
J. Phys. Chem. C
119
(
15
),
8310
(
2015
).
23.
See supplementary material at http://dx.doi.org/10.1063/1.4943379 for JV-curves, mobility data, field dependence of charge generation measurements, charge carrier dynamics, and steady state recombination.
24.
F.
Deledalle
,
P. S.
Tuladhar
,
J.
Nelson
,
J. R.
Durrant
, and
T.
Kirchartz
,
J. Phys. Chem. C
118
(
17
),
8837
(
2014
).
25.
J.
Kniepert
,
M.
Schubert
,
J. C.
Blakesley
, and
D.
Neher
,
J. Phys. Chem. Lett.
2
(
7
),
700
(
2011
).
26.
A.
Foertig
,
J.
Kniepert
,
M.
Gluecker
,
T.
Brenner
,
V.
Dyakonov
,
D.
Neher
, and
C.
Deibel
,
Adv. Funct. Mater.
24
(
9
),
1306
(
2014
).
27.
D.
Rauh
,
C.
Deibel
, and
V.
Dyakonov
,
Adv. Funct. Mater.
22
(
16
),
3371
(
2012
).
28.
I.
Lange
,
J.
Kniepert
,
P.
Pingel
,
I.
Dumsch
,
S.
Allard
,
S.
Janietz
,
U.
Scherf
, and
D.
Neher
,
J. Phys. Chem. Lett.
4
(
22
),
3865
(
2013
).
29.
S.
Albrecht
,
J. R.
Tumbleston
,
S.
Janietz
,
I.
Dumsch
,
S.
Allard
,
U.
Scherf
,
H.
Ade
, and
D.
Neher
,
J. Phys. Chem. Lett.
5
(
7
),
1131
(
2014
).
30.
D. M.
Balazs
,
M. I.
Nugraha
,
S. Z.
Bisri
,
M.
Sytnyk
,
W.
Heiss
, and
M. A.
Loi
,
Appl. Phys. Lett.
104
(
11
),
112104
(
2014
).
31.
S. Z.
Bisri
,
C.
Piliego
,
M.
Yarema
,
W. G.
Heiss
, and
M. A.
Loi
,
Adv. Mater.
25
(
31
),
4309
(
2013
).
32.
U.
Würfel
,
D.
Neher
,
A.
Spies
, and
S.
Albrecht
,
Nat. Commun.
6
,
6951
(
2015
).
33.
A. H.
Ip
,
S. M.
Thon
,
S.
Hoogland
,
O.
Voznyy
,
D.
Zhitomirsky
,
R.
Debnath
,
L.
Levina
,
L. R.
Rollny
,
G. H.
Carey
,
A.
Fischer
,
K. W.
Kemp
,
I. J.
Kramer
,
Z. J.
Ning
,
A. J.
Labelle
,
K. W.
Chou
,
A.
Amassian
, and
E. H.
Sargent
,
Nat. Nanotechnol.
7
(
9
),
577
(
2012
).
34.
A.
Paulke
,
S.
Stranks
,
J.
Kniepert
,
J.
Kurpiers
,
C.
Wolff
,
N.
Schön
,
H.
Snaith
,
T. J. K.
Brenner
, and
D.
Neher
,
Appl. Phys. Lett.
(submitted).
35.
W. L.
Leong
,
S. R.
Cowan
, and
A. J.
Heeger
, “
Charge carrier recombination dynamics in perovskite and polymer solar cells
,”
Adv. Energy Mater.
1
(
4
),
517
(
2011
).
36.
T. M.
Clarke
,
C.
Lungenschmied
,
J.
Peet
,
N.
Drolet
, and
A. J.
Mozer
,
Adv. Energy Mater.
5
(
4
),
1401345
(
2015
).

Supplementary Material

You do not currently have access to this content.